二次晶化法合成高结晶度IM-5分子筛的研究
2021-09-15陈俊文慕旭宏舒兴田
孙 敏,陈俊文,慕旭宏,舒兴田
(中国石化石油化工科学研究院 石油化工催化材料与反应工程国家重点实验室,北京 100083)
IM-5分子筛是由法国石油公司的Benazzi等于1997年首次合成出的一种新型硅铝分子筛[1]。该分子筛被认为是骨架结构最复杂的沸石分子筛之一,其拓扑结构为IMF,孔道结构是由二维十元环通道相交形成,有效孔宽度为0.48~0.59 nm,第三维方向上存在有限孔道[2-5]。与ZSM-5分子筛相比,IM-5分子筛具有更好的热稳定性和水热稳定性[6]。这种独特复杂的孔道结构和稳定性赋予了其不寻常的催化性能,使其在烃裂化/裂解、异构化、氮氧化物催化还原、轻芳烃烷基化等反应中表现出优异的活性、择形性和稳定性。因此,IM-5分子筛在一些催化反应中有望成为在石化工艺中广泛使用的十元环ZSM-5分子筛的有力竞争者和替代者[7-16]。
尽管IM-5分子筛表现出了良好的催化性能和应用前景,但自1997年首次制备以来,其合成方法研究进展缓慢[1,10,13,17-20]。现有合成方法主要是以1,5-双(甲基吡咯烷)溴化戊烷为模板剂的一次水热晶化法,但该方法易产生杂晶,凝胶组成配比受限,难获得高硅铝比的高结晶度IM-5分子筛[10,18]。高硅铝比IM-5分子筛的制备常采用低硅铝比IM-5分子筛脱铝后处理的方法[21],但该方法会对分子筛晶体骨架产生一定的破坏,导致分子筛的结晶度下降,微孔性能下降,对其催化性能和强度均产生不利影响。因此,开发制备高硅铝比、高结晶度IM-5分子筛的方法是急需解决的问题。
二次晶化法一般以季铵碱为碱源和结构导向剂[21-25],但鲜见以双季铵盐(或碱)对分子筛进行二次晶化合成的研究,特别是以双季铵盐(或碱)为结构导向剂对IM-5分子筛进行二次晶化合成的研究未见报道。……
