郭生良 熊茂淋 葛良全 邓晓钦 钟经华 徐 彬罗明涛 余 鹏 邓志鹏

1（成都新核泰科科技有限公司 成都 610052）

2（成都理工大学地学核技术四川省重点实验室 成都 610059）

3（四川省辐射环境管理监测中心站 成都 610031）

随着我国核能工业的蓬勃发展和核技术的广泛应用，低水平放射性废液的产生与排放管理压力日益增加。而在水体的放射性污染防治中，核设施产生的放射性流出物是主要监管对象之一，因此，对于水体放射性监测是全世界研究的重点。现阶段常用于水体放射性监测的方法包括：现场采样法、实验室γ能谱分析法。采样分析又分为化学萃取法、闪烁液体法和蒸发法，但现场采样法由于采样时间长、步骤繁琐、分析结果时效性差而无法实时反映目标水域的放射性水平。而实验室γ能谱分析法尽管可以更加准确地分析水体中的放射性水平，但此方法无法对水体放射性进行实时监测和评价，使得监测复杂化、周期长［1］。

相较于实验室分析，水体实时γ 能谱测量在放射性环境中的优势明显，能够实现在线连续监测，及时预警放射性污染、快速预测污染水平和范围。对于水体实时γ 能谱测量方法研究，首先需研究不同测量环境下γ能谱的特征以及测量系统对于不同能量γ 射线的探测效率，国内外学者对此进行了大量研究。 苏耿华等［2］采用蒙特卡罗方法分别对NaI（Tl）、LaBr3、CdZnTe、HPGe 4种探测器在海水中的探测效率以及探测器的有效探测距离开展了仿真研究，得到了常见γ核素60Co、137Cs、54Mn的特征能量γ射线的探测效率与有效探测距离等性能参数，并对探测器的性能进行了评价；赵奎等［3］设计了一种内陆水体放射性核素连续在线监测系统，并采用蒙特卡罗方法对系统参数进行了优化，得到了系统对131I、137Cs、60Co在不同水体厚度下探测灵敏度以及探测下限，为水体放射性核素连续在线监测系统构建提供了技术参考；苏健［4］等采用蒙特卡罗模拟分析了NaI（Tl）探测器在海水中的有效探测距离，并对比了不同的探测器封装材料对γ 射线的衰减能力，为各种海水就地γ 能谱仪的研制提供参考；杜广仁等［5］设计研制了一套基于HPGe 探测器的放射性废水实时监测系统，同时通过实验测量和蒙特卡罗模拟对该系统的探测效率进行了校准，给出了能量范围为50～2 754 keV 的探测效率曲线；曾国强等［6］采用蒙特卡罗方法对基于HPGe探测器的水体放射性实时在线监测系统进行了探测效率刻度，得到了能量在59.5～2 614.7 keV 范围内的γ 射线的全能峰探测效率以及效率曲线，并与实验结果进行了对比，验证了蒙特卡罗模拟效率刻度方法的可行性与准确性；Bagatelas 等［7］采用蒙特卡罗程序包Geant4 对基于NaI（Tl）探测器（Ø75 mm×75 mm）的水体放射性测量系统开展了仿真研究，得到了系统γ 射线的探测效率曲线，并且在测量24 h的情况下，137Cs的探测下限为50 Bq·L−1。

为了能够提高系统探测效率以及降低探测下限，本文对一种水体在线放射性测量系统阵列溴化铈闪烁探测装置进行了优化设计，旨在研讨溴化铈探测器个数与探测器排列方式对探测效率的影响，进而提高水体在线放射性γ测量系统的最小探测浓度，为系统优化提供技术参考和依据。

1 溴化铈探测装置优化理论基础

在水体放射性测量中，由于水体放射性水平较低，测得的净计数与天然本底计数相差很小，为了判断测量水体中是否具有放射性，引入了判断限LC和探测限LD。判断限LC表示在给定置信水平下本底统计涨落的上限；探测限LD表示在给定置信水平下确定某种放射性核素的最小值。当统计置信水平为95%时，可表示为［8］：

式中：N为本底计数。

据此，水体在线放射性测量系统的最小可探测活度浓度（探测下限）（Minimum Detectable activity Concentration，MDC）可表示为［9］：

式中：V为水体体积；ε为系统探测效率；t为测量时间；Pγ为特征γ 射线能量发射几率。最小可探测活度浓度（探测下限）是水体在线放射性测量系统的重要性能参数，是作为衡量系统优越性的关键指标之一。

2 溴化铈探测装置优化

2.1 系统架构

目前水体在线放射性测量系统中常用的探测器是NaI（Tl）、HPGe（高纯锗）、CeBr3（溴化铈）、LaBr3（Ce）（溴化镧）。其中，NaI（Tl）探测器尽管能量线性好，但能量分辨率仅约为7.5%，易受温度的影响导致谱漂；高纯锗探测器虽然能量分辨率好，但价格昂贵，同时只能在低温环境下工作；LaBr3（Ce）探测器中La与Ac的同位素具有放射性。而溴化铈探测器能量分辨率可达到3.8%，可在室温下工作，更适合于低水平放射性水体测量。因此，本系统选用Ø45 mm×50 mm溴化铈探测器。

水体在线放射性测量系统架构如图1 所示，系统由低本底γ能谱测量装置（低本底铅室、溴化铈探测装置）、能谱与核素分析单元、数据存储与通讯单元、水体连续取样装置等组成。首先，水体连续取样装置通过抽水泵将河水抽取到沉淀池内；然后，通过阀门和流量计将沉淀后的上层清液引入到低本底铅室，最后，溴化铈探测装置对水样进行γ 放射性测量，得到水体中放射性核素的活度浓度。

图1 水体在线放射性测量系统架构图Fig.1 Architecture diagram of water on-line radioactivity measurement system

2.2 探测器个数优化

如式（3）所示，通过提高系统探测效率，可有效地降低系统的最小可探测活度浓度（探测下限），而系统探测效率可通过增大探测器灵敏体积实现，但溴化铈探测器晶体各向异性明显，存在无法制取大尺寸晶体的缺陷，只能通过增加探测器数量实现对系统探测效率的提高。因此，为了得到系统最佳阵列溴化铈个数，降低系统的探测下限，采用蒙特卡罗方法开展了仿真计算，模拟中将铅室充满水，将其设置为4π 各向同性能量为661 keV 的体源，探测器采用溴化铈探测器，探测器和铅室结构分别如图2、图3 所示。模拟中采用光电耦合输运，分别得到探测器为1 个、2 个与3 个时的系统探测效率，结合实测本底数据计算得到不同溴化铈探测器个数下系统对人工放射性核素137Cs的探测下限，如表1所示。

图2 溴化铈探测器结构与尺寸Fig.2 Structure and dimension diagram of the CeBr3 detector

图3 低本底铅室结构Fig.3 Schematic diagram of the low background lead chamber

表1 不同溴化铈探测器个数下系统对137Cs的探测下限(12 h)Table 1 The detection limit of the system for137Cs under different numbers of CeBr3 detectors (12 h)

如表1所示，相较于一个溴化铈探测器，当增加为三个探测器时，系统的最小可探测活度浓度（探测下限）降低为原来的0.58倍，有效地降低了系统的最小可探测活度浓度。同时，当选择3 个溴化铈探测器时，能够达到对137Cs 的最小可探测活度浓度为0.1 Bq·L−1的设计标准。因此，将系统溴化铈探测器个数优化为3个。

2.3 探测器排列优化

由于探测效率的影响因素有很多，如探测器类型、探测器灵敏体积、源与探测器之间的距离、源的几何尺寸以及入射射线的能量等［10］，同时对于不同测量条件，探测效率与γ 射线能量也存在不同的数学关系。

在确定系统最佳探测器个数之后，为了进一步提高水体放射性测量系统的探测下限，采用蒙特卡罗方法对3 个探测器组合的排列开展了仿真研究。模拟中将溴化铈探测器阵列分别以“一”字排列和“品”字排列，如图4所示，并且探测器之间的间距分别设置为0 cm、5 cm、10 cm 与15 cm。同时把铅室中注满水，将其设置为4π 各向同性体源，源射线能量 分 别 设 置 为（241Am，0.059 5 MeV）、（238U，0.066 3 MeV）、（133Ba，0.080 9 MeV）、（57Co，0.136 MeV）、（235U，0.185 MeV）、（226Ra，0.186 MeV）、（131I，0.284 MeV、0.364 MeV、0.636 MeV）、（192Ir，0.308 MeV）、（22Na，0.511 MeV、1.274 MeV）、（137Cs，0.662 MeV）、（152Eu，0.778 MeV、0.964 MeV）、（60Co，1.170 MeV、1.330 MeV）、（40K，1.460 MeV）、（214Bi，0.609 MeV、1.764 MeV）、（208Tl，2.616 MeV）。模拟中采用光电耦合输运，使用F8 脉冲计数卡记录γ 能谱，每次抽样粒子数为108以降低统计涨落对模拟结果的影响。以“一”字排列和“品”字排列的模拟结果如图5与图6所示。

图4 以“一”字排列(a)和“品”字排列(b)的探测器布局三维示意图Fig.4 Three-dimensional diagram of detectors layout in parallel arrangement (a) and triangular arrangement (b)

图5 “一”字型模拟结果Fig.5 Simulation results of parallel arrangement

如图5 与图6 所示，随着射线能量的增大，系统探测效率先迅速增大，在能量为0.284 MeV 时达到最大，然后缓慢减小。以“一”字型排列，且探测器间距为5 cm时，探测效率达到最佳；以“品”字型排列，且探测器间距为0 cm时，探测效率达到最佳。将两种排列方式进行比较，如图7所示。

图6 “品”字型模拟结果Fig.6 Simulation results of triangular arrangement

图7 “一”字和“品”字最佳排列方式比较Fig.7 Comparison of the best result of parallel arrangement and triangular arrangement

图7中，“品”字型摆放要高于“一”字型摆放的探测效率，因此选择将三个溴化铈探测器以“品”字型紧贴的形式摆放，有效提高系统探测下限。

3 “品”字型水体在线放射性测量系统应用效果

水体在线放射性测量系统实物如图8 所示，主要包括了站房设施、水体自动采样装置、水体γ能谱探测装置、供电系统、数据信息处理系统以及机柜等。同时，经中国测试技术研究院对该系统测试，主要技术指标如下：

图8 水体在线放射性测量系统实物图Fig.8 Physical diagram of water on-line radioactivity measurement system

1）探测器：3个Ø45 mm×50 mm溴化铈探测器；

2）能量范围：45 keV～3 MeV；

3）能量分辨率：单个探测器，对系统661 keV峰（137Cs）：4.5%；

4）探测下限：≤0.2 Bq·L−1@137Cs（12h）；总α活度浓度≤0.03 Bq·L−1（12 h），总β 活度浓度≤0.2 Bq·L−1（12 h）；

5）相对探测效率：≥132%（60Co）；

6）低本底铅室：外径Ø720 mm×875 mm，内径Ø500 mm×600 mm，容积约为117 L。铅室自带自动清洗装置与放射源校准装置；

7）能谱测量与核素分析单元：能显示测量能谱图、异常核素能谱图与总γ 放射性。可分析238U、232Th、226Ra、40K、137Cs、60Co、131I等核素的活度浓度。

采用活度浓度已知的标准放射性溶液40K 对水体在线放射性测量系统进行标定，不同活度浓度标准放射性溶液40K测量结果如表2所示。

表2 不同活度浓度标准放射性溶液40K测量结果Table 2 Measurement results of standard radioactive solution with different activity concentration at40K

同时，采用该系统于2020年11月至2021年1月对四川某河流域水体进行了连续监测。该监测流域年平均降水量为900～1 200 mm，河水水量充沛，水质较好，杂质较少，年平均径流量为4.41×108m2，水渠水位常年保持在4.7～5.3 m 之间。自动采样装置的采样器放置于距离水渠底部约1.5 m位置，尽量避免把水中泥沙等固体杂质吸入沉淀室。实验设置自动采样 装 置的采样流速为2 m·s−1，向铅室以0.63 L·s−1的输水，每2 h 更新一次能谱数据，连续测量24 h，并计算出水体放射性核素浓度。实时测量γ能谱如图9所示。

图9 水体在线放射性测量γ能谱图Fig.9 Gamma-ray spectrum of water on-line radioactivity measurement

如图9 所示，226Ra（0.186 MeV）、224Ra（0.241 MeV）、214Pb（0.352 MeV）、208Tl（2.616 MeV）、214Bi（0.609 MeV）与40K（1.46 MeV）的特征全能峰较为明显，其特征γ射线能量发射几率较高，并且也是水体中主要的α与β−粒子发射体。因此，选择上述6种特征γ 射线全能峰计算水体中238U、232Th 和40K 的活度浓度以及水体中总α/总β 活度浓度。对这6 种特征能量对应道址与半高宽（Full Width at Half Maximum，FWHM）进行刻度，结果如表3所示。

根据表3中6种核素特征能量对应的峰位道址与峰宽，采用SNIP 法［11］对65 个能谱数据进行解析处理，根据这6 种核素的净峰计数以及对应核素的系统探测效率，计算得到2020年11月到2021年1月期间监测流域中238U、232Th、40K的活度浓度以及水体总α/总β活度浓度变化情况，如图10与图11所示。

表3 6种筛选核素特征能量对应的道址与峰宽Table 3 The channel and peak width corresponding to the characteristic energy of the six screened nuclides

图10 238U、232Th、40K活度浓度变化情况Fig.10 The change of238U,232Th and40K activity concentration

如图10 所示，238U 的活度浓度基本维持在同一水平，算术平均值为（3.298±0.246）Bq·L−1；232Th 的活度浓度水平在12月下旬较高，其余时间基本维持在同一水平，算数平均值为（2.378±0.154）Bq·L−1；40K 的活度浓度水平波动较大，但基本处于12.5～15 Bq·L−1的范围内，算数平均值为（13.964±0.168）Bq·L−1。均未超过国家规定限制。如图11所示，在11 月中旬与12 月中旬，此流域水体总α/总β的活度浓度相对较高；12月初和1月初相对较低，水体总β 活度浓度约是总α 的2～3 倍。总β 活度浓度的算数平均值为0.356 Bq·L−1，总α活度浓度的算数平均值为0.122 Bq·L−1。监测结果均未超过饮用水中的总α/总β 放射性活度浓度不超过0.5 Bq·L−1和1.0 Bq·L−1的标准。

图11 水体中总α/总β活度浓度变化情况Fig.11 The change of total α/β activity concentration in water with time

4 结语

本文对一种水体在线放射性测量系统阵列溴化铈闪烁探测装置进行了优化设计。采用蒙特卡罗方法对探测器个数以及排列方式进行了仿真研究，结果表明，将三个溴化铈探测器以“品”字型紧贴的形式摆放，能够有效降低系统探测下限。同时，采用“品”字型水体在线放射性测量系统对四川某河流域水体进行了连续监测，结果表明：水体中238U、232Th以及40K 的活度浓度均值为（3.298±0.246）Bq·L−1、（2.378±0.154）Bq·L−1与（13.964±0.168）Bq·L−1，水体中总α/总β 的活度浓度均值分别为0.122 Bq·L−1与0.356 Bq·L−1，监测结果均未超过国家规定限值。实际应用表明，该系统能用于实时监测水体中总α/总β的活度浓度以及238U、232Th以及40K的活度浓度。