F.ADAM J.OLFERT K.F.WONG S.KUNERT J.M.RICHTER

汽油機颗粒捕集器（GPF）是1种重要的排放后处理系统，能使汽油缸内直喷（GDI）发动机达到现行的排放标准。现行标准规定的非挥发性颗粒物直径大于23.0 nm。然而，随着排放法规的逐渐严格，GPF过滤效率需要进一步提高，并且可能会对直径低至10.0 nm的非挥发性颗粒物排放进行限制。GPF过滤效率取决于在发动机运行期间聚集在GPF上的炭烟量。在车辆运行期间，当排气温度足够高且含有足够的氧气时，GPF通常是“被动”再生的。研究了发动机废气颗粒数排放（PN）和GPF再生频率对GPF过滤效率的影响。采用2种GPF技术，分别在2台发动机台架上进行了测试，并匹配2台量产车在转毂台架上进行了测试。试验发动机颗粒物排放数量分布的带宽很广，几乎达到1个数量级，更具实际排放代表性。GPF的过滤效率通过符合规定的颗粒数系统（非挥发性颗粒直径大于23.0 nm、下限为2.5 nm）的粒子计数器，以及差分迁移率光谱仪进行测量计算获得。结果显示，GPF有规律地达到可再生的条件，并且GPF的平均驾驶循环过滤效率高度依赖于发动机颗粒物排放量;当发动机颗粒物排放量增加约1个数量级时，GPF的过滤效率显著提高。研究表明，根据发动机颗粒物排放量选择合适的GPF技术非常重要。

颗粒物排放;汽油机颗粒捕集器;过滤效率;尺寸分布;缸内直喷汽油机

0 前言

欧盟引入汽油直喷（GDI）发动机的颗粒数（PN）限值，始于2014年9月的欧六排放法规，采用新欧洲行驶循环（NEDC）的PN限值为6×1011 /km。2017年9月，随着更严苛的全球统一轻型车辆测试循环（WLTC）和实际行驶循环（RDE）工况的引入，该法规变得更加严格。WLTC工况试验结果显示，未安装汽油机颗粒捕集器（GPF）的大多数车辆，其PN排放量超过了排放限值。因此，对于不同的发动机颗粒物排放水平，GPF需要有1个最低的过滤效率，以满足现有排放限值法规。

GPF过滤效率取决于捕集器性能和颗粒物性质。颗粒物沉积机理包括：扩散、碰撞、拦截、热泳和静电沉积[1]。颗粒物沉积作用效果取决于颗粒大小、密度、形态、排气流量，以及过滤器特性（例如孔隙度、孔径等）[2-5]。过滤器过滤效率也会因颗粒物在过滤器上的累积而显著改变。众所周知，在柴油机颗粒捕集器（DPF）中，炭烟颗粒物聚集在DPF表面，形成炭烟层。作为过滤介质，炭烟层大大提高了DPF的过滤效率[6]，并在GPF中也能观察到类似的现象[7]。如果过滤器上的炭烟层过厚，则过滤器的压降增加，发动机效率降低。通过氧化炭烟，可以定期清除（再生）炭烟层。在柴油发动机中，如果排气温度足够高，过量的O2和排气中的NO2会导致炭烟氧化。柴油机排气温度通常比再生所需温度低，因此主动再生策略通常需要向DPF提供再生所需要的高温[8-10]。

另一方面，GDI发动机大多在接近化学当量比的条件下运行，这会导致较高的排气温度，而且排气中几乎没有O2。然而，在常规驾驶过程中，发动机在减速时会切断燃油，从而导致富氧废气流经后处理系统，这样可以被动地再生GPF。同时，也有研究提出了主动再生策略。

Boger等研究了GPF中炭烟的氧化过程，并进行了道路试验以确定炭烟氧化速率。该试验发现，在城市和高速公路行驶过程中，即使排气温度低于400 ℃，GPF通常也会被动再生。同时，在驾驶过程中，发动机断油是相当频繁的。由于在驾驶过程中没有研究炭烟的积累或氧化过程，GPF的过滤效率会如何变化并不清楚。

Chan等进行了2轮研究，在对量产车辆上的GPF进行改装后，在转毂台架上试验研究了其过滤效率。在这些试验中，量产车辆（没有加装GPF）首先在转毂上进行试验，测量车辆排放，然后将GPF改装到车辆上。假设安装GPF后发动机排放没有变化，研究人员对车辆重新测量排放，并计算过滤效率。研究人员对2辆车进行了试验，发现2辆车在FTP75试验循环中似乎没有出现GPF再生，而在US06试验循环中似乎观察到了GPF再生。

①为了符合行业计量习惯，本文仍沿用部分非法定单位——编注。

上述研究表明，GPF是被动再生的，目前还不清楚再生发生的频率，以及炭烟在GPF上的累积在多大程度上影响了GPF的过滤效率。有研究[2]假设，因为再生如此频繁，发动机排出的炭烟量足够小，以至于在GPF中的炭烟层对过滤效率的影响很小。然而，如果再生次数较少，或者如果炭烟累积率较高，则可以预计GPF效率将随着炭烟在过滤器中的累积而增加。

本研究扩展了Chan等人的工作，并探讨了发动机颗粒物排放、GPF再生的频率，以及再生时间对GPF过滤效率的影响。在底盘测功机上，试验人员将2种GPF技术分别应用于2台量产车辆上，并在2台发动机台架上对2种不同驾驶循环下的运行工况进行了测试（始终在22 ℃下冷起动）。试验人员测量了颗粒物排放、过滤效率、再生的频率和持续时间，并了解炭烟累积如何影响GPF效率的全过程。

1 试验方法

1.1 发动机和后处理系统

如表1所列，研究人员在4台汽油直喷发动机上进行了试验。这些发动机具有不同的颗粒物排放认证等级。在转毂台架上，试验人员测试了2辆配备了GPF的量产车辆（搭载发动机A和发动机B）。在发动机台架上，试验人员测试了发动机C和D。全部发动机在WLTC（冷态）或冷态激烈行驶循环（RTS95）下进行测试，以产生具有宽广浓度范围和再生条件的发动机排放。

大多数现代汽油机后处理系统由三元催化器（TWC）和GPF组成。本研究中测试的后处理系统包括布置在第一紧耦合位置（CC1）的TWC和布置在第二紧耦合位置（CC2）的GPF。本研究对2种带TWC的GPF进行了测试。表2为TWC和GPF的相关技术参数。2种GPF均由相同的壁流式载体构成，壁厚为0.2 mm，贵金属含量较低，2种GPF容积相似。2种GPF的主要区别在于其中1种GPF是量产的，另1种GPF为新开发的，具有更先进技术，分别标记为“GPF-1”和“GPF-2”。试验内容包括在1辆车上测试2种GPF，并在2台发动机上测试2种GPF。

1.2 颗粒测量系统

如图1所示，使用颗粒仪器直接测量3个位置的PN排放：TWC上游（位置500）、TWC和GPF之间（位置520）和GPF下游（位置600）。试验采用Horiba公司符合颗粒物计数（PMP）标准的固态颗粒计数系统（SPCS）测量直径大于23.0 nm的固态颗粒数浓度。试验人员对SPCS系统进行了改进，使超细冷凝粒子计数器（TSI公司，型号CPC3776）可以与普通粒子计数器同时进行测量。CPC3776的测量颗粒直径下限为2.5 nm。由于CPC3776位于SPCS中挥发性颗粒移除设备的下游，因此其测量了直径大于2.5 nm的所有固态颗粒的粒子数浓度。在本研究中，不论其实际的物理或化学成分如何，固态颗粒的定义和PMP一样，是指排气经过SPCS系统中的挥发性颗粒移除设备处理后，由颗粒计数器计数的颗粒。因此，CPC3776可以用来测量废气后处理系统所有直径大于2.5 nm的固态颗粒物的过滤效率。此外，试验人员还使用1台差分迁移光谱仪（DMS，Cambustion公司DMS500）实时测量4.9～1 000.0 nm范圍内的颗粒物尺寸分布。所有粒子仪器在测试前都经过厂家校准。

DMS有自己的排气采样处理系统。先样本将进行一级稀释，接着用加热的取样管在190 ℃下转移到仪器中，再进行二级稀释，然后进行测量。当样本在取样管路中稀释和转移时，许多气溶胶过程可能发生，如成核、蒸发或冷凝。这取决于气相和颗粒相浓度及样本在取样系统中的时间-温度特性。取样的发动机排气通常非常热（>500 °C），因此样本在通过取样系统并进行测量时要进行冷却和稀释。与SPCS取样系统不同，DMS不会有意去除挥发性颗粒，也不会有意抑制其成核，因此挥发性颗粒由仪器测量。此外，DMS的粒径分布也可以进行整合，以获得直径大于4.9 nm的固体和挥发性颗粒的总颗粒数。

所有仪器都在每个后处理系统3个取样位置进行了测量，即在TWC之前（位置500）、TWC和GPF之间（位置520）和GPF之后（位置600）。测量仪器在每个测点会进行3～6次测试。不确定度分析解释了在一些系统测试中样本大小不同的原因。本研究中给出的误差，代表95%置信度的不确定度。

过滤效率η定义为从排气中去除的颗粒的分数，计算公式如式1。

η=1-NoutNin（1）

式中：Nin和Nout分别是进出后处理装置的每公里颗粒数排放量。该公式用于确定TWC、GPF或TWC+GPF组合系统的过滤效率，并采用不同测试循环检测每个测量位置的颗粒物排放量。

对于发动机试验，研究人员使用2个SPCS系统，其中1个SPCS系统放置在所有试验的TWC上游。在这种情况下，过滤效率是通过比较SPCS系统实时测量值得到的，因为这样可确保较低的不确定度。2个SPCS系统之间存在系统偏差，过滤效率计算如式2。

η=1-K·NoutNin（2）

式中：K为2个SPCS系统之间的校正系数。当2个SPCS系统放置在发动机排气处（位置500）时，确定每个发动机的校正系数及其不确定度。

1.3 其他测试

试验人员实时测量了GPF排气中的氧浓度。GPF的温度是由布置在中心线和距离GPF正面25 mm处，直径0.5 mm的热电偶测量的。热电偶通过GPF的背面安装，以避免通道损坏。

2 结果与讨论

2.1 再生条件

图2给出了发动机A运行RTS95激进工况行驶循环的示例数据。如图2所示，在车辆减速期间，GPF后的氧浓度数值经常上升到大于5%，这与发动机断油相关。图2还显示，在行驶不到1 min内，GPF温度达到500 ℃以上。Boger等指出，如果排气中有足够的O2，即使在低于400 ℃的温度下，GPF也可以氧化炭烟。在较高的温度下，炭烟将以更高的速率氧化。由图2可知，在行驶循环期间，共有32次氧浓度高于5%，即每分钟略多于2次。GPF温度高于500 ℃，这些情形的总时间累计为133 s，占总行驶循环时间的15%。因此，GPF经常可以达到可再生的条件。

在表3所示的2个行驶循环中，可观察到其他发动机也具有类似现象。如表3显示，试验中的GPF达到再生的条件为：温度大于500 ℃，氧浓度大于5%，平均再生频率为每分钟1.17～2.47次，约占行驶循环时间的11.5%～26.7%。试验人员对1台发动机进行了WLTC行驶循环试验，并与激进的RTS95行驶循环作了对比。就平均数而言，WLTC行驶循环具有更低的再生频率和较低的再生时间比例。此外，即使运行相同的行驶循环，不同发动机之间也存在一定程度的差异。例如，在RTS95循环中，各发动机的GPF再生频率范围为每分钟1.67～2.47次，约占平均驾驶时间的14.7%～26.7%，其中下限值（发动机B）接近WLTC行驶循环（发动机D）的试验结果。

表3还列出了在连续行驶循环试验期间，GPF相对压差的变化。每台发动机的第1次测试是采用干净的GPF，然后对GPF进行额外的11～17次测试，在测试之间不对GPF进行调节或再生。因此，如果在每个行驶循环中都有炭烟的累积，那么通过GPF的压降预计会随着多次测试而增加。然而，如表3所示，在试验过程中，有些压差略有增加，而有些压差则略有下降。几次试验测量的压差差异约为5%。在每个行驶循环中，似乎没有明显的炭烟累积。此外，研究人员预计在每经历1个测试循环后，GPF壁上会持续累积炭烟，然而实际所测得的过滤效率并没有增加。在整个行驶循环中，炭烟的净累积量为零或非常小，这与再生条件的实际情况相一致。通过该研究可以观察到，预加载炭烟的GPF在正常驾驶期间将存在炭烟质量的净损失。

2.2 颗粒物尺寸分布

通过DMS设备测量的4台发动机颗粒物排放尺寸分布如图3所示，纵轴表示在整个行驶循环中计算的每种尺寸等级下每公里的颗粒数排放数量。颗粒物尺寸分布形态是典型的汽油直喷发动机的双峰分布。第1种模态的粒子峰值直径接近10.0 nm，称为成核模态，通常由气相成核形成的挥发性颗粒组成。第2种模态的粒子峰值直径约为70.0～100.0 nm，称为积聚模态，通常由炭烟颗粒或表面凝聚有挥发性物质的炭烟颗粒组成。各发动机粒径分布具有相似的形状，但数量不同。有些发动机在成核模态和积聚模态下都产生大量的颗粒。虽然成核模态的颗粒数很多，但从法规的角度看，显得并不重要。这是因为其直径小于23.0 nm，而且是挥发性的。因为在这些试验中，GPF温度通常大于600 ℃，核模态颗粒在通过热的GPF时可能处于气相，并不会对炭烟层产生影响。据推测，成核模态颗粒不会对GPF过滤效率产生影响。

另一方面，如果在2次再生之间，GPF壁面上形成了以积聚模态颗粒为主的炭烟层，则可能会影响GPF的过滤效率。图4给出了直径大于23.0 nm的固态颗粒的发动机PN排放分布情况。与图3所示一致，图4显示，发动机A的大颗粒（炭烟）排放量远高于其他发动机，是B发动机排放量的23倍。

2.3 过滤效率

图5示出了由DMS测量的发动机A的排气下游、TWC下游和GPF下游的颗粒物排放的平均尺寸分布。如图5所示，TWC大大降低了成核模态颗粒物的排放。在TWC中，成核模态减少的机理取决于其组分和形成的位置。在大多数行驶循环中，废气和TWC温度很高，这导致挥发性物质在通过TWC时可能处于气相。因此，TWC可能氧化挥发性物质，阻止其在TWC下游成核。进入TWC的颗粒（挥发性或非挥发性）将按照布朗扩散沉积或其他沉积机理（如惯性碰撞或热泳）的方式被捕获。从图5还可以看出，TWC对积聚态颗粒排放的影响很小。

图5还显示了GPF下游的排放结果。PN排放非常低，表明这种特殊的GPF（GPF-2）具有非常高的過滤效率，这在其他发动机上也有类似的发现。TWC减少了成核模态的PN排放，但不是积聚模态，而GPF减少了所有尺寸的PN排放。

图6为发动机A对于TWC、GPF和组合系统（TWC+GPF）在固态颗粒直径大于23.0 nm、固态颗粒直径大于2.5 nm，以及固体和挥发性颗粒直径大于4.9 nm时的过滤效率。如图6所示，对于直径大于23.0 nm的固态颗粒，TWC具有较低的过滤效率。这与图5所示的结果一致。从图6可以看出，对于直径大于2.5 nm的固态颗粒，TWC的过滤效率高于直径大于23.0 nm的固态颗粒，这是因为23.0 nm以下的固态颗粒很容易通过布朗运动被GPF捕获。此外，由于TWC还可以减少成核的气相物质，因此大于4.9 nm的固体和挥发性颗粒的过滤效率更高（尽管不确定性较大）。同时，图6还显示，对于固体或挥发性颗粒物，GPF的过滤效率非常高，超过98%。

如图7所示，试验人员在4种不同发动机上测试了GPF的PN过滤效率。具体操作是将GPF-1安装在发动机B、C和D上进行了测试，将GPF-2安装在发动机A、C和D上进行了测试。如图7所示，GPF-1对于大于23.0 nm的固态颗粒的过滤效率在50%～80%，对于大于2.5 nm的固态颗粒物，其过滤效率范围为67%～83%，具体范围取决于发动机PN排放水平。GPF-2对于大于23.0 nm的固态颗粒物的过滤效率为78%～98%。对于大于2.5 nm的固态颗粒物，其过滤效率在85%～99%之间，这取决于发动机的PN排放水平。测试GPF的发动机在过滤效率方面有很大的差异。此外，研究人员还进行了2种GPF过滤效率的比较。这些GPF都在发动机C和D上进行了测试。在发动机C上，GPF-2将大于23.0 nm的固态颗粒物过滤效率从57%提高到78%。当固态颗粒物直径大于2.5 nm时，过滤效率从71%提高到了85%。而在发动机D上，对于颗粒物直径大于23.0 nm的固态颗粒物，GPF-2的过滤效率从80%提高到了92%。当颗粒物直径大于2.5 nm时，过滤效率从84%提高到94%。试验表明，GPF-2在测试的发动机上具有更高的过滤性能。

由图7可知，测试GPF的发动机不同，则过滤效率有相当大的差异。GPF的过滤效率主要取决于过滤器特性（如孔隙度、孔径等）、颗粒尺寸、密度和形态、排气流量，以及是否存在炭烟层[2-5]。通过比较3种不同发动机上相同的过滤器，可以研究其他影响（颗粒特性、流量和炭烟层）的重要性。

首先，颗粒物直径大于23.0 nm的固态颗粒的过滤效率主要与炭烟颗粒的过滤有关。如图3所示，4台发动机的积聚模态主要由炭烟组成，具有相似的中等尺寸分布（70.0～100.0 nm）。此外，Olfert等已经证明GDI发动机的炭烟在各种发动机上具有相当相似的形态和有效密度。因此，预计不同发动机之间的颗粒特性不会有显著差异。

其次，废气流量也会影响过滤效率。因为炭烟颗粒的过滤主要是靠布朗运动[2]，较低的废气流量将导致更高的过滤效率。每台发动机的循环平均废气流量如表3所示，平均废气流速范围为10.0～15.3 L/s。这似乎不是这些试验过滤效率差异的主要因素，因为GPF-1在发动机B上的流量几乎最低，过滤效率最低;然而GPF-2在D发动机上的流量最低，过滤效率却是中等。

再者，影响GPF过滤效率的另1个重要因素是炭烟层的形成。研究表明，即使是少量的炭烟也能形成一薄层的覆盖效果，可以大大提高过滤效率[7]。从图4可知，4台测试发动机的炭烟排放量差异很大。图8给出了GPF的过滤效率与TWC下游PN排放的关系曲线。采用TWC下游排放，而不是发动机排放，是为了避免因采用TWC而产生的任何可能的影响，尽管TWC对大于23.0 nm的固态颗粒的过滤效率影响很小。从图8可以看出，GPF的过滤效率随着粒子数的增加而提高。

如表3所示，本研究中测试的GPF在行驶循环期间达到了可能再生的条件。由图8显示，在2次再生之间，过滤器上会累积足够数量的炭烟，从而提高了过滤效率。这种影响的大小取决于再生之间的持续时间和炭烟的累积速率。例如，当排气温度较低且不太可能再生时，在每个行驶循环开始时，发动机冷起动时会排放许多炭烟颗粒，可能会提高过滤效率。尽管如此，即使处于整个行驶循环的平均值，其结果显示，炭烟层的影响仍然很显著。

最后，研究结果表明，先进的GPF新技术（GPF-2）能够显著降低汽油直喷汽车的PN排放，尤其是在要求苛刻的应用中，GPF-2可作为首选技术。

3 结论

研究人员测试了2种GPF技术在4种不同发动机上的颗粒物过滤效率。结果表明，采用改进过滤技术的GPF-2可以大大降低GDI车辆的PN排放。因此，选择正确的GPF技术是满足当前PN排放法规的1个选择。研究还表明，GPF的过滤效率在很大程度上取决于发动机的炭烟排放量。虽然GPF再生在汽油直喷式发动机中可能非常频繁地发生，但本研究认为，在2次再生之间仍有足够多的炭烟累积，从而提高了过滤效率。这一结果的实际意义是，在为特定车辆选择GPF时，应考虑发动机原始PN排放。例如，对于原始PN排放量高的发动机可以通过使用GPF并将GPF放置在再生发生不太频繁的位置（例如车底板下）来满足排放限值。因此，对于具有挑战性的应用，在为发动机选择GPF时，应同时考虑GPF过滤技术和发动机原始PN排放。

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