对苯醌电化学捕获CO2机理研究及捕获产物的结构分析
2021-09-07杨钟煜范慧金葆康
杨钟煜,范慧,金葆康
(安徽大学化学化工学院,安徽合肥230601)
化石燃料作为工业和现代人类生活的主要能源,排放出大量的二氧化碳,而二氧化碳被认定为是全球变暖的主要原因。当前,解决这个问题的策略主要在两个方向:一是碳捕获和储存(CCS),即捕捉CO并将其储存;二是碳捕捉和利用(CCU),即二氧化碳捕获和利用,在实现降低二氧化碳排放的同时,将它转换为其他有用的化学物质,如甲醇和甲烷。可以实现CO捕获和利用的化学方法手段有很多,其中,利用电化学还原捕获CO显示出良好的前景。
醌羰基是醌类化合物(Q)电化学活性基团,具有易被还原的特性。Q的还原性质,易受到苯环上取代基的影响,同时介质对Q的还原过程有着较大影响。不同溶液中,醌类物质的氧化还原过程,经历一系列的电子转移、质子转移、氢键形成和中间体半醌自由基产生。还原中间体、还原终产物可以作为亲核试剂,进攻CO的亲电碳原子进而捕获CO,故而利用电化学的方法来还原醌物质并捕获CO的技术研究有着重要的理论意义和潜在的应用价值。
本文研究了苯醌(BQ)在乙腈体系中对CO的电化学捕获,采用现场红外光谱跟踪电化学捕获CO的历程,结合恒电位电解得到BQ捕获CO的产物,采用多种谱学技术对产物开展结构分析。
1 实验部分
1.1 仪器与试剂
CHI630E电化学工作站,上海辰华仪器有限公司;Nicolet is50型FTIR红外光谱仪,美国Nicolet公司;MODEL 363 POTENTIOSTAT GALVANOSTAT,PRINCETON AOOLIED RESEARCH恒电位仪,上海辰华仪器有限公司。
对苯醌(BQ),纯度98%,Sigma-Aldrich公司;乙腈(AN),HPLC级,Sigma-Aldrich公司;高氯酸四丁基铵盐(TBAP),HPLC级,上海Aladdin公司,用前烘1 h;……
