氮杂活性炭负载钯的制备及其在苯甲酸水相加氢中的应用
2017-01-13喻小龙聂仁峰鲁新环周丹夏清华
湖北大学学报(自然科学版) 2017年1期
关键词:催化剂
喻小龙,聂仁峰,鲁新环,周丹,夏清华
(湖北大学化学化工学院,湖北 武汉 430062)
氮杂活性炭负载钯的制备及其在苯甲酸水相加氢中的应用
喻小龙,聂仁峰,鲁新环,周丹,夏清华
(湖北大学化学化工学院,湖北 武汉 430062)
以双氰胺为氮源、廉价的活性炭为前驱体,合成氮含量易于调节的氮杂活性炭,并用于负载高分散的Pd纳米颗粒(Pd/NAC).在以水作溶剂的苯甲酸选择性加氢至环己基甲酸的反应中,Pd/NAC的催化活性是未掺杂活性炭(AC)负载Pd催化剂的6.7倍.表征发现:氮源的添加量可以调变活性炭表面氮的含量和种类,从而影响载体表面Pd纳米颗粒的分散性和电子结构,进而调变催化剂的催化活性.
氮杂活性炭; 纳米钯; 苯甲酸; 加氢
0 引言
将芳香族化合物转变成高附加值的化工产品是一类重要的反应过程[1-2].例如,苯甲酸的加氢是合成环己基甲酸的最有效的方法.其中,环己基甲酸是吡喹酮等药物的重要中间体[3-4].通常条件下,由于苯环的高稳定性使得该反应的条件非常苛刻[5-6],这将导致苯环上的羧基被加氢成了羟基[7].因此,研制温和条件下高效、环境友好的苯环加氢催化剂具有重要的实践意义.钯作为一种活性金属,常负载于高比表面的载体上,并用于一系列选择性加氢反应.然而,由于钯与碳表面含氧基团的相互作用较弱,使得催化剂常常因活性组分的团聚或流失而失活[8-9].
近年来,氮杂碳材料因其独特的物化性质(可调的孔结构,高含氮量,良好的电子迁移……
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