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新型八元环孔结构分子筛Cu/SAPO-35应用于NH3-SCR的研究

2016-11-02王继琼陈标华李英霞张润铎

高等学校化学学报 2016年10期
关键词:催化剂

刘 宁, 王继琼, 陈标华, 李英霞, 张润铎

(北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室, 北京 100029)



新型八元环孔结构分子筛Cu/SAPO-35应用于NH3-SCR的研究

刘宁, 王继琼, 陈标华, 李英霞, 张润铎

(北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室, 北京 100029)

采用六亚甲基亚胺(HMI)为模板剂, 合成了新型SAPO-35分子筛, 研究发现SAPO-35的酸性随着硅铝摩尔比增加[n(SiO2)/n(Al2O3)=0.3, 0.5, 0.7]呈现先增加后降低的趋势, 当n(Si)/n(Al)=0.7时, 部分Si将发生SM3取代, 进而降低SAPO-35酸量. 进一步采用旋转浸渍法和离子交换法对SAPO-35进行改性, 制得Cu/SAPO-35催化剂, 并研究了其催化氨气选择性还原(NH3-SCR)反应的性能. 催化剂表征结果表明, Cu主要以Cu2+离子形式存在于离子交换法制备的Cu/SAPO-35中, 因此其NH3-SCR催化性能更优良. 基于液相离子交换法, 进一步研究了不同硅铝比[n(SiO2)/n(Al2O3)=0.3, 0.5, 0.7]SAPO-35原粉酸性对所制备Cu/SAPO-35催化剂NH3-SCR反应活性的影响, 结果表明, 分子筛原粉强酸量越大, 制得的Cu基催化剂中Cu2+离子含量越高, 从而催化剂的SCR活性、 N2选择性更优.

Cu/SAPO-35; 氨气选择性催化还原; 酸性; 硅铝比; 离子交换法

选择性催化还原(Selective catalytic reduction, SCR)作为NOx污染治理中一种很有发展前景的技术手段受到了广泛的关注和研究[1~5], 特别是Cu基分子筛催化剂以其便宜的价格和良好的催化活性成为SCR催化剂的首选[5]. 近年来, Cu基八元环孔结构CHA(八元环直径0.38 nm)型分子筛催化剂Cu/SSZ-13和Cu/SAPO-34在氨气选择性催化还原(NH3-SCR)反应低温脱硝体系中表现出优异的催化活性和N2气选择性, 从而受到关注[6]; 但是因制备SSZ-13分子筛所需模板剂价格昂贵, 在一定程度限制了Cu/SSZ-13的应用. 针对八元……

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