银纳米结构二聚体中的等离激元感应透明

2016-08-10马平平刘焕焕徐永刚张梦桥李永放

陕西师范大学学报（自然科学版） 2016年4期

关键词：对称性圆环偏心

张　杰，马平平，刘焕焕，张　静，徐永刚，王　江，张梦桥，李永放

(陕西师范大学物理学与信息技术学院，陕西西安 710119)

银纳米结构二聚体中的等离激元感应透明

张杰，马平平，刘焕焕，张静，徐永刚，王江，张梦桥，李永放*

(陕西师范大学物理学与信息技术学院，陕西西安 710119)

设计了由对称性破缺的银纳米圆环构成的二聚体，应用有限元方法系统研究了该二聚体在光场作用下的吸收特性。结果表明，在光场作用下的对称性破缺银纳米圆环二聚体中可以实现等离激元感应透明(PIT)效应。通过改变圆环的偏心距、两环之间距离和右侧环绕z轴逆时针旋转角度可以实现对PIT效应的有效调控。PIT效应产生机理是由于左侧环的偶极明模受到右侧环暗模激发导致了偶极明模分裂，分裂的两个偶极明模间的相消干涉进而产生了PIT效应。

纳米圆环二聚体；等离激元感应透明；相消干涉

PACS: 78.67. Bf, 42.25.Bs, 41.20.Jb

在原子系统中，两个激发通道之间的量子相干效应会导致光在原子共振吸收频率处的吸收减小甚至变成完全透明的现象，称为电磁感应透明(electromagnetically induced transparency,EIT)[1-2]。近些年来，微纳金属复合结构中的等离激元振荡已被广泛研究。在光场作用下，在此结构中会产生类似于EIT的现象，被称为等离激元感应透明(PIT)。文献[3]设计一个竖直放立的金属棒和一对相互平行金属棒组合在一起时，在光场的作用下产生了PIT现象。在对该现象的物理解析中，该小组将金属纳米复合结构产生PIT的机理与三能级原子系统中产生EIT效应做了类比分析。在表面等离激元中，偶极明模可被入射光直接激发，而多极(例如电四极)暗模不能够被入射光直接激发。由于与偶极明模的作用使得暗模被间接激发，被激发的暗模反过来又会影响明模。这样，明模会受到入射光场与暗模激发的两种作用，这两种作用途径间的相消干涉导致了在共振吸收频率处的吸收减小甚至变成完全透明的PIT效应的产生[3]。这一过程与三能级原子系统中由两条激发路径：|1〉-|2〉和|1〉-|2〉-|3〉-|1〉间的量子干涉效应所导致的EIT效应相类似。和原子系统中的EIT相比，PIT不需要特殊的实验条件，在常温下即可实现。

金属纳米复合结构能够产生许多有趣的光学现象，例如等离激元感应透明和法诺共振[7-9]等现象。由于法诺共振只能导致很小的调制深度，在慢光[10-11]方面应用受到局限，而PIT效应克服了这些局限，在慢光、等离激元传感[12]和低损耗材料[14]等方面有重要的应用价值，所以受到人们的广泛关注。各种各样产生PIT现象的纳米复合结构已被研究，例如，三角形和棒组合[4]、缺口环和棒的组合[5]、环和三角形组合的复合结构[6]等。

本文设计了一种新的产生等离激元感应透明(PIT)效应的金属纳米结构，它是由两个对称性破缺银纳米圆环组合构成的二聚体。应用有限元方法，我们系统地研究了该二聚体在光场作用下的吸收特性。研究结果表明，在光场作用下的对称性破缺银纳米圆环二聚体中可以实现等离激元感应透明(PIT)效应。通过改变两环之间距离、圆环的偏心距、2环绕z轴逆时针旋转的角度和周围介电常数，可以实现对PIT效应的有效调控。PIT效应的产生是由于左侧环的偶极明模受到右侧环暗模激发导致了偶极明模分裂，分裂明模间的相干叠加所导致的。

1　对称性破缺银纳米圆环组合而成的

二聚体的结构设计与数值模拟

对称性破缺银纳米圆环二聚体的结构示意图如图1所示，组成二聚体的两个圆环结构尺寸相同，环的内半径为r=90 nm,外半径为R=120 nm，厚度为H=30 nm;D表示空心环的偏心距，g表示两环之间的距离，2环可绕z轴逆时针旋转。二聚体被x轴方向偏振的平面波沿着z轴负方向激发。银材料的介电常数取自实验结果[15]。

图1　两个对称性破缺银纳米圆环组成的二聚体结构示意图

2　结果和讨论

2.1单破缺环的光学特性

图2为单一对称性破缺环在不同条件下的吸收谱，其中图2a为不同偏心距情况下的吸收谱变化情况。当D=0时，圆环为中心对称结构，此时吸收谱中只有一个偶极振荡吸收峰。偏心距的增加导致圆环不对称性增加，这时偶极峰发生红移，并且在650 nm附近增加了一个吸收峰。图2b为对称性破缺环偏心距固定为D=20 nm时绕z轴逆时针旋转时对吸收谱的影响。从吸收谱可以观察到，圆环旋转变化对吸收谱影响不大，只是偶极峰发生红移。

2.2对称性破缺银纳米圆环二聚体的吸收谱特征

通过对单个对称性破缺纳米圆环在光场作用下的吸收谱可以看到，表面等离子体共振与贵金属材料的尺寸、形状及对称性等有着密切的关系。然而，当两个同样的环构成二聚体时，由于两个环会彼此相互影响，其表面等离子体共振会变得复杂得多。为了研究对称性破缺纳米圆环二聚体的吸收特性，我们分别从耦合强度和结构对称性这两个方面对其吸收谱进行深入研究，研究结果如图3所示。每幅图表示的是不同条件二聚体吸收谱线的比较，纵坐标的刻度是任意的。

图3a展示了保持圆环的偏心距D=20 nm不变情况下，不同的环间距对二聚体吸收谱的影响。从吸收光谱中可以看出，当两环间距为g=60 nm时，吸收谱只有一个峰(位于680 nm处)；当两环间距g=40 nm时，A峰谱线发生分裂，在右侧出现一个小峰。随着两环间距的进一步减小，例如当g=10 nm时，谱线分裂更大，且A峰和C峰之间有很深的凹陷B。A峰、B谷及C峰分别位于669 nm、711 nm和745 nm处。在吸收谱中可明显观察到，随着间距的减小，A峰向短波移动，C峰向长波移动。随着环间距的减小，两环之间的耦合会逐渐增强，分裂出来的C峰吸收强度逐渐增强且向长波移动。所以，只有当两环间距足够小(两环耦合足够强)时，才会形成A峰和C峰之间有很深的凹陷B。

图2不同条件下单一对称性破缺环的吸收谱

Fig.2The absorption spectra of symmetry broken nanoring with the different parameters

图3　不同条件下对称性破缺环的吸收谱

表面等离子共振吸收与结构的对称性有着密切的联系，因此纳米圆环二聚体的偏心距对其吸收特性的影响至关重要。图3b展示了保持二聚体间距g=10 nm不变，两个相同圆环的外圆中心与内圆中心之间的偏离量(偏离的距离为偏心距)同时向右移动增加时对吸收谱的影响。当偏心距D=0 nm时，只有一个C峰(位于710 nm处)，二聚体是中心对称的，等离子体耦合较弱；当偏心距为D=10 nm时C峰在其左边出现一个较小的A峰。随着偏心距的逐渐增大，结构的不对称性增大，等离子体激元间的耦合增强，进而A峰吸收强度逐渐增强，A峰和C峰之间出现很深的凹陷B。同时随着偏心距的增加，两个峰向长波方向移动。

如图3c展示了保持1环不动，将2环绕着z轴逆时针旋转时对二聚体吸收光谱的影响。这时保持二聚体间距g=10 nm和圆环的偏心距D=20 nm不变。从图中可以看到，当旋转角度的变化在90°范围内时，谱线特点并无明显变化；当旋转角度大于90°小于180°范围内时，随着角度的增大，A峰吸收强度逐渐变弱，C峰吸收强度增强。当旋转角度大于90°以后1环和2环逐渐变得对称，当2环绕z轴旋转180°时，两环变为一个手性分子，空间排列具有对称性，这时只有一个吸收谱峰，因此两环之间的对称性对二聚体的吸收特性影响很大。

依据前面的三种研究结果，我们可以得出纳米偏心圆环二聚体的吸收光谱具有如下特征：(1)两个纳米偏心圆环之间的距离小于60 nm后，谱线发生分裂现象，且两环间距越小，分裂越明显。(2) 两个纳米偏心圆环结构的对称性对吸收谱影响极大，偏心距增加(两环偏心距同时向右侧增加)时，吸收谱线由一个C峰变为两个，且偏心距越大，新出现的A峰越强。(3) 当偏心距不变，2环绕z轴逆时针旋转时，两环之间的排列逐渐趋于对称，当旋转180°时，变成手性对称结构，谱线由两个峰变为一个峰。

2.3对称性破缺银纳米圆环二聚体的等离激元感应透明现象

当结构尺寸分别为g=10 nm、D=20 nm和2环不旋转时，图3a、b、c中在A峰和C峰之间都出现了很深的凹陷点B。为了研究这一特殊现象，我们将此时二聚体的吸收谱线及其电荷和电场振荡强度分布单独展示在图4中。图4a为对称性破缺银纳米圆环二聚体的吸收光谱，吸收谱中所对应的各峰及谷底处的电荷及电场分布如图4b所示，图4b 中(i)和(ii)是吸收谱C峰所对应结构的电荷和电场振荡强度分布情况，其中1环与2环以偶极-四极模式耦合；(iii)和(iv)是吸收谱A峰所对应结构的电荷和电场振荡强度分布情况，其中1环与2环以偶极-四极模式耦合； (v)和 (vi)展示的是B谷处电荷和电场振荡强度分布情况，二聚体中1环与2环仍然以偶极-四极模式耦合。对比图4a中A、C峰和对应的电场振荡强度分布可以看到，吸收强则电场振荡强。电场振荡强度在纳米环中的分布具有清晰的节点。但是，B谷所对应的二聚体电场振荡强度分布图中，1环的偶极辐射极弱，只有2环的四极辐射清晰可见。该结果与文献[3]中结果完全相似，它类似于三能级原子系统中的EIT现象，称为PIT现象。由此我们可以确定，该结构的PIT效应是由于1环的偶极明模受到2环暗模激发，暗模对明模的作用导致了明模分裂的结果。两个分裂的明模之间可以产生相干叠加，进而导致了PIT效应的产生。通过适当调控结构参数，可以调控二聚体的PIT效应。同时通过变化2环绕z轴的旋转角度，可很好地调控对称性破缺纳米圆环二聚体的PIT效应，这样的结果对于利用PIT效应实现光学开关效应十分有效[16]。

图4 对称性破缺纳米圆环二聚体的吸收光谱和电场分布

注：环内半径r=90 nm,外半径R=120 nm,金属层厚度H=30 nm，偏心距D=20 nm,两环间距g=10 nm;吸收谱上各峰和低谷处的电荷及电场分布情况，其中左一列展示的是峰C(i)、峰A(iii)和谷B(v)的电荷分布,右一列展示的是峰C(ii)、峰A(iv)和谷B(vi)的电场强度分布情况。

表面等离子体共振除了与结构本身的形貌及对称性有关以外，还与周围环境介质的折射率变化密切相关[17]。保持g=10 nm、D=20 nm时，二聚体的吸收谱随环境介质的不同而不同。例如：周围介质的折射率分别选取：真空(n=1.000)、水(n=1.33)、乙醇(n=1.362)和异氟烷(n=1.45)时吸收谱的结构没有变化，但整体发生了红移，如图5所示。

图5　不同介电环境下对称性破缺纳米圆环二聚体的吸收谱

3　二聚物等离激元产生PIT效应的

物理机理

图6　PIT效应的等效三能级系统示意图

基于这一物理模型，能态|aA〉和|aC〉到能级|1〉的辐射为偶极辐射场可以表示为：E=EA+EC，对应的吸收谱与该场的模方成正比，可以写为

(1)

方程中前两项为每个偶极辐射的强度，为本底项，后面括号为相干项。当两个偶极辐射场之间的相位相反时，会导致相消干涉，从而导致PIT效应的产生。

4　结论

本文利用FEM数值模拟方法，研究了对称性破缺的纳米圆环二聚体的吸收光谱。研究结果表明，在特定的波长范围内(600～900 nm)二聚体产生PIT效应。文中分别从两环间距，环的偏心距和2环绕z轴旋转角度的变化研究了破缺纳米圆环二聚体的PIT效应。二聚体的PIT效应不但与单个环的对称性有关(D的变化)，还与二聚体整体结构的对称性(2环绕z轴旋转)相关。只有两环在特定的间距(g=10 nm)、偏心距(D=10 nm)和排列方式(2环不旋转)时，PIT效应最为明显。外部环境介质的折射率变化对纳米圆环二聚体的吸收光谱移动具有明显作用，我们可以通过改变外部环境来调控吸收谱位置。同时，可利用PIT吸收光谱较窄和对周围介质的折射率变化敏感等特性，制作成等离激元传感器。文中所得结果对于等离子体纳米结构的研究，对深刻理解PIT效应产生机理，设计人造原子、分子，对制备吸收峰可控的等离子体纳米结构具有一定的指导意义。

[1] BOLLER K J, IMAMOGLU A, HARRIS S E. Observation of electromagnetically induced transparency[J]. Physical Review Letters, 1991, 66(20): 2593-2596.

[2] FLEISCHHAUER M, IMAMOGLU A, MARANGOS J P. Electromagnetically induced transparency: Optics in coherent media[J]. Reviews of Modern Physics, 2005, 77(2): 633.

[3] ZHANG S, GENOV D A, WANG Y, et al. Plasmon-induced transparency in metamaterials[J]. Physical Review Letters, 2008, 101(4): 047401.

[4] LIU H L, LI B, ZHENG L J, et al. Multispectral plasmon-induced transparency in triangle and nanorod (s) hybrid nanostructures[J]. Optics letters, 2013, 38(6): 977-979.

[5] ZHANG X Q, LI Q, CAO W, et al. Polarization-independent plasmon-induced transparency in a fourfold symmetric terahertz metamaterial[J]. Selected Topics in Quantum Electronics, IEEE Journal of Selected Topics in Quantum Electronics, 2013,19(1): 8400707.

[6] WANG W D, LI Y D Li, XU P W, et al. Polarization-insensitive plasmonic-induced transparency in planar metamaterial consisting of a regular triangle and a ring[J]. Journal of Optics, 2014, 16(12): 125013.

[7] FENG H, SONNEFRAUD Y, DORPE P V, et al. Symmetry breaking in plasmonic nanocavities: subradiant LSPR sensing and a tunable Fano resonance[J]. Nano letters, 2008, 8(11): 3983-3988.

[8] FANG Z Y, CAI J Y, YAN Z B, et al. Removing a wedge from a metallic nanodisk reveals a Fano resonance[J]. Nano letters, 2011, 11(10): 4475-4479.

[9] LIAO Z, PAN B C, SHEN X P, et al. Multiple Fano resonances in spoof localized surface plasmons[J]. Optics Express, 2014, 22(13): 15710-15717.

[10] SAFAVI-NAEINI A H, ALEGRE T P M, CHAN J, et al. Electromagnetically induced transparency and slow light with optomechanics[J]. Nature, 2011, 472(7341): 69-73.

[11] BIN T, LEI D, CHUN J. Electromagnetically induced transparency in hybrid plasmonic-dielectric system[J]. Optics Express, 2011, 19(2): 628-637.

[12] YANNOPAPAS V, PASPALAKIS E, VITANOV N V. Electromagnetically induced transparency and slow light in an array of metallic nanoparticles[J]. Physical Review B, 2009, 80(3): 035104.

[13] LIU N, WEISS T, MESCH M, et al. Planar metamaterial analogue of electromagnetically induced transparency for plasmonic sensing[J]. Nano Letters, 2009, 10(4): 1103-1107.

[14] TASSIN P, ZHANG L, KOSCHNY T, et al. Low-loss metamaterials based on classical electromagnetically induced transparency[J]. Physical Review Letters, 2009, 102(5): 053901.

[15] JOHNSON P B, CHRISTY R W. Optical constants of the noble metals[J]. Physical Review B, 1972, 6(12): 4370.

[16] CHEN J X, WANG P, CHEN C C, et al. Plasmonic EIT-like switching in bright-dark-bright plasmon resonators[J]. Optics Express, 2011, 19(7): 5970-5978.

[17] TAM F, MORAN C, HALAS N. Geometrical parameters controlling sensitivity of nanoshell plasmon resonances to changes in dielectric environment[J]. The Journal of Physical Chemistry B, 2004, 108(45): 17290-17294.

〔责任编辑李博〕

Plasmon-induced transparency in Ag nanostructures dimer

ZHANG Jie, MA Pingping, LIU Huanhuan, ZHANG Jing, XU Yonggang,WANG Jiang, ZHANG Mengqiao, LI Yongfang*

(School of Physics and Information Technology, Shaanxi Normal University,Xi′an 710119, Shaanxi, China)

The nanoring dimer structures consisting of a pair symmetry-broken Ag rings is proposed and its absorption properties are investigated using the 3D finite element method. The results show that the Ag nanoring dimer structures can achieve plasmon-induced transparency (PIT).The PIT effect can be regulated and controlled by alter the gap between two naorings the offset of nanoring and rotation angle of right nanoring around thezaxis counterclockwise.PIT effect mechanism is due to the bright mode stimulated by the dark mode, and the destructive interference between split bright modes results in the PIT effect generation.Keywords: nanoring dimer; plasmon-induced transparency(PIT); destructive interference

1672-4291(2016)04-0033-05

10.15983/j.cnki.jsnu.2016.04.243

2016-01-27

国家自然科学基金(11474191)

李永放，男，教授，博士生导师。E-mail: yfli@snnu.edu.cn

O433.5