杜荣光,齐 冰,周 斌,于之锋 (.杭州市气象局,浙江 杭州 3005；.杭州师范大学遥感与地球科学研究院,浙江 杭州 3)

杭州市区大气气溶胶吸收系数观测研究

杜荣光1*,齐 冰1,周 斌2,于之锋2(1.杭州市气象局,浙江 杭州 310051；2.杭州师范大学遥感与地球科学研究院,浙江 杭州 311121)

利用2011年6～8月和2011年12月～2012年2月杭州国家基准气候站内黑碳及气象观测资料,分析了杭州市区气溶胶吸收系数的变化特征.结果表明,杭州市区气溶胶吸收系数冬季[(42.3±17.7)Mm-1]要高于夏季[(35.8±10.5)Mm-1],且冬季气溶胶吸收系数变化较为剧烈.在边界层变化以及人类活动的共同影响下,气溶胶吸收系数呈现明显的双峰型日变化特征,峰值出现在07:00～09:00,谷值出现在14:00,次峰值出现在19:00～20:00.通过拟合小时平均值最大出现频率得出该地区气溶胶吸收系数本底值为24.7Mm-1.霾时气溶胶吸收系数要高于非霾时,随着霾污染的加重,气溶胶吸收系数呈现阶梯上升趋势.霾期间气溶胶吸收系数的增加是造成能见度下降的重要原因之一.

气溶胶；吸收系数；本底值；杭州市区

大气气溶胶通过散射和吸收太阳辐射直接影响地气系统的辐射平衡,间接影响云凝结核的形成,从而改变其光学特性和云的寿命[1-2].黑碳气溶胶从可见光到红外波长范围内对太阳辐射具有强烈的吸收效应[3],通过加热气溶胶所在气层,可以改变当地大气稳定度和垂直运动,影响大尺度循环和降水,从而对区域气候产生重要影响[4-5].目前,黑碳气溶胶已成为仅次于 CO2导致全球气候变暖的增温因子[6].

国外早在20世纪70年代就已经开展了黑碳气溶胶观测,WMO组织的全球大气监测网(GAW)将黑碳气溶胶作为一个重要的气溶胶观测项目从1989年开始监测其变化[7].而我国对黑碳气溶胶的相关研究则起步较晚,汤洁等[8]对瓦里关本底站大气中的黑碳气溶胶研究表明该地区大气中黑碳气溶胶浓度的变化明显与来自工业及人口集中地区的污染气团影响有关.李杨等[9]揭示了西安黑碳气溶胶浓度与 API污染指数的变化具有较好的一致性.潘小乐等[10]对春季北京城区大气气溶胶中沙尘和黑碳气溶胶吸收系数估算表明沙尘气溶胶对吸收系数的贡献为32.8%,黑碳气溶胶仍是浮尘影响期间城市气溶胶吸收消光的主要物质.近些年,一些学者对半干旱地区[11-13]、珠江三角洲地区[14-15]以及长江三角洲地区[16-18]黑碳气溶胶开展了较多研究.例如,杨溯等[11]对半干旱地区黑碳气溶胶的季节变化、日变化特征以及降水对黑碳气溶胶的影响进行了分析.陈霖等[12]利用后向轨迹模式分析了不同气流来向对半干旱地区含碳气溶胶浓度的影响. 吴兑等[14]研究表明珠江三角洲近年来黑碳气溶胶浓度逐年下降,旱季要高于雨季,且近地面黑碳气溶胶浓度要高于高海拔站点.肖秀珠等[17]探讨上海市区和郊区黑碳气溶胶质量浓度、分布以及来源和输送等特征.

杭州是长江三角洲经济发达地区之一,也是著名的旅游城市,具有不同于其他城市的大气污染特性,而对于杭州城市气溶胶吸收特性的观测研究至今鲜有报道;同时随着近年来杭州市区霾天气现象频发,研究霾天气条件下气溶胶的吸收系数,对于掌握城市气溶胶辐射强迫的不确定性具有重要意义.为此,本文通过较长时间连续观测获得的黑碳气溶胶资料详细分析了杭州市区夏季和冬季的气溶胶吸收系数的典型特征及其变化规律,并进一步对比了霾与非霾天气下气溶胶的吸收特征.

1 资料与方法

1.1 观测时间和地点

本次观测时间为夏季(2011年6月1日～8月31日)以及冬季(2011年12月1日～2012年2月29日).采样地点位于杭州市国家基准气候站(120°10′E, 30°14′N,海拔高度 41.7m).该观测站点位于杭州西湖景区和市区的结合部,东面和北面是城市建设群,西面环绕着山丘并紧邻西湖景区,南面紧邻钱塘江以及级一江之隔的城市建设群;周围无建筑物遮挡,视野开阔,且没有明显的工、农业排放源,人为活动主要表现为交通和居民生活,既不是纯粹的自然环境,也不是密集的办公和居住区,因此监测数据在一定程度上能够反映杭州城市工作和生活环境下气溶胶吸收特性.

1.2 观测仪器和方法

采用美国玛基公司(Magee Scientific Co,USA)生产的AE-31型黑碳测量仪进行黑碳气溶胶的观测.其测量仪具有内置泵,通过一根软管将采样切割头与仪器相连,仪器内部装有滤纸带,平均每5min获取一组黑碳浓度数据,采样流量控制在5L/min.其工作原理是基于滤膜测量气溶胶光吸收的技术,通过连续测量通过滤膜的光衰减和变化计算出黑碳的浓度[19].相对于黑碳气溶胶的吸收来说,气溶胶中其他成分对可见光的吸收可以忽略不计.由于光束在滤膜中的多次散射效应,因此仪器测定的吸收系数与真实的气溶胶吸收系数仍然存在一定的误差.主要通过零点检查、参考光束的测量、流量定期校准以及控制滤膜上黑碳沉积量(光衰减不超过 75%)来保证仪器的稳定性和测量的准确性.

从黑碳仪测量的黑碳浓度可以计算得出气溶胶吸收系数σabs[20]:

式中:气溶胶吸收系数σabs为 532nm 波长处的值,Mm-1;[BC]为黑碳仪标准通道(880nm)测量的黑碳浓度,该波段黑碳气溶胶不易受其他物质(如有机气溶胶)影响或干扰,µg/m3;αBC为质量吸收系数,计算中αBC取为 8.28m2/g,该值是根据我国南方地区黑碳仪与光声谱仪的比对试验得到的[14].该值也被蔡子颖等[21]、颜鹏等[22]的研究所采用.本文对吸收系数的分钟数据进行小时平均,统计时要求1h内样本量超过75%.由于断电和通讯故障等缺测11d,有效数据共172d.

2 结果与讨论

2.1 气溶胶吸收系数月、季节变化

杭州市区夏季和冬季的吸收系数分别为(35.8±10.5),(42.3±17.7)Mm-1.日均吸收系数最小值为 12.2Mm-1,出现在 8月 7日;最大值为88.3Mm-1,出现在12月14日.由图1可见,杭州市区各月气溶胶吸收系数的平均值均高于中位数,不同分位数的吸收系数月变化相似.吸收系数 8月月均值最低,为(32.1±8.8)Mm-1;12月月均值最高,为(49.0±21.0)Mm-1.夏季各月吸收系数的离散程度要远低于冬季各月,其中四分位间距 8月为10.3Mm-1,12月为28.4Mm-1,说明12月吸收性气溶胶的富集和清除幅度都较为剧烈.95分位数月变化也十分明显,冬季要高于夏季,说明杭州市区月平均吸收系数变化受到高值影响较大,在冬季易出现吸收系数高值,形成污染事件.

图1 吸收系数月变化Box chartFig.1 Box chat for monthly variations of absorption coefficients

表1 不同站点吸收系数比较Table 1 Comparison of absorption coefficients at some other sites

杭州市区气溶胶吸收系数的变化特征与天气形势有一定的对应关系.从6月到8月,气溶胶吸收系数有减小趋势,这可能是因为入夏后南海夏季风开始逐渐活跃,强对流天气增多,风速增大,雨水量较为充沛,有利于气溶胶的稀释和扩散.冬季主要受大陆高压系统稳定控制,大气层结稳定,早晚多出现逆温,同时冬季是杭州的少雨季节,因此导致大气中的气溶胶不易扩散和自净.

从表 1可以看出,杭州市区夏季气溶胶吸收系数要低于北京,远低于印度新德里;约为日本东京和西班牙格拉纳达的 2.6倍,美国亚特兰大的4.5倍.相比于国外发达城市,杭州市区气溶胶吸收系数相对较高,表明杭州市区存在更多的吸收性气溶胶.

2.2 吸收系数日变化特征

从图2可以看出,不论是夏季还是冬季,杭州市区气溶胶吸收系数都呈现明显的双峰型日变化特征,冬季除了个别时次外,均高于夏季.峰值夏季出现在 07:00,为(45.5±18.6)Mm-1,冬季出现比夏季晚 2h,为(47.3±22.7)Mm-1,夏季和冬季的谷值均出现在 14:00,分别为(30.3±17.4)Mm-1和(38.8±19.5)Mm-1,次峰值夏季出现在 20:00,为(38.3±20.4)Mm-1,冬季出现比夏季早 1h,为(47.3±20.9)Mm-1.

图2 吸收系数日变化Fig.2 Diurnal variations of absorption coefficients

杭州市区气溶胶吸收系数的日变化规律主要与污染物排放和大气边界层日变化有关.早晨07:00～09:00时出现峰值主要是由于处于上班高峰期,人类活动增加,车流量增大,污染物排放相对较高;与此同时低层大气通常出现逆温,混合层高度较低,不利用污染物的扩散.夏季与冬季峰值出现时间的差异主要在于冬季人们出行时间相对较晚,从峰值大小可以看出,夏季和冬季气溶胶吸收系数非常接近.

10:00之后随着太阳辐射的增强,逆温结构被破坏,大气对流运动逐渐变强,污染物扩散能力增加,吸收系数逐渐下降,至 14:00出现一天中的最低值,且此时段交通排放比高峰期明显减少.在10:00～14:00吸收系数逐渐下降有可能是因为混合层高度增加,而杭州冬季混合层高度通常都低于夏季,导致污染物在垂直方向上扩散能力不足,因此吸收系数在此时段冬季要高于夏季,这个变化特征与He等[29]对北京城市气溶胶日变化特征的研究类似.

傍晚时分,大气层结趋于稳定,同时伴随着下班晚高峰和居民开始烹饪活动释放出大量的污染物,因此在 20:00～21:00出现了气溶胶吸收系数的次峰值.从图2可以看出,冬季次峰值的大小和峰值相当,而夏季的次峰值要低于峰值.这可能是由于杭州地区冬季具有较高的逆温频率[30],逆温层在傍晚时分即可形成,同时前期污染物没有得到充分扩散,加上新污染物排放导致污染物累积作用非常明显.

2.3 吸收系数频率分布和本底特征

图 3为杭州市区吸收系数小时频率和对数正态分布图,间隔为 10Mm-1.由图 3可见,吸收系数出现频率最高的区间为 20～30Mm-1,占总样本的 22.4%;吸收系数 30～40Mm-1和 40～50Mm-1的出现频率次之,分别占总样本的 19.2%和 16.6%;而吸收系数＞100Mm-1的出现频率最低,仅占总样本的 0.7%,吸收系数 0～10Mm-1出现频率也较低,占总样本的 1.0%.由表 2可见,吸收系数小时平均值为 39.0Mm-1,比 50%百分位数值要高,说明吸收系数分布与正态分布还有一定的偏差.本文参考汤洁等[8]用多项式拟合黑碳浓度出现频率分析了青海瓦里关黑碳气溶胶的大气本底浓度的方法,对杭州市区吸收系数本底值进行了计算.由图3可见,杭州市区吸收系数的小时频率较好地符合了对数正态分布特征,最大出现频率所对应的数值(即对数正态分布的平均值)可以代表该地区气溶胶吸收系数的本底值.拟合结果显示观测期间内杭州市区吸收系数最大小时频率对应的数值为24.7Mm-1.可以认为该值是观测期间内杭州市区气溶胶吸收系数的本底值.

表2 吸收系数小时平均统计特征Table 2 Statistical characteristic of hourly absorption coefficient

图3 吸收系数频数和对数正态分布Fig.3 Frequency histograms of absorption coefficient with Log-normal curve

2.4 霾等级下吸收系数变化

根据《霾的观测与预报等级》[31]中规定的行业标准,在能见度(VIS)小于 10km,相对湿度小于 80%时,排除降水、吹雪、雪暴、扬沙、沙尘暴、浮尘和烟幕等天气现象造成的视程障碍判定为霾.同时将霾分为四个等级:轻微(5.0≤VIS<10.0km)、轻度(3.0≤VIS<5.0km)、中度(2.0≤VIS<3.0km)、重度(VIS<2.0km).

从表3可以看出,观测期间杭州市区霾出现时次样本数要高于非霾时次.霾与非霾天气下吸收系数均值分别为(44.5±18.8)Mm-1和(35.6±19.8)Mm-1,霾天气下的吸收系数约为非霾天气下的 1.25倍,吸收系数最小值出现在非霾天气下,为 4.5Mm-1,最大值出现在重度霾天气下,为134.8Mm-1.徐政等[32]对济南秋季气溶胶光学特性的研究也发现霾天气的吸收系数是非霾天气下的2.8倍.虽然对气溶胶吸收系数观测的季节不一样,但从数值可以看出,济南霾与非霾天气下的吸收系数比值要远高于杭州,这也从侧面反映城市气溶胶组成成分的不同导致吸收特性的差异.

由表3可见,随着霾等级的加剧,吸收系数的平均值、中位数、25分位数和75分位数呈现阶梯上升趋势.杭州市区霾出现时主要以轻微霾和轻度霾样本居多,轻微霾天气下吸收系数均值略低于非霾天气,主要原因可能受非霾天气下的个别吸收系数高值影响较大,可以看出轻微霾天气下最大值也要远低于非霾天气;从中位数数值的变化可以较好的反映霾与非霾天气下吸收系数的变化特征.中度霾和重度霾天气下吸收系数均值分别为非霾天气的1.6倍和1.9倍.Li等[33]研究表明霾期间黑碳气溶胶也会在大气停留过程中老化并混合二次硫酸盐,这种混合会极大的增加黑碳气溶胶的吸收系数.由此可见,霾期间气溶胶吸收系数的增加是造成能见度下降的重要原因之一.

表3 霾与非霾下吸收系数(Mm-1)Table 3 Absorption coefficients under haze and no-haze(Mm-1)

3 结论

3.1 杭州市区气溶胶吸收系数具有明显月、季节变化特征,夏季和冬季的分别为(35.8±10.5)Mm-1和(42.3±17.7)Mm-1,冬季较高,夏季较低,且冬季吸收性气溶胶的富集和清除幅度都较为剧烈.

3.2 杭州市区气溶胶吸收系数呈现明显的双峰型日变化特征,峰值夏季出现在 07:00,冬季出现比夏季晚 2h,但数值相差不大,谷值夏季和冬季均出现在14:00,次峰值夏季出现在20:00,冬季出现比夏季早1h.这些变化特征主要与边界层变化以及人类活动有关.

3.3 通过拟合小时平均值最大出现频率,结果表明杭州市区气溶胶吸收系数本底值为24.7Mm-1.3.4 霾时吸收系数要高于非霾时,并且随着霾等级的增加,吸收系数呈现阶梯上升趋势.霾期间气溶胶吸收系数的增加是造成能见度下降的重要原因之一.

[1]Twomey S. The influence of pollution on the shortwave albedo of clouds [J]. Journal of Atmospheric Sciences, 1977,34(7),1149-1154.

[2]Rosenfeld D. Suppression of rain and snow by urban and industrial air pollution [J]. Science, 2000,287(5459):1793-1796.

[3]Jacobson M Z. Strong radiative heating due to the mixing state of black carbon in atmospheric aerosols [J]. Nature, 2001,409(6821):695-697.

[4]Ramanathan V, Crutzen P J, Kiehl J T. Aerosols, Climate, and the Hydrological Cycle [J]. Science, 2001,294(5549):2119-2124.

[5]Menon S, Hansen J, Nazarenko L, et al. Climate Effects of Black Carbon Aerosols in China and India [J]. Science, 2002,297(5590):2250-2253.

[6]Jacobson M Z. Control of fossil-fuel particulate black carbon and organic matter, possibly the most effective method of slowing global warning [J]. Journal of Geophysical Research,2002,107(4410), doi:10.1029/2001JD001376.

[7]许 黎,王亚强,陈振林,等.黑碳气溶胶研究进展Ⅰ:排放、清除和浓度 [J]. 地球科学进展, 2006,21(4):352-360.

[8]汤 洁,温玉璞,周凌晞,等.中国西部大气清洁地区黑碳气溶胶的观测研究 [J]. 应用气象学报, 1999,10(2):160-170.

[9]李 杨,曹军骥,张小曳,等. 2003年西安大气中黑碳气溶胶的演化特征及其来源解析 [J]. 气候与环境研究, 2005,10(2):229-237.

[10]潘小乐,颜 鹏,汤 洁.2006年北京春季气溶胶吸收系数的分离研究 [J]. 气候变化研究进展, 2007,3(5):249-254.

[11]杨 溯,张 武,史晋森,等.半干旱地区黑碳气溶胶特征初步分析 [J]. 气候与环境研究, 2010,15(6):756-764.

[12]陈 霖,张 镭,张 磊,等.半干旱地区黑碳气溶胶和含碳气体特征及来源 [J]. 中国环境科学, 2012,32(8):1345-1352.

[13]张 磊,张 镭,张丁玲,等.兰州远郊区黑碳气溶胶浓度特征[J]. 中国环境科学, 2011,31(8):1248-1255.

[14]吴 兑,毛节泰,邓雪娇,等.珠江三角洲黑碳气溶胶及其辐射特性的观测研究 [J]. 中国科学 D辑:地球科学, 2009,39(11):1542-1553.

[15]陶 俊,朱李华,韩静磊,等.广州城区冬季黑碳气溶胶污染特征及其来源初探 [J]. 中国环境监测, 2009,25(2):53-56.

[16]杨 溯,张 武,韩晶晶,等.上海市浦东新区秋冬季黑碳气溶胶特性 [J]. 兰州大学学报(自然科学版), 2008,44(4):66-70.

[17]肖秀珠,刘鹏飞,耿福海,等.上海市区和郊区黑碳气溶胶的观测比对 [J]. 应用气象学报, 2011,22(2):158-168.

[18]汤莉莉,祝 愿,牛生杰,等.南京北郊大气细粒子中黑碳气溶胶的观测研究 [J]. 环境科学学报, 2011,31(4): 709-716.

[19]Hansen A D A, Rosen H, Novakov T. The aethalometer—An instrument for the real-time measurement of optical absorption by aerosol particles [J]. Science of the Total Environment, 1984,36(1):191-196.

[20]Yan P, Tang J, Huang J, et al. The measurement of aerosol optical properties at a rural site in Northern China [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2008,8(8):2229-2242.

[21]蔡子颖,韩素芹,黄 鹤,等.天津夏季黑碳气溶胶及其吸收特性的观测研究 [J]. 中国环境科学, 2011,31(5):719-723.

[22]颜 鹏,刘桂清,周秀骥,等.上甸子秋冬季雾霾期间气溶胶光学特性 [J]. 应用气象学报, 2010,21(3):257-265.

[23]Jing J S, Zhang R J, Tao J, et al. Observations of aerosol optical properties in the Beijing urban aera in summer [J]. Atmospheric and Oceanic Science Letters, 2011,4(6):338-343.

[24]He X, Li C C, Lau A K H, et al. An intensive study of aerosol optical properties in Beijing urban aera [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2009,9(22),8903-8915.

[25]Nakayama T, Hagino R, Matsumi Y, et al. Measurements of aerosol optical properties in central Tokyo during summertime using cavity ring-down spectroscopy: Comparison with conventional techniques [J]. Atmospheric Environment, 2010,44(25):3034-3042.

[26]Lyamani H, Olmo F J, Alados-Arboledas L. Light scattering and absorption properties of aerosol particles in the urban environment of Granada, Spain [J]. Atmospheric Environment,2008, 42(11):2630-2642.

[27]Soni K, Singh S, Bano T, et al. Variations in single scattering albedo and Angstrom absorption exponent during different seasons at Delhi, India [J]. Atmospheric Environment, 2010,44(35):4355-4363.

[28]Greenwald R, Bergin M, Sullivan A, et al. Size-resolved,real-time measurement of water-insoluble aerosols in metropolitan Atlanta during the summer of 2004 [J]. Atmospheric Environment, 2007,41(3):519-531.

[29]He X, Li C C, Lau A K H, et al. An intensive study of aerosol optical properties in Beijing urban area [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2009,9(22),8903-8915.

[30]杜荣光,齐 冰,郭惠惠,等.杭州市大气逆温特征及对空气污染物浓度的影响 [J]. 气象与环境学报, 2011,27(4): 49-53.

[31]中国气象局. QX/T113-2010霾的观测与预报等级 [M]. 北京:气象出版社, 2010.

[32]徐 政,李卫军,于阳春,等.济南秋季霾与非霾天气下气溶胶光学性质的观测 [J]. 中国环境科学, 2011,31(4): 546-552.

[33]Li W Y, Shao L Y. Direct observation of aerosol particles in aged agricultural biomass burning plumes impacting urban atmospheres [J]. Atmospheric Chemistry and Physics Discussions,2010,10(4):10589-10623.

An observational study on aerosol absorption coefficient in urban site of Hangzhou.

DU Rong-guang1*,QI Bing1,ZHOU Bin2, YU Zhi-feng2(1.Hangzhou Meteorological Bureau, Hangzhou 310051, China；2.Institute of Remote Sensing and Earth Sciences, Hangzhou Normal University, Hangzhou 311121, China).China Environmental Science, 2013,33(5)：769～774

The variations of the aerosol absorption coefficient in the urban area of Hangzhou city for the period from April to June, 2011 and from December, 2011 to February 2012, were studied using black carbon and conventional meteorological date at national basic meteorological stations. The results showed that the absorption coefficient in winter[(42.3±17.7)Mm-1]was higher than that in summer [(35.8±10.5)Mm-1]and the aerosol absorption coefficient changed violently in winter. The diurnal variation of the aerosol absorption coefficient presented a double-peak on effects of boundary layer evolution and human activities, the peak value appeared at 07:00～09:00, the valley value appeared at 14:00, the second peak value appeared at 19:00～20:00. The most representative aerosol absorption coefficient was 24.7Mm-1, which was calculated by fitting hourly frequency distribution. Aerosol absorption coefficient in haze was higher than that in no-haze. The increase in haze pollution led to step up trend of aerosol absorption coefficient, which may be one of the important reasons for visibility degradation.

aerosol；absorption coefficient；background value；Hangzhou urban

X513

A

1000-6923(2013)05-0769-06

2012-08-23

国家公益性行业(气象)科研专项(GYHY201206011);杭州市科技局重大科技创新项目(20092113A05);杭州市科技局社会发展科研攻关项目(20120433B14)

* 责任作者, 工程师, djsr1978@gmail.com.

杜荣光(1978-),男,浙江诸暨人,工程师,硕士,主要从事大气物理与大气环境研究.发表论文7篇.