刘洪武 葛良全 吴霁桐 杨小峰 邓志鹏 唐传丰 熊茂淋

（地学核技术四川省重点实验室（成都理工大学） 成都 610059）

在现场快速获取放射性待测体中放射性元素含量或放射性活度是地质勘查和放射性污染调查的一项重要工作［1-2］。从取样的手段与方式角度，可分为野外取样-室内分析方法和现场辐射取样方法［3］。野外取样-室内分析方法是在野外对放射性待测体取样，样品经加工与处理，在室内采用物理仪器或化学分析方法获取样品中放射性元素含量或放射性核素的放射性活度浓度。现场辐射取样方法是利用核辐射测量仪器在野外现场对待测体进行原位测量，实时获取放射性元素含量或放射性核素活度浓度。由于α射线和β射线在介质中穿透深度小，基于α射线或β射线的现场辐射取样方法主要用于表面放射性污染物的测定［4］。γ射线具有较强的穿透深度，基于γ射线的辐射取样方法被广泛用于铀矿勘探和放射性污染调查中铀含量或放射性核素比活度测定［5-10］。在γ 辐射取样中，由于γ 射线探测器接收到待测体放射性核素放出的特征γ 射线外，还受到周围介质放出的γ射线的干扰，这是γ辐射取样方法必须解决的技术难题。传统的γ 辐射取样方法采用无、有铅屏蔽层条件下的两次γ测量的差值法，实现对周围γ射线背景干扰的测量［11-12］。FD-42定向γ辐射仪采用碘化钠闪烁探测器和塑料闪烁探测器（包裹在碘化钠晶体周围）相符合的方法，实现γ辐射取样的定向测量［3］。吴德宪分析了γ 能谱双重定向辐射取样的工作原理，提出U-Th混合矿床的辐射取样方法［13］。杨京科等报道了基于NaI（Tl）闪烁探测器的双能定向γ 射线测量方法，通过测定两种不同能量γ射线的强度，实现γ射线的定向测量［14］。本文以具有较高能量分辨率的溴化铈闪烁计数器为γ射线探测器（能量分辨率为4.5%左右@0.662 MeV 射线），采用蒙特卡罗数值模拟和两个镭源物理实验，确定双能溴化铈闪烁定向探头的最佳屏蔽层厚度和定向比例系数，在放射性标准模型上开展基于溴化铈闪烁探测器的双能定向γ辐射取样仪的铀含量标定，并进行实验验证。

1 双能定向γ辐射取样探头结构与γ辐射取样数理模型

1.1 双能定向γ辐射取样探头结构

双能定向γ辐射取样是通过测定铀系列或钍系列放射性核素放出的两种不同能量γ 射线的强度，来实现对待测体中铀含量或钍含量定量分析的物理方法。基于溴化铈闪烁探测器双能γ能谱探头结构如图1 所示，其中晶体部分为圆柱形溴化铈晶体（ø45 mm×50 mm），外部和顶部包裹一定厚度的铅屏蔽层，且屏蔽层相对于溴化铈晶体下表面延长5 cm，形成一定的定向探测立体角。通过设置不同的探头与待测体表面的距离，可确定待测体的探测范围。

1.2 双能定向γ辐射取样数理模型

以铀系列中214Bi 产生的0.609 MeV、1.764 MeV γ射线为例，溴化铈闪烁探测器接收的1.764 MeV和0.609 MeV γ 射线的总强度可分解为铅屏蔽角内侧和铅屏蔽角外侧两个部分。于是，在溴化铈闪烁γ能谱仪的仪器谱上，1.764 MeV 和0.609 MeV 的γ 射线全能峰净峰面积计数N1,Sum和N2,Sum可表示为：

式中：N1,In和N2,In分别为溴化铈闪烁探头铅屏蔽张角以内的1.764 MeV 和0.609 MeV γ 射线对N1,Sum和N2,Sum的贡献；N1,Out和N2,Out分别为溴化铈闪烁探头铅屏蔽张角以外的1.764 MeV 和0.609 MeV γ 射线对N1,Sum和N2,Sum的贡献。

假设：

式中：a和A称为定向比例系数。其中，a为仪器谱上来自于溴化铈闪烁探头铅屏蔽张角以内的1.764 MeV 和0.609 MeV γ 射线净峰面积计数的比值，该比值取决于待测体中214Bi 放出的1.764 MeV和0.609 MeV γ射线的分支比，且与溴化铈闪烁双能定向γ辐射取样仪对1.764 MeV和0.609 MeV的γ射线的源-峰探测效率有关；A为仪器谱上来自于溴化铈闪烁探头铅屏蔽张角以外的1.764 MeV 和0.609 MeV γ射线净峰面积计数的比值，显然该比值不仅与源-峰探测效率有关，而且还与包裹探测器的铅屏蔽层厚度有关。

将式（3）和式（4）代入式（1）和式（2），并经整理可得：

式（5）和式（6）表明，在双能定向γ 辐射取样仪的仪器谱上通过1.764 MeV 和0.609 MeV 的γ 射线全能峰净峰面积计数（N1,Sum和N2,Sum）可以获得探头铅屏蔽张角以内1.764 MeV 或0.609 MeV 的γ 射线的贡献份额（N1,In或N2,In），从而实现定向γ辐射取样。

对无限厚、无限大均匀含铀层且铀系列处于放射性平衡状态的待测体，其铀含量与214Bi 放出的0.609 MeV、1.764 MeV γ 射线强度呈正比例关系［3，15］，于是有：

式中：CU为待测体中铀含量；k1、b1、k2和b2为双能定向γ 辐射取样仪的铀含量标定系数。因此，探头铅屏蔽张角以内待测体铀含量可通过双能定向γ辐射取样仪器谱上的1.764 MeV 和0.609 MeV γ 射线全能峰净峰面积（N1,Sum和N2,Sum）计算得到。

2 定向比例系数

2.1 蒙特卡罗几何模型构建

双能定向γ 辐射取样仪探头的铅屏蔽层厚度、定向比例系数和1.764 MeV 与0.609 MeV 的γ 射线的源-峰探测效率均可采用蒙特卡罗数值模拟得到。根据图1双能定向γ辐射取样仪探头的设计，蒙特卡罗数值模拟的几何模型如图2 所示。图2 中圆柱形溴化铈晶体大小为ø45 mm×50 mm，晶体外壳包裹3 mm厚Al，Al壳外再包裹铅屏蔽层，铅屏蔽层相对于探测器底面延长5 cm。探测器放置在待测体模型上，探测器中轴线与待测体中轴线重合，探测器底面与待测体上表面距离为50 cm。目标为圆台形状土壤介质，粒子数为3.621 52×109，上底面半径（R1）46.25 cm、高（H）30.6 cm、下底面半径（R2）75.35 cm。

图2 双能γ辐射取样仪探头蒙特卡罗数值模拟几何模型示意图Fig.2 Diagram of Monte Carlo numerical simulation geometric model for dual energy γ radiation sampling probe

2.2 定向比例系数确定

采用MCNP 蒙特卡罗软件，使用F8 卡得出计数，模拟铅屏蔽层厚度为3 mm、4 mm、5 mm、6 mm和7 mm条件下双能定向γ辐射取样仪探头的γ射线沉积能谱。图3 为铅屏蔽层为3 mm 溴化铈闪烁双能定向γ辐射取样仪蒙特卡罗模拟沉积能谱图。从图3 可看出1.764 MeV 和0.609 MeV 的γ 射线全能峰，且后者的计数N2,Sum显著高于前者N1,Sum，故选定式（6）和式（8）进行演算。表1是不同厚度铅屏蔽层定向比例系数的蒙特卡罗数值模拟结果。表1中定向比例系数a和A是根据蒙特卡罗数值模拟获得的N1,In、N2,In、N1,Out、N2,Out由式（3）和式（4）计算得到。

表1 不同厚度铅屏蔽层定向比例系数蒙特卡罗数值模拟结果Table 1 Monte Carlo numerical simulation results for directional scale coefficients of lead shielding layers with different thicknesses

图3 铅屏蔽层为6 mm溴化铈闪烁双能定向γ辐射取样仪MC模拟沉积能谱图Fig.3 MC simulated deposition energy spectra for 6 mm lead shield of dual-energy targeted γ radiation sampler with cerium bromide scintillation detector

2.3 定向比例系数MC模拟验证

为了验证表1 中定向比例系数的准确性，设置了4个带干扰辐射源的待测体，如图4所示。图4（a）是在待测体外围包裹了10 cm厚的同体积下发射粒子数为待测体两倍的干扰辐射源；图4（b）是在图4（a）的外围又包裹了10 cm 厚的同体积下发射粒子数为待测体两倍的干扰辐射源；图4（c）和（d）是在待测体外半圆周分别包裹了一层和二层的10 cm厚的同体积下发射粒子数为待测体两倍的干扰辐射源。表2 是对4 种干扰辐射源待测体条件下溴化铈闪烁探测器双能γ 辐射探头铅屏蔽张角以内的0.609 MeV γ射线计数N2,InMC模拟值与计算值的比较。表2 中N1,Sum和N2,Sum是溴化铈闪烁探测器包裹3 mm、4 mm、5 mm、6 mm 和7 mm 铅屏蔽层厚度条件下，蒙特卡罗数值模拟获得溴化铈闪烁探测器上1.764 MeV 和0.609 MeV 的γ 射线能量沉积的光子计数；表2中第5列N2,In模拟值是将包裹探测器的铅屏蔽层设置为50 mm，则探头铅屏蔽张角以外的0.609 MeV γ 射线进入溴化铈探测器的份额仅为0.03%，在此条件下获得的溴化铈闪烁探测器上的0.609 MeV γ 射线能量沉积的光子计数，显然，该计数仅为探头铅屏蔽张角以内的0.609 MeV γ 射线贡献；表2中第6列N2,In计算值是根据表2中N1,Sum、N2,Sum值和表1中定向比例系数值由式（6）计算得到的；表2 中第7 列是N2,In计算值与N2,In模拟值的相对误差。从表2可看出，N2,In计算值与模拟值的相对误差最大值仅为-5.59%，表明表1 的定向比例系数值具有较高的准确性。根据4个带干扰辐射源待测体的蒙特卡罗数值模拟结果，当以0.609 MeV的γ射线为测量对象时，双能定向γ 辐射取样仪探头的铅屏蔽层厚度为6 mm时，N2,In计算值与模拟值的相对误差最小，其平均值为0.63%。

表2 不同干扰辐射源待测体N2,In MC模拟值与计算值比较Table 2 Comparison of N2,In MC analog values and calculated values for different interference radiation source targets

图4 带干扰辐射源待测体的MC模拟几何模型(a) 待测体外围包裹了10 cm厚的铀含量为待测体两倍干扰辐射源；(b) 待测体外围包裹了二层10 cm厚的铀含量为待测体两倍干扰辐射源；(c) 待测体外围包裹了半圆周10 cm厚的铀含量为待测体两倍干扰辐射源；(d) 待测体外围包裹了二层半圆周10 cm厚的铀含量为待测体两倍干扰辐射源Fig.4 MC simulation geometry model with interfering radiation source target(a) The outer perimeter of the target is wrapped with a 10 cm thick uranium layer, which is an interference source with twice the radiation of the target body; (b) The outer perimeter of the target is wrapped with two 10 cm thick uranium layers, which is an interference source with twice the radiation of the target body; (c) The outer circumference of the target is partially wrapped, and the uranium content is twice that of the target body, which is an interference source with twice the radiation of the target body; (d) The outer perimeter of the target is wrapped with two partial layers, and the 10 cm thick uranium layer is an interference source with twice the radiation of the target body

2.4 定向比例系数物理实验验证

为了进一步验证表1 中定向比例系数的准确性，采用两个标准镭源用双能定向γ 辐射取样仪进行测量。镭源为直径1.5 cm 的柱状密封源，出厂日期为1958年，出厂活度为1.88×107Bq。进行两个镭源实验时，双能定向γ 辐射取样仪探头铅屏蔽层为6 mm，其中一个镭源放置在溴化铈探测器正前方0.6 m、0.9 m、1.2 m 位置处，另一个镭源放置在侧右方（与内前方成90°夹角）0.6 m、0.9 m、1.2 m位置处，如图5所示。测量时间为600 s，逐次改变镭源位置，测量不同测量点1.764 MeV 和0.609 MeV 的γ 射线全能峰净峰面积计数N1,Sum和N2,Sum，结果如表3所示。图6 为溴化铈闪烁探测器双能定向γ 辐射取样仪的实测γ仪器谱图。

表3 铅屏蔽层为6 mm时两个镭源双能定向γ辐射取样仪测量结果Table 3 Measurement results for dual-energy targeted gamma radiation sampling instrument with a 6 mm lead shielding layer and two radium sources

图5 两个镭源双能定向γ辐射取样仪测量布置图Fig.5 Arrangement of dual-energy targeted gamma radiation sampling probe and two radium sources

图6 屏蔽层为6 mm时溴化铈闪烁探测器双能γ辐射取样仪的仪器谱图Fig.6 Measured gamma spectrum of dual-energy targeted gamma radiation sampling instrument with cerium bromide scintillation detector and a 6 mm lead shielding layer

根据表3的数据和式（6），可计算出溴化铈闪烁探头铅屏蔽张角以内的0.609 MeV γ 射线全能峰净峰面积计数N2,In，如表4 所示（标记为N2,In计算值）。表4 中N2,In实测值为溴化铈闪烁探测器外层包裹50 mm 厚的铅屏蔽层时（可认为完全屏蔽来自探测器外的0.609 MeV γ 射线），在双能定向γ 辐射取样仪的实测γ 仪器谱上求解的0.609 MeV γ 射线全能峰净峰面积计数N2,Sum。

表4 两个镭源正、侧向布置下铅屏蔽张角内实测0.609 MeV γ射线全能峰净峰面积计数与计算值对比Table 4 Comparison of the total net peak area of 0.609 MeV gamma rays measured in the lead shield angle under a positive and lateral arrangement of two radium sources and the calculated value

该两个镭源实验结果表明，铅屏蔽层厚度为6 mm 时，N2,In实测值与N2,In计算值相对误差在±2.52%以内。

3 双能定向γ辐射取样实验与结果分析

3.1 双能定向γ辐射取样仪标定系数

式（8）中双能定向γ 辐射取样仪标定系数的确定是在放射性标准模型上实现的，双能定向γ 辐射取样探头与模型相对位置如图7所示。分别测量了钾标准模型（编号KY-6-Ⅱ，推荐铀含量4.54 g·t-1）、钍标准模型（编号ThY-0.04-Ⅱ，推荐铀含量9.23 g·t-1）和铀标准模型（编号UY-0.02-Ⅱ、推荐铀含量195.32 g·t-1），测量时间为200 s，每个标准模型上测量三次取平均值。测量1.764 MeV 和0.609 MeV的γ 射线全能峰净峰面积计数N1,Sum和N2,Sum，结果如

图7 双能定向γ辐射取样探头与模型相对位置图Fig.7 Arrangement of dual-energy targeted gamma radiation sampling probe and uranium standard model

利用表5 中N2,In和CU数据，依据式（8）进行拟合得到：

表5 测量结果Table 5 Measurement results

此时R2=0.99，由此可知，式（8）中k2=0.223，b2=-1.138。

3.2 标定系数实验验证

标定系数的验证实验是在一个放射性混合标准模型和三个放射性模型上进行的。放射性混合标准模型编号UThKY-0.007-0.021-3-Ⅱ，铀含量推荐值为63.9 g·t-1；三个放射性模型分别为铀模型、钍模型和钾模型，其铀含量推荐值分别为140.31 g·t-1、8.55 g·t-1、3.01 g·t-1。测量时间为200 s，每个模型上测量三次取平均值，测量结果如表6 所示。表6 中N2,In是根据该表中N1,Sum和N2,Sum的数据和式（6）计算得到；CU计算值是根据表6中N2,In和式（8）计算得到；相对误差是表中CU计算值与推荐值之间的相对误差。放射性混合标准模型和放射性模型的实测结果表明，双能定向γ 辐射取样仪具有定向辐射取样功能，对模型中实测铀含量与推荐值的相对误差均小于5%。

表6 实验模型测量结果Table 6 Experimental model measurement results

4 结语

1）本文设计了新型双能γ 辐射取样探头，该探头采用高能量分辨率的溴化铈闪烁计数器为γ射线探测器，采用铅屏蔽层屏蔽周围γ 射线对定向辐射取样的干扰。 当以214Bi 放出的0.609 MeV、1.764 MeV γ射线为探测对象时，采用蒙特卡罗数值模拟得出双能γ辐射取样探头的最佳铅屏蔽层厚度为6 mm，定向比例系数为a=0.268、A=0.451。经4种干扰辐射体蒙特卡罗数值模拟和两个镭源物理实验验证表明，根据该定向比例系数计算的双能γ 辐射探头铅屏蔽张角以内的0.609 MeV γ 射线计数值与MC模拟值的平均相对误差为0.63%；经两个镭源物理实验验证表明，张角以内的0.609 MeV γ射线计数值与实测值的相对误差为±2.52%以内。

2）在放射性混合标准模型和三个放射性模型上进行双能γ辐射取样结果表明，设计的新型双能γ辐射取样探头具有定向γ 辐射取样功能，实测模型中铀含量与模型推荐值的相对误差均小于5%。

1葛良全, 熊盛青, 曾国强. 航空伽马能谱探测技术与应用[M]. 北京: 科学出版社, 2016.GE Liangquan, XIONG Shengqing, ZENG Guoqiang.Airborne gamma ray spectrum detection and application[M]. Beijing: Science Press, 2016.