陈文杰 杜夏楠 王茸 郑友琦 王永平 吴宏春

（西安交通大学 核科学与技术学院 西安 710049）

快堆在燃料增殖和长寿命高放射性废物焚烧具有显著的优势，配合先进的燃料循环体系，能够有效提高铀资源利用率，实现核能的可持续发展，因此，快堆在第四代反应堆的6种候选堆型中占据了主要地位［1］。针对快堆的研究、设计和安全评价，国内外开发了不同的确定论中子学计算程序。

美国阿贡国家实验室（Argonne National Laboratory，ANL）针对快堆开发的截面计算程序MC2-3 配合堆芯程序DIF3D、PROTEUS，基于ZPR、ZPPR、BFS等基准题和Monju、ABTR反应堆进行了大量的验证计算工作［2］；美国橡树岭国家实验室（Oak Ridge National Laboratory，ORNL）改进了SCALE/AMPX 程序系统的不可辨共振能量区计算方法，并增加了典型的快谱能群结构，使得SCALE/AMPX能够应用于热堆和快堆的计算，并利用MET-1000 基准题和MSR、ABTR 等反应堆对程序进行了验证［3］；法国原子能和替代能源委员会（Commissariat à l'énergie Atomique Et Aux énergies Alternatives，CEA）为快堆设计而先后开发的ERANOS 和APOLLO3 中子学计算系统，在PHENIX、SUPERPHENIX、ASTRID 反应堆和MASERCA实验装置上积累了大量的计算数据和经验［4-7］；日本原子能机构（Japan Atomic Energy Agency，JAEA）开发的快堆截面计算程序SLAROM-UF，配合堆芯程序DIF3D和PARTISN，基于JOYO MK-I实验堆和ZPPR-10A基准题进行了验证工作［8］；韩国首尔大学（Seoul National University，SNU）与美国密歇根大学共同开发的快堆截面计算程序EXUS-F，其配套的堆芯程序为PARCS 和nTRACER，在ABR1000、BFS-73-1 和TRU-300 基准题上得到确认［9-10］。

中国原子能科学研究院开发的PASC/NAS程序主要应用在中国实验快堆的设计研究中［11］；华北电力大学开发的截面计算程序MGGC2.0 配合堆芯程序DIF3D，基于ZPPR-9、RBEC-M 等基准题开展了验证工作［12］。西安交通大学核工程计算物理实验室开发的先进反应堆中子学计算分析系统NECPSARAX，由截面计算程序TULIP［13］、三维稳态堆芯分析程序LAVENDER［14］和瞬态堆芯分析程序DAISY［15］三部分组成。近些年来，基于OECD/NEA钠冷快堆基准题、ZPPR 基准题、PHENIX 和SUPERPHENIX 基准题、JOYO-MKI 零功率实验装置和中国实验快堆，对NECP-SARAX程序开展了一系列验证工作，包括堆芯有效增殖因子、增殖比、控制棒价值、钠空泡反应性、多普勒反应性和燃耗反应性等［16-17］。

然而，上述工作基本上是针对堆芯进行的验证与确认工作。对于截面计算程序而言，目前只有阿贡国家实验室基于Flattop、Bigten、Godiva 等临界实验装置系统评估了MC2-3程序的截面和能谱计算精确性。CEA、JAEA、首尔大学等仅基于堆芯内部分组件计算验证了程序产生的多群截面精确性，缺乏对于程序能谱计算能力的确认。在NECP-SARAX的开发过程中，曾利用TULIP程序对OECD/NEA基准题中燃料组件和控制棒组件、ZPPR-10B中不同类型燃料组件展开计算，基于和蒙特卡罗程序计算值的对比，初步验证了TULIP 程序在快谱系统计算分析上的精确性［18］，但对于程序的能谱计算能力，仍旧缺乏系统性地验证与确认。因此，本文将利用国际临界安全基准评估项目［19］（International Criticality Safety Benchmark Evaluation Project，ICSBEP）中的临界实验装置，开展TULIP 程序对于快谱问题的适用性研究与验证计算工作。

1 初步计算分析

针对TULIP 程序在几何模型上以及能谱上的适用性，从国际临界安全基准评估项目中选取了相应的临界实验装置开展验证工作，实验共计147组，具体信息如表1所示。

表1 ICSBEP实验装置筛选Table 1 Selection of ICSBEP experimental device

MCNP5［20］程序每代粒子数设置为500 000，共投入1 000代，计算的统计涨落在±0.000 05以下，认为MCNP 程序keff计算值作为参考值足够准确。同时考虑到在带有真空边界的一维圆球问题中，中子具有很强的各向异性散射，碰撞概率方法（Collision Probability Method，CPM）不能精确地计算具有强各向异性散射的中子源，TULIP 程序计算时采用离散纵标（Discrete ordinate，SN）求解器，SN 展开阶数取12，散射截面勒让德展开阶数取5。MCNP5 和TULIP 分别基于ENDF/B-VII.0 评价核数据库［21］加工的连续能量点截面数据库和多群截面数据库初步对所筛选的实验开展了计算，计算结果如图1和图2所示，可以看到，针对部分不锈钢装载量较高的临界实验装置，计算偏差最大可达到-1.566×10-2，其具体信息如表2所示。快堆中不锈钢是使用最为频繁的结构材料，在燃料组件中通常的质量比例在16%左右，而在诸如反射层、轴向支撑等部分含量较大，因此需要对该问题进行深入研究，以提高程序对结构材料装载量比较大的问题的计算精度。

表2 keff偏差大的基准题Table 2 Benchmarks with large keff deviations

1.1 问题分析

以上13 个实验装置的材料区半径和填充材料如图3所示，HMF-003-021实验装置采用镍反射层，以镍元素质量比例表示发生反射层材料装载量；其余12个实验装置采用不锈钢反射层，不锈钢的主要成分为Fe-56，以Fe-56 核素质量比例量表示不锈钢装载量。可以发现，这些实验装置的中等质量核素质量百分比超过30%。

图3 基准题中主要中等质量核素比例Fig.3 Proportion of major intermediate-weight nuclides in the benchmark

为确定问题产生的原因，对HMF021-002 基准题进行简化，基准题几何如图4所示，各区填充材料如表3 所示。原基准题是高富集铀材料，为进一步简化问题，将一维圆球打混为均匀问题并只保留两个核素，简化后重裂变核素保留U-235；不锈钢反射层以Fe-56为主，简化后不锈钢只保留Fe-56，简化后的均匀两核素问题材料组成如表4所示。

图4 HMF021-002基准题几何模型Fig.4 Geometrical model of the HMF021-002 benchmark

表3 HMF021-002基准题材料数据Table 3 Material data for the HMF021-002 Benchmark

表4 均匀两核素问题材料Table 4 Material data for the homogeneous two-nuclide problem

为详细分析计算偏差的来源，分别使用TULIP程序和MCNP5 程序对上述简化问题进行了计算，特征值计算结果分别为2.006 00和1.976 24，二者的计算偏差超过10-2，简化后基准题仍然保留有原问题的特点。该简化问题的归一化中子通量如图5所示，中子通量主要集中在0.01～10 MeV，在1 MeV左右能量，TULIP程序与MCNP5程序的通量有明显偏差，偏差在-10%～35%。

图5 归一化中子通量Fig.5 Normalization neutron flux

如图6 所示，在中子通量集中的0.01～10 MeV内，TULIP程序和MCNP5程序计算出的U-235微观总截面基本一致，0.01 MeV以上能量范围内偏差为1%，由于此能量范围内中子通量水平很低，基本上不对计算结果产生影响。如图7 所示，在1 MeV 能量左右，TULIP 程序和MCNP5 程序的Fe-56 微观散射截面的偏差达到40%，此能量范围与中子通量偏差的能量范围对应；如图8 所示，在0.01～1 MeV 能量范围内，Fe-56 微观俘获截面偏差在-10%～10%，由于截面值较小，基本上不对计算结果产生影响。

图6 U-235微观总截面Fig.6 U-235 microscopic total cross section

图7 Fe-56微观散射截面Fig.7 Fe-56 Microscopic scattering cross section

图8 Fe-56微观俘获截面Fig.8 Fe-56 microscopic capture cross section

由上述分析可知，TULIP 程序的计算偏差主要是由于Fe-56 高能区散射截面引起的。对于诸如Fe、Cr、Ni、Co、Mn、Cu等中等质量核素来说，非共振区内存在类似共振状波动的散射截面，会产生一定的自屏效应，如图9 所示。当快谱问题中等质量核素装载量比较低时，非共振区的自屏效应是可以忽略的；但是对于中等质量核素含量比较高的快谱问题，非共振区自屏效应的影响是不能忽略的［22-23］。因此，针对中等质量核素非共振区类似共振状截面的自屏效应，需要对TULIP 程序进行改进以实现此类核素非共振区截面的精确处理。

图9 中等质量核素微观总截面Fig.9 Microscopic total cross section of intermediate-weight nuclides

1.2 程序改进

考虑到快谱系统中重核和中等质量核素复杂的共振现象和剧烈的共振干涉效应，对每个核素全能量范围内（1.0×10-11～19.6 MeV）进行共振计算来获得共振区有效自屏截面，然后对非共振区处理来解决上述问题。

TULIP 程序采用超细群（Ultra Fine Group，UFG）的共振计算方法，从数据库中读取全能量范围内点截面后，根据每个UFG 内反应率守恒关系，对点截面进行数值积分得到超细群有效自屏截面。

式中：为能群编号为g的核素k的UFG 有效自屏截面，b；σx，i，k为能量为i处的核素k的有效自屏点截面，b；ϕi为能量为i处的中子通量密度，cm-2·s-1；i为能量点索引。

对于均匀系统而言，引入窄共振近似下的中子通量密度可以表示为如下形式：

式中：Nk为核素k的核子密度，cm-3；σp，k为核素k的势散射反应截面，b；Σp为宏观势散射反应截面，cm-1；σt，i，k是能量为i处的核素k的微观总反应截面，b；Σt，i是能量为i处的宏观总反应截面，cm-1；j、k为核素索引。

共振核素的势散射截面在能量区间内基本是常数，式（1）可以简化为：

因此，能量点i处的点通量权重谱表达式如下：

同时，考虑到在后续计算中可能会遇到具有强烈各向异性散射的问题，引入截面高阶矩自屏方法来获得高阶点通量权重谱。

式中：l为散射截面勒让德展开阶数，l≥0；ϕi l为能量点i处l阶点通量权重谱。

对于非均匀系统而言，通过逃脱截面考虑非均匀效应，对于逃脱截面的推导，这里不再赘述，直接给出非均匀系统内点通量权重谱的表达式。

式中：ϕil为区域r内能量点i处l阶点通量权重谱；为区域r内能量点i处宏观总反应截面，cm-1为区域r内能量点i处核素k的宏观逃脱截面，cm-1。

对于核素非共振能量区，重点需要通过点截面文件获取其总截面、散射截面等信息，而对于均匀系统和非均匀系统的点通量权重谱，则采用如下所示的公式进行获得：

式中：C为常数。

快堆中常见核素能量区的划分如表5 所示，高于共振能量上限的为非共振能量区，其余为共振能量区。

表5 快堆常见核素能量区划分Table 5 Energy division of common nuclides in fast reactors

2 数值验证

2.1 均匀问题

本小节的均匀问题与上一节的问题相同，其核素组成见表4。使用改进后的TULIP程序重新对该均匀问题进行计算，特征值计算结果为1.975 05，TULIP程序与MCNP5程序的计算偏差从2.976×10-2降低到2×10-3内。如图10～12所示，增加对核素非共振区处理后，在1 MeV 能量左右，TULIP 和MCNP5程序归一化中子通量偏差的从40%降低到5%以内；对于中子通量分布比较集中的0.01～10 MeV 能量范围内，U-235微观总截面的偏差基本为0；Fe-56的微观散射截面的偏差从原来的-40%降低到1%内，仅有个别能群偏差超过5%。以上结果表明了均匀问题中程序改进的有效性。

图10 归一化中子通量Fig.10 Normalization neutron flux

图11 U-235微观总截面Fig.11 U-235 microscopic total cross section

图12 Fe-56微观总截面Fig.12 Fe-56 microscopic scattering section

2.2 非均匀问题

基于改进后的TULIP 程序，对表2 所列的13 组基准题重新计算，计算结果如表6所示，TULIP程序和MCNP5程序的计算偏差降低到3×10-3左右，这表明了在非均匀问题中程序改进的有效性。

表6 高中等质量核素装载量基准题的计算结果Table 6 Calculation results of benchmarks with high intermediate-weight nuclide loading

3 基于ICSBEP临界实验装置的计算

在完成TULIP 程序的改进及初步数值验证后，本文对所筛选的ICSBEP 中147 组临界实验装置重新进行了计算，其中高浓缩铀燃料、中浓缩铀燃料和U-233 金属燃料实验装置的计算结果如图13 所示，钚金属燃料、铀-钚混合燃料和特殊同位素金属燃料实验装置的计算结果如图14。keff计算偏差分布如图15所示，所有实验装置的计算偏差基本上保持在3×10-3内，平均偏差为-7.9×10-4，标准差为8.9×10-4，按照式（8）计算的平均χ2值从5.385 降低到2.300，TULIP程序与MCNP5程序计算结果吻合良好，这表明TULIP 程序对于快谱实验装置的计算分析的精确性。

图13 ICSBEP基准题计算结果：HEU, IEU, U-233Fig.13 Calculation results of ICSBEP benchmarks: HEU, IEU, and U-233

图15 ICSBEP基准题计算结果偏差统计Fig.15 Statistical deviations for the calculation results of ICSBEP benchmarks

式中：χ2为147组实验装置计算结果的平均卡方值；为TULIP 程序对于第m组试验装置的特征值计算结果；为MCNP5 程序对于第m组试验装置的特征值计算结果；为TULIP和MCNP程序所有对实验装置特征值计算结果的平均偏差；m为实验装置编号索引；n为实验装置总数目。

4 结语

本文基于ICSBEP 快谱实验装置对TULIP 程序开展验证工作，对于不同燃料类型的实验装置，TULIP程序和MCNP5程序的计算偏差低于3×10-3；通过对核素非共振区计算方法和共振计算策略的优化，处理中等质量核素高装载量情况下非共振区类似共振波动状截面的自屏效应，对于带有大量结构材料的实验装置，TULIP程序和MCNP5程序的偏差由超过10-2降低到3×10-3。

本研究证明TULIP 程序针对快谱系统具有良好的计算能力，在先进反应堆设计中发挥着重要作用。在未来的工作中，将TULIP 程序应用到对实际屏蔽问题或者快堆反射层组件计算中，验证程序的改进效果。

作者贡献声明陈文杰负责实施研究，分析/解释数据，撰写文章；杜夏楠负责把握整体研究工作，指导文章写作；王茸提供程序使用指导；郑友琦负责文章内容审阅；王永平提供技术材料支持；吴宏春提供研究经费支持。