吴文俊，张智恒，李星辰，胡晓莉

（江汉大学 人工智能学院，湖北 武汉 430056）

0 引言

随着现代科学技术的日新月异，化工和医药行业取得了快速发展。由于化石能源产量的短缺及其对环境的不良影响，传统工业生产原料逐步由化石能源趋向于多元化。因此，工业进一步发展迫切需要开发新型清洁能源［1］。目前，C4烯烃在化工产品和医药生产中广泛应用。由于乙醇可以通过生物质发酵制备，来源相当广泛并且绿色清洁，自然是生产和制备C4烯烃的重要原料之一。在制备C4烯烃的过程中，催化剂组合和温度的适当选择对提高C4烯烃的选择性起到极其重要的作用。因此，探索乙醇催化偶合制备C4烯烃的工艺条件具有非常重要的研究意义和价值。近年来，人工神经网络以大脑的生理研究为基础，以各种方式组织起来，模拟生物神经元的一些基本功能成分。它们因其对自学的独特适应性、高容错性、自组织和高度非线性而被广泛使用［2-3］。

径向基（radial basis function，RBF）神经网络的结构简单，在逼近和分类能力、训练学习速度等方面明显优于BP 神经网络，而且学习收敛的速度更快，可以逼近任意的非线性函数，并且能克服存在局部极小值的问题。因此，RBF 被广泛应用于化工行业的各种模拟过程中［4-5］。

本文根据2021 年全国大学生数学建模竞赛B 题所提供的不同催化剂组合与温度下的实验参考数据，构建了基于RBF 神经网络的C4烯烃选择性拟合模型，探求乙醇转化率和C4烯烃选择性受催化剂组合成分及温度的影响程度，最后得出相应的结论。

1 模型的建立与求解

1.1 RBF 神经网络概述

RBF 神经网络于1980 年由Darken 和Moody 提出，包含了单隐层的三层前向网络结构。三层依次为输入层、隐含层和输出层，其结构示意见图1。

图1 RBF 神经网络结构Fig.1 Structure of the RBF neural network

图1 中x1,x2,…,xn为输入层变量；h1,h2,…,hn为隐含层变量；w1,w2,…,wn为RBF 神经网络隐含层到输出层的权值变量；y为输出值。

RBF 神经网络结构的输入层仅用来传输信号；隐含层采用非线性优化策略，对激活函数（一般为高斯函数）的参数进行调整，学习速度较慢；输出层使用线性优化策略，对线性权重进行调整，学习速度较快。RBF 神经网络结构的神经元有一系列隐含基，这些隐含基构成了隐含层空间。输入向量可以在隐含层被更改，以实现向量在高低维度空间之间的变换。从而使得在低维空间内的线性不可分问题在高维空间内线性可分，最终实现在高维空间中轻松解决在低维空间中无法解决的问题。RBF 神经网络的激活函数表达式为

式中，xp为第p个输入样本；ci为第i个中心点；σ为方差。另外，RBF 采用的损失函数为

式中，P为所用训练样本的集合数；dj为当前所用样本的期望输出值；yj为当前所用样本的实际输出值。

下面给出如何求RBF 神经网络的三个关键参数：基函数的中心、方差以及隐含层到输出层的权重。首先，通过利用无监督学习找到基函数隐含层的方差与中心；然后，再通过监督学习得出两层间的权重。具体地，隐含层基函数的方差表达式为

式中，cmax为选择中心点之间的最大距离；h为隐含层的结点数。

另外，利用最小二乘法可得连接权重（神经元）。由损失函数对权重的偏导为0，可得权重的计算公式为

最后，可得出RBF 神经网络输出层y的表达式为

式中，H=[h1,h2,…,hn]T,W=[w1,w2,…,wn]T。

1.2 RBF 神经网络的参数选择和构建

1.2.1 数据预处理 基于2021 年全国大学生数学建模竞赛B 题所提供的不同催化剂组合与温度下的实验参考数据［6］，将Co/SiO2的质量、Co 负载量、HAP 质量、乙醇进气量以及温度作为RBF 神经网络的输入变量，C4烯烃的收率作为输出变量。同时，考虑到A11 组石英砂催化剂载体实验数据与其他组别结果有较大差异，将其作为实验干扰项剔除，部分催化剂组合在250 ℃反应过程中的预处理结果如表1 所示。

表1 250 ℃下部分催化剂组合反应过程预处理后的参数Tab.1 Parameters after pre-treatment of the reaction process with partial catalyst combinations at 250 ℃

1.2.2 神经网络结点数的选择 隐含层的神经元（节点数）通常依据实际问题的需要来确定。若神经元过少可导致缺失适应性，称为欠拟合。相反，如果神经元过多，神经元不可被充足的信息量训练，则会导致过度拟合。即使学习数据中包含足够的信息，隐含层中太多的神经元也会增加学习时间，很难达到预期的效果。因此，在隐含层中选择适当数量的神经元至关重要。

RBF 神经网络隐含层神经元数量可根据如下经验公式［7］求出，

式中，Ns是训练集的样本数；α通常的取值范围为[2,10]；Ni是输入层的神经元个数；No是输出层的神经元个数。

另外，在实际操作中还可以按如下方法来确定神经网络隐含层的神经元数量。首先，隐含层神经元的数量应介于输入层的结点数和输出层的结点数之间；其次，隐含层神经元的数量应为输入层神经元结点数的2/3 加上输出层神经元结点数的2/3；最后，输入层神经元数量的两倍应大于隐含层神经元的数量。隐含层神经元的最佳数量往往需要通过多次试验来获得。一般建议从一个较小数值，如1 到5 层和1 到100 个神经元开始试验。如果欠拟合，可逐渐添加更多的层和神经元数量；如果过拟合，可以逐渐减少层数和神经元数量。本问题中，经试验得出最佳的神经元个数为10 个。此时，RBF 神经网络对数据的拟合程度较好。

1.2.3 径向基函数拟合 将每一组预处理后的数据导入SPSS24.0 软件中，利用RBF 神经网络对其进行拟合分析。乙醇转化率以及C4烯烃选择性的RBF 神经网络流如图2 和图3 所示。

图2 乙醇转化率的RBF 神经网络流Fig.2 RBF neural network flow of ethanol conversion

图3 C4 烯烃选择性的RBF 神经网络流Fig.3 RBF neural network flow of C4 olefin selectivity

最后，得出乙醇转化率及C4烯烃选择性的自变量的影响权重，结果见表2。

表2 乙醇转化率及C4 烯烃选择性的自变量影响权重Tab.2 Independent variable influence weights of ethanol conversion and C4 olefin selectivity

从表2 可以发现，温度对乙醇转化率以及C4烯烃选择性的影响最大，占比均超过了30%，Co/SiO2的质量与HAP 质量对乙醇转化率及C4烯烃选择性的影响基本相同，Co 负载量对C4烯烃选择性的影响比乙醇转化率稍大，乙醇进气量对两者的影响相对较弱。

2 模型的检验

回归估计值和被实际观测值之间的差值称为残差（residual）。以残差信息判断数据的可靠性、周期性和其他干扰，以此判断模型并分析模型的假定是否正确的方法，即残差分析，通过利用MATLAB 或SPSS 软件来实现判断模型拟合的准确度［8］。本文采用SPSS24.0 软件对建立的C4烯烃选择性拟合模型进行残差分析检验，具体检验的结果见图4 和图5。

由图4 与图5 可知，RBF 神经网络对乙醇转化率和C4烯烃选择性的残差均落在0 线附近的带状区域内，且无明显的扩张趋势。由文献［9-10］可知，本文中C4烯烃选择性的拟合模型具有更好的拟合效果。因此，可以尝试利用RBF 神经网络模型来对实际生产中的C4烯烃选择性进行分析与判断。

图4 乙醇转化率神经网络残差分析Fig.4 Neural network residual analysis of ethanol conversion

图5 C4 烯烃选择性神经网络残差分析Fig.5 Neural network residual analysis of C4 olefin selectivity

3 结语

本文给出了基于RBF 神经网络的C4烯烃选择性的拟合模型，对不同催化剂组合下乙醇偶合制备C4烯烃的反应性能进行了讨论，分析了乙醇转化率和C4烯烃选择性受催化剂组合成分及温度的影响程度，为如何选取合适的催化剂组合来设计反应的最优性能提供了参考，并通过残差分析检验了所建立的拟合模型，结果表明此模型对乙醇偶合制备C4烯烃的选择性拟合效果良好［11］。因此可以说明RBF 神经网络在C4烯烃制备的相关问题上具有一定的适用性，对该类问题的解决有很好的应用价值。同时，RBF 神经网络是结构简单的高效前馈式网络，训练速度快，但这导致它一定程度上存在信息丢失。由于RBF 神经网络隐含层数据的中心向量及节点数目等重要参数对网络的工作特性影响很大［12］，因此可以进一步优化其网络结构中隐含层的结点数，从而减少平均总体相对残差，提高分析精度。