王治非， 张文娟， 李 敏， 吕 波， 付华轩， 孙凤娟， 吕 晨， 边 萌

山东省济南生态环境监测中心， 山东 济南 250101

近年来，我国东部地区大范围重污染天气过程频发，已成为全国大气污染最为严重的区域之一[1-3]，对人体健康、生产、生活造成了较大影响，引起民众、政府及媒体的广泛关注. 重污染天气不同时段呈现不同的污染特性，其中风沙季沙尘天气影响突出，采暖季灰霾天气频发，非采暖季受大气光化学影响为主. 沙尘天气是指强风将地面沙尘卷到空中，在特定大尺度环流背景下诱发的一种灾害性天气[4]，沙尘输送以粗颗粒物为主，细粒子主要来源于本地及周边地区细粒子源[5-6]；灰霾天气是在高污染排放、稳定的大气环流背景场以及近地面高湿、风小、逆温等不利气象条件等因素导致的以PM2.5为污染特征的现象[7-9]. 目前，对PM2.5重污染过程、沙尘影响过程等单一污染问题研究较多，程念亮等[10-11]从环流背景、气象条件、PM2.5化学组分特征及来源解析等方面对PM2.5重污染过程开展了研究. 也有学者分析了沙尘影响过程的污染成因、区域传输和气溶胶离子变化特征[12-14]，但针对PM2.5重污染叠加沙尘混合过境的研究较少.

目前，大气重污染区域性、复杂性特征日益突出[15]，不利气象条件、污染物一次排放及二次转化、区域间污染传输和沙尘天气影响等多因素相互影响、累积叠加，使得ρ(PM2.5)爆发式增长. 济南市作为环渤海经济区和京沪经济轴上的重要交汇点，同时也是被生态环境部划定的京津冀污染物传输通道“2+26”城市之一，空气污染特征具有一定的区域代表性. 2018年11月25日—12月4日，济南市受区域霾和沙尘传输的影响，经历了一次长时间、高强度的PM2.5污染和沙尘混合重污染过程，引起了民众的高度关注. 因此，该研究以济南市环境空气质量监测结果为基础，结合激光雷达、PM2.5组分数据，利用MICAPS资料和HYSPLIT后向轨迹模型来探讨气象条件、本地污染、区域传输、沙尘天气等因素对此次污染过程的影响，以期为政府管理应对重污染天气提供全面、准确的技术建议.

1 数据与方法

1.1 数据来源

地面常规观测数据(PM10、PM2.5、SO2、NOx、CO、O3)来源于山东省济南市环境空气质量自动监测站(8个国控点位、8个省控点位)的自动监测数据，监测设备为美国BAM-1020颗粒物监测仪、美国API气态污染物监测仪，时间分辨率为1 h.

微脉冲激光雷达探测结果选用位于济南市泉城广场子站的微脉冲激光雷达(北京艾沃思科技有限公司生产)的监测数据. 该设备可发射532 nm波长、2 500 kHz频率的激光，空间分辨率为15 m，工作方式为每隔180 s垂直向上连续观测. 激光雷达数据进行背景噪声订正、重叠因子订正及距离订正等预处理，反演算法采用Fernald方法得到气溶胶消光系数、退偏比等[16]. 消光系数值越大，污染越重. 退偏比用来反映气溶胶粒子的非球形特征，沙尘气溶胶退偏比一般大于0.2[17].

PM2.5组分数据来源于国家颗粒物化学组分网中水溶性离子在线分析仪(WAGA-100型，杭州聚光科技有限公司)的自动监测数据，该仪器位于济南市监测站点位，主要用于气体和颗粒物化学组分的在线监测，可实时连续自动测定空气气溶胶中水溶性离子(NO3-、SO42-、NH4+、Ca2+等)含量.

气象资料来源于中国气象局、济南市气象台发布的MICAPS高空及地面实况观测资料.

1.2 研究方法

参照HJ 633—2012《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》，对空气质量指数(AQI)进行污染等级划定. 当AQI大于200时定义为重污染天，AQI大于200的天数连续大于等于1 d的过程为一次重污染天气过程.

1.2.1SOR和NOR计算

气体污染物SO2、NO2向SO42-、NO3-的二次转化程度用SOR(硫氧转化率)和NOR(氮氧转化率)定量表征[18-19]，SOR和NOR值越大，表示SO2、NO2在大气中通过气相或液相反应更多地转化为二次气溶胶粒子，计算公式：

(1)

(2)

式中,n(SO42-)、n(NO3-)、n(SO2)、n(NO2)分别表示SO42-、NO3-、SO2、NO2的摩尔浓度，mol/m3.

1.2.2阴阳离子平衡

常用阴阳离子当量来计算气溶胶颗粒物的酸碱平衡，是检验观测结果可靠性的方法之一，对掌握沙尘影响过程中颗粒物特性具有重要意义[20]，计算公式：

AE=[SO42-]/48+[NO3-]/62+

[Cl-]/35.5+[F-]/19

(3)

CE=[Na+]/23+[NH4+]/18+[Mg2+]/12+

[K+]/39+[Ca2+]/20

(4)

式中: AE代表阴离子当量，μmol/g；CE代表阳离子当量，μmol/g；[SO42-]、[NO3-]、[Cl-]、[F-]、[Na+]、[NH4+]、[Mg2+]、[K+]、[Ca2+]分别为ρ(SO42-)、ρ(NO3-)、ρ(Cl-)、ρ(F-)、ρ(Na+)、ρ(NH4+)、ρ(Mg2+)、ρ(K+)、ρ(Ca2+)，μg/m3.

1.2.3后向轨迹及潜在污染源贡献法(PSCF)

该研究使用HYSPLIT-4后向轨迹模型进行气团来源和轨迹变化分析[21]，其广泛应用于气团传输轨迹、大气污染扩散及沉降等研究中. 模型气象资料从美国NOAA空气资源实验室网站(https://ready.arl.noaa.gov/archives.php)获得. 研究点位为济南市监测站(36.662 7°N、117.049 4°E)，追踪过去48 h轨迹变化，逐小时模拟1次. Lee等[22]研究表明，起始点高度为500 m时HYSPLIT模型模拟颗粒物准确性最高，因此起始高度选取500 m.

潜在污染源贡献法PSCF (potential source contribution function)是一种以条件概率函数为基本理论来识别可能污染源位置的方法. 在后向轨迹基础上创建覆盖轨迹分布区域的矩形网络，并对污染物建立阈值，当轨迹的污染物浓度高于阈值则标记为污染轨迹. PSCF通过气团轨迹和污染物浓度来估算可能排放的区域，在一定程度上可反映网格对受体污染贡献的大小[23]，具体计算方法参考文献[24-25].

2 结果与讨论

2.1 污染过程概述

2018年11月25日—12月4日，济南市出现了一次大区域、长时段且叠加两次沙尘影响的重污染过程，污染期间首要污染物为颗粒物，ρ(PM10)、ρ(PM2.5)平均值分别为294、141 μg/m3，分别超出GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值的3.20、3.03倍，污染程度较重.

由图1可见：此次重污染过程始于11月25日(轻度污染)；26日开始污染加重，为中度污染水平，首要污染物为PM2.5；27日，受西北沙尘传输影响，空气质量迅速恶化至重度污染；28—29日重度污染持续，首要污染物为PM10；11月30日—12月1日，受沙尘传输叠加区域性霾影响，空气质量持续为重度污染，形成严重的PM10和PM2.5混合污染；12月2—3日，受弱降水湿沉降影响，扩散条件有所改善，但空气质量仍为中度至重度污染水平；12月4日，受伴随强冷空气的沙尘过程影响，济南市再次出现以PM10为首要污染物的短时污染过程. 污染过程中个别时段(11月27日、11月30日、12月1日、12月3日)空气质量分指数IAQIPM10和IAQIPM2.5较为接近，空气质量为中度、重度及以上污染.

注： IAQIPM10、IAQIPM2.5分别表示PM10、PM2.5的空气质量分指数.

济南市秋冬季重污染通常以PM2.5为首要污染物，此次重污染过程经历了两次沙尘天气影响[26]，因此用ρ(PM2.5)/ρ(PM10)来分析此次重污染过程.ρ(PM2.5)/ρ(PM10)≤0.4时，表明受沙尘影响较严重；ρ(PM2.5)/ρ(PM10)>0.5时，为PM2.5影响阶段[27-28]. 由图2可见，ρ(PM2.5)与ρ(PM10)变化趋势较为一致，PM2.5和PM10受到相同污染源影响，ρ(PM2.5)/ρ(PM10)范围为0.226～0.819. 依据ρ(PM2.5)/ρ(PM10)将此次污染过程分为4个阶段：第一阶段为11月25日16:00—27日12:00，ρ(PM2.5)/ρ(PM10)范围 0.547～0.726，为PM2.5影响阶段，记为阶段Ⅰ；第二阶段为27日13:00—12月1日21:00，沙尘与霾叠加影响，ρ(PM2.5)/ρ(PM10)范围为0.273～0.577，为混合阶段，记为阶段Ⅱ；第三阶段为12月1日22:00—3日12:00，ρ(PM2.5)/ρ(PM10)范围为0.562～0.819，处于较高水平，为PM2.5影响阶段，记为阶段Ⅲ；第四阶段为12月3日13:00—12月4日18:00，ρ(PM2.5)/ρ(PM10)范围0.224～0.460，为沙尘影响阶段，记为阶段Ⅳ.

图2 济南市ρ(PM10)、ρ(PM2.5)、ρ(PM2.5)/ρ(PM10)及气象参数小时变化情况

注： 图中黑色线条代表边界层.

2.2 天气形势和气象要素分析

从天气形势(图略)及图2、3来看，11月25—26日，高空500 hPa转平直偏西气流，低层出现明显暖脊，地面受低压控制，以偏南风为主，平均风速为1.3 m/s，这种典型静稳形势导致京津冀及周边地区出现大范围区域性霾. 25日夜间，济南市近地面风场较弱(风速小于0.9 m/s)，短时出现转风情况，相对湿度上升，边界层降至800 m以下，ρ(PM10)、ρ(PM2.5)相继达到最大值，对应消光系数增加，100 m处消光系数在1.0 km-1以上. 26日05:00起，近地面南风逐渐增大，风速在1.3～3.1 m/s范围内，扩散条件有所好转，ρ(PM10)、ρ(PM2.5)同步下降；同时，位于新疆维吾尔自治区的冷高压携带沙尘不断东移南扩，形成东边雾霾西边沙尘的分布，26日夜间此股冷空气到达河北省北部—北京市.

11月27日，高空500 hPa仍受平直气流控制，地面转为冷高压底前部，上游沙尘传输至济南市. 06:00 起近地面转北风，风速在1 m/s左右，相对湿度明显上升(在80%以上)，高湿、小风及风向转换导致扩散条件进一步恶化；08:00在弱北风引导下，沙尘开始过境，200 m以下退偏比大于0.2，沙尘气溶胶含量上升，对应ρ(PM10)、ρ(PM2.5)出现同步爆发式增长，形成严重的PM10、PM2.5混合污染；同时，沙尘过境时(27日12:00—16:00)ρ(PM2.5)与ρ(PM10)变化相反，ρ(PM10)持续上升，而ρ(PM2.5)出现下降趋势，与徐文帅等[26]的研究结论一致.

11月28日，低层转为西南气流，地面均压，风场上表现为弱南风，引导沙尘回流至济南市，后续因南风风力较小(0.5 m/s以下)，相对湿度持续增加，尘霾混合污染维持. 11月29日—12月1日，高空环流维持平直，地面弱气压场，先后受两次弱冷空气影响，相对湿度较大，扩散条件不利，前期输入的沙尘仅靠干沉降无法完全清除，形成浮尘，同时本地细颗粒物不断累积. 12月1日近地面气溶胶退偏比在0.1～0.2之间，尘霾污染严重，空气质量持续恶化. 12月2日，受高空低槽影响，济南市出现弱降水，湿沉降使残留浮尘得到清除，但由于降水量级较小，大气扩散条件没有明显改善，相对湿度维持在90%以上，风场较弱，无风或小风，近地面气溶胶退偏比多在0.1以下，气溶胶以细粒子为主；同时，在西北地区新一轮强冷空气再次引发沙尘，夜间沙尘前沿到达山西省—河北省北部.

12月3日08:00，地面冷高压前部压至山东省境内，济南市受冷空气前锋影响，颗粒物浓度维持在中度污染；12:00地面冷锋过境，北风风力增大(达4 m/s)，大气扩散能力增强，ρ(PM2.5)开始下降，同时300 m以下出现退偏比极大区，平均值在0.2以上，济南市再次受上游沙尘传输影响，ρ(PM10)陡升；20:00地面受冷高压前部控制，北风风速持续在4 m/s以上，维持多日的静稳状态被打破，大气扩散条件明显改善，ρ(PM2.5)迅速下降，受沙尘传输影响ρ(PM10) 升高，处于轻度-中度污染. 12月4日，在持续北风作用下，沙尘移出济南市，ρ(PM10)逐渐下降，近地面消光系数降至0.25 km-1以下，全市空气质量好转，空气质量达到良，沙尘影响过程结束.

2.3 PM2.5组分分析

由图4可见，污染过程中PM2.5与水溶性离子质量浓度变化趋势相似. 水溶性离子质量浓度范围为20.5～223.3 μg/m3，ρ(PM2.5)范围为38～284 μg/m3. 阶段Ⅰ～Ⅳ，PM2.5中水溶性离子质量浓度平均值分别为(107.3±35.9)(95.2±34.5)(99.0±18.2)(29.3±9.3)μg/m3，分别占ρ(PM2.5)的73.8%、56.9%、64.2%和43.2%. 阶段Ⅰ～Ⅳ二次无机组分ρ(SNA) 占ρ(PM2.5) 的比例分别为67.6%、49.8%、56.7%和29.5%，表明大量气态污染物的二次化学转化贡献较为明显. 由图5可见：ρ(SO42-)、ρ(Cl-)、ρ(K+) 均呈阶段Ⅲ>阶段Ⅱ>阶段Ⅰ>阶段Ⅳ的特征；ρ(NO3-)、ρ(NH4+) 变化趋势一致，呈阶段Ⅰ>阶段Ⅲ>阶段Ⅱ>阶段Ⅳ的特征；ρ(Mg2+)、ρ(Ca2+)趋势一致，呈阶段Ⅳ>阶段Ⅱ>阶段Ⅲ>阶段Ⅰ的特征.

注： 空白处为数据缺失.

图5 PM2.5中水溶性离子各阶段质量浓度平均值及占比

由图5可见，与阶段Ⅰ相比，阶段Ⅱ中ρ(NO3-)、ρ(NH4+)明显下降，但ρ(SO42-)、ρ(Cl-)、ρ(Ca2+)、ρ(Mg2+) 均有所上升，ρ(Na+)、ρ(K+)变化较小. 这可能与阶段Ⅱ期间受外来沙尘影响，沙尘将沿途区域不同组分含量的污染物裹挟至济南市区有关[29]. 与阶段Ⅱ相比，阶段Ⅲ中ρ(NO3-)、ρ(SO42-)、ρ(NH4+)、ρ(Cl-) 均有不同程度的上升，但ρ(Ca2+)、ρ(Mg2+)均有所下降. 阶段Ⅲ受弱降水影响相对湿度(92.5%)整体高于阶段Ⅱ(69.8%)，研究[30-32]表明，相对湿度的增大会促进硝酸盐和硫酸盐的生成，同时SO2、NO2和NH3在足量液态水中的协同反应也可提高硫酸盐生成速率[33].

研究期间，阶段Ⅱ中ρ(Mg2+)、ρ(Ca2+)占比较阶段Ⅰ、Ⅲ高，而阶段Ⅳ为沙尘影响时段，ρ(Mg2+)、ρ(Ca2+) 占比显著上升，分别为阶段Ⅲ的3.9、3.6倍. 沙尘影响期间，ρ(Ca2+)与ρ(PM2.5)相关系数最大，为0.854；其次为ρ(Mg2+)与ρ(PM2.5)，相关系数为0.810，说明阶段Ⅳ期间一次污染影响显著.

阶段Ⅰ～Ⅳ，ρ(NO3-)占比分别为38.9%、24.4%、27.0%和14.0%，ρ(SO42-)占比分别为13.1%、14.0%、16.0%和9.7%，ρ(NH4+)占比分别为15.6%、11.4%、13.5%和5.7%. 除阶段Ⅳ外，其余3个阶段中ρ(NO3-)占比高于2017年11—12月在济南市区的研究结果[34]，但ρ(SO42-)、ρ(NH4+)占比略低，表明较固定污染源，移动源污染贡献占比较大. 随着“煤改气/电”“煤炭清洁利用”和“电厂深度治理”等煤炭燃烧污染物管控举措的实施，济南市ρ(SO2) 下降明显，而伴随济南市机动车保有量的增加，使得ρ(NOx)持续上升，导致二次离子SO42-、NO3-占比产生变化.

通常使用NO3-/SO42-(质量浓度比，下同)来反映固定源(燃煤等)和移动源(汽车尾气等)对颗粒物中硝酸盐和硫酸盐的相对贡献[35]，该比值越大表明移动源的贡献越大. 研究期间，阶段Ⅰ～Ⅳ中NO3-/SO42-值分别为2.97、1.75、1.69、1.45，其中阶段 Ⅰ 中NO3-/SO42-值最大，说明该阶段移动源影响最明显. 随着沙尘和霾天的混合，阶段Ⅱ～Ⅳ中NO3-/SO42-值有所下降，固定源影响增强.

用SOR、NOR来表征颗粒物的二次转化程度，SOR和NOR值越高，说明大气中二次无机化学转化过程越明显[36]. 研究期间，SOR和NOR平均值分别为0.44和0.29，高于济宁市[7]、天津市[11]、常熟市[37]等城市，低于郑州市[38]、南京市[39]，略低于济南市区2017年11—12月的研究结果[34]，与济南市区2016年12月的研究结果[40]相近，说明济南市大气中出现显著的二次转化过程，且SO2的转化程度强于NO2.

SO2向SO42-转化有两种途径：一种是SO2与大气中O3和HO·的气相氧化反应; 另一种是SO2与HONO、H2O2等氧化剂在水汽和气溶胶液滴表面发生的非均相氧化反应[41]. NO2向NO3-转化有两种途径：一种是NO2被O3氧化的非均相水解反应; 另一种是NO2在紫外线作用下被氧化的气相或非均相反应[42]. 由图6可见，SOR值表现为阶段Ⅲ(0.55)>阶段Ⅰ(0.47)>阶段Ⅱ(0.42)>阶段Ⅳ(0.25)的特征，而NOR值表现为阶段Ⅰ(0.42)>阶段Ⅲ(0.28)>阶段Ⅱ(0.26)>阶段Ⅳ(0.13)的特征，这可能与阶段Ⅰ中ρ(O3)(70 μg/m3)较高、相对湿度偏大、大气光化学氧化性强有关. 阶段Ⅲ中因弱降水作用导致相对湿度较大，SO42-非均相反应强烈，导致SOR值较大. 阶段Ⅱ和Ⅳ因受两次外来沙尘输入影响，颗粒物组分发生变化，SOR和NOR值分别比阶段Ⅰ、阶段Ⅲ有所下降，原因是阶段Ⅱ中大气层结稳定，相对湿度、温度均较高，第一次沙尘强度较大，沙尘过境时含有的MgO、Al2O3、CaO等矿物质催化SO2非均相氧化进程，从而提升硫酸盐转化率[43]；而阶段Ⅳ中伴随强冷空气影响，相对湿度和温度均大幅下降，大气扩散条件明显改善，气态前体物浓度较低，且第二次沙尘强度偏弱，导致该阶段SOR和NOR值最低.

图6 研究期间各阶段SOR值与NOR值以及温度、相对湿度变化

阴阳离子平衡分析表明，当AE/CE>1时，颗粒物处于酸性状态；反之，处于碱性状态[44]. 由图7可见，阶段Ⅰ～Ⅳ阴阳离子相关性均较好. 研究期间，AE/CE 平均值为0.94，呈弱碱性. 阶段Ⅰ～Ⅳ期间，AE/CE平均值分别为0.97、0.96、0.97和0.77，说明整个污染期间颗粒物呈碱性状态. 其中，阶段Ⅳ碱性最强，颗粒物PM2.5的阴离子亏损较为严重，这是由于沙尘携带了碱性离子，引发颗粒物表面电荷不平衡，使阶段Ⅳ碱性增大，与Shen等[45]研究结果一致.

图7 各阶段阴阳离子电荷平衡关系

2.4 后向轨迹及潜在污染源分析

借助后向轨迹模型(HYSPLIT)对污染各阶段进行聚类分析. 由表1可见，阶段Ⅰ气团主要来自东南、西南和西北方向，其中来自河南省南部的西南方向气团以及源自江苏省、安徽省北部的东南方向气团占总轨迹的93%左右. 阶段Ⅱ气团主要来自西北、偏东、偏南方向. 其中，西北气团途径内蒙古自治区、京津冀地区，携带有大量粗离子的沙尘；偏东气团途径洋面、山东省东部，属海洋暖湿气流；偏南气团途径山东省南部，该气团移动速度最慢，属局地盘旋气流. 在3个方向气团的综合作用下，沙尘传输叠加区域霾污染，使得阶段Ⅱ成为济南市污染最严重的时段. 阶段Ⅲ以短距离输送为主，来自苏皖豫交界处的偏南方向气团为主要聚类，出现概率高达84.6%，途径地区人为排放源较多，较小的风速以及静稳的区域气象条件易于污染物的累积，导致济南市PM2.5污染显著. 此外，阶段Ⅱ、Ⅲ均存在来自海洋的暖湿气团，导致PM2.5中ρ(Cl-)及占比持续上升(见图5). 阶段Ⅳ受到来自内蒙古自治区西北方向气团影响，该气流传输距离长、移动速度快，导致济南市第二次沙尘天气影响过程.

表1 不同阶段后项轨迹聚类统计分析结果

为了使潜在污染源更加容易识别，设定浓度阈值为各阶段ρ(PM2.5)平均值，WPSCF值越高，表明该网络区域对受体点颗粒物浓度贡献率越大[46]. 由图8 可见：阶段Ⅰ中WPSCF高值区(>0.7)主要集中在山东省南部、安徽省及江苏省北部等地区和济南市本地；此外，河南省中部(郑州市、安阳市)等地区的WPSCF值也在0.7～0.8之间. 阶段Ⅱ中WPSCF高值区主要分布在济南市北部、苏皖豫三省交汇处以及山东省东南部地区. 阶段Ⅲ中山东省东南部日照市—泰安市—济南市沿线一带、江苏省东北部和安徽省北部等地区污染贡献较大. 阶段Ⅳ中WPSCF高值区主要分布于内蒙古自治区中部、河北省北部、山东省东北部等地区，该阶段ρ(PM2.5)增加主要由受沙尘天气影响. 整体来看，此次重污染过程济南市ρ(PM2.5)受本地及周边城市传输和两次沙尘过境综合影响，主要潜在污染源有山东省本地及江苏省北部、安徽省北部、内蒙古自治区中部和京津冀地区等.

图8 研究期间各阶段PSCF的模拟结果

3 结论

a) 2018年11月25日—12月4日，济南市出现了一次PM2.5重污染和沙尘过境，以及多因素叠加的复杂大气污染过程. 重污染过程中ρ(PM2.5)与ρ(PM10) 变化趋势较为一致，PM2.5和PM10受到相同污染源影响. 根据ρ(PM2.5)/ρ(PM10)将重污染过程分为4个阶段：阶段Ⅰ中ρ(PM2.5)/ρ(PM10)范围为0.547～0.726，受小风、高湿、静稳等不利气象条件影响，ρ(PM2.5)明显上升；阶段Ⅱ中ρ(PM2.5)/ρ(PM10)范围为0.273～0.577，第一次外来沙尘与区域性雾霾相互叠加，形成严重的PM10、PM2.5混合污染，空气质量持续重度污染水平；阶段Ⅲ中ρ(PM2.5)/ρ(PM10)范围为0.562～0.819，受弱降水影响，ρ(PM10)明显降低，ρ(PM2.5)有所下降，但大气扩散条件未明显改善，空气质量维持在中度-重度污染水平；阶段Ⅳ中ρ(PM2.5)/ρ(PM10)范围为0.224～0.460，受第二次沙尘传输的影响，ρ(PM10)短时间内升高，后因冷空气持续时间较长，扩散条件明显好转，污染物被有效清除. 近地面均压场、高湿、小风和转风、边界层低等静稳态势和两次沙尘影响传输是导致此次重污染过程的关键因素.

b) 研究期间，阶段Ⅰ～阶段Ⅲρ(SNA) 占ρ(PM2.5)的比例范围为49.8%～67.6%，表明大量气态污染物的二次化学转化贡献较为明显；阶段Ⅳ中，ρ(Mg2+)、ρ(Ca2+)占比显著上升，且与ρ(PM2.5) 相关系数均在0.8以上，表明一次污染影响显著. 受“煤改气/电”“煤炭清洁利用”和“电厂深度治理”等煤炭燃烧污染物管控举措的实施，以及济南市机动车保有量持续增加等因素的影响，各阶段NO3-/SO42-均大于1，表明较固定污染源，移动源污染贡献占比较大. 研究期间SOR和NOR平均值分别为0.44和0.29，SO2的转化程度强于NO2.

c) 结合后向轨迹、PSCF分析发现，此次重污染过程济南市ρ(PM2.5)受本地及周边城市传输和两次沙尘过境综合影响，主要潜在污染源有山东省本地及江苏省北部、安徽省北部、内蒙古自治区中部和京津冀地区等区域.