S、P、Si 掺杂对钒钛催化剂活性物种状态调控及脱硝性能影响
2021-11-15随志明李浙飞霍婉莹沈刚峰刘雪松
赵 博,随志明,李浙飞,霍婉莹,王 阔,沈刚峰,刘雪松
(1.浙江德创环保科技股份有限公司, 浙江绍兴312000;2.绍兴文理学院化学化工学院, 浙江绍兴312000)
强氧化性的氮氧化物(NOx)是造成PM2.5 和臭氧爆增的主要因素。NH3-SCR 脱硝净化技术利用NH3选择性地将NOx催化还原成无害的N2,该技术得到广泛认可和应用。开发具有高耐硫性和低成本的催化剂是目前主要研究热点。VOx/TiO2催化剂具有良好的中温活性(320~420 ℃),同时,TiO2载体较强的抗硫中毒性能使该催化剂适用于高硫烟气/尾气,其在国内使用率大于90%[1],但仍存在活性温度窗口较窄,低温活性不足,高温NH3氧化严重等问题;因此,该催化剂无法满足更严格的排放法规要求,而深入研究和理解VOx/TiO2催化剂的活性中心和反应机制将有助于改善其催化脱硝性能。研究发现[2],VOx/TiO2中活性VOx物种主要以单体、聚合和晶相3 种聚集态存在,其脱硝活性次序为聚合>单体>晶相。影响催化剂中VOx物种聚集态的因素主要包括:载体的比表面积、表面酸度和V 负载量。目前,主要通过引入金属W 或Mo 改善VOx/TiO2催化剂的表面酸度、比表面积和热稳定性,从而提升其脱硝性能。H.F.Chen 等[3]研究表明W 的掺杂促进单体VOx物种向聚合态转变,同时W 还能促进电子传递,进而生成更多高活性的V4+和V3+物种。但对于廉价非金属掺杂改性VOx/TiO2催化剂的研究相对较少。非金属元素掺杂到TiO2晶格中或分布于表面,可以通过形成表面缺陷和新活性中心,改变金属氧化物的表面物理和化学性质,进而影响催化剂的活性[4-5]。
本研究采用溶胶凝胶法合成S、P 和Si 掺杂的TiO2载体,并通过过量浸渍法制备了3 种改性的VOx/TiO2催化剂。……
