朱家骅，卢蔚，彭玉凤，李季

（四川大学化学工程学院，四川成都 610065）

引 言

2021年春节期间北京出现重度大气污染的首要原因是周边过程工业企业“仍在持续生产”，其次才是极端天气条件[1]，同期大气环境监测数据证实了此次重污染“区域传输影响占六成”[2]，主要成分是与高碳化石能源消费“同根、同源、同过程”的NOx、VOCs等污染物,表明汽车尾气排放明显减少的节日期间污染源显然与工业排放相关。研究显示[3-4]，欧盟国家硝酸工业大气污染物排放并不亚于汽车尾气，除通常关注最多的NOx外，还有年排放量达400 kt的N2O。N2O在大气层不仅严重影响O3浓度，而且其温室效应是CO2的310倍。我国硝酸产能2015年已突破2000万吨，超过东欧、西欧和北美，占世界总产能四分之一[5]，尽管硝酸尾气污染物排放控制标准不低于美、欧[6-8]，但排放总量及区域集中度均不可小视。

化工环保界数十年致力于硝酸尾气NOx治理，对相关气-液和气-固非均相反应体系复杂性积累了充分的认识[9-12]。硝酸尾气NOx是原料氨氧化生成NO经一系列气-液氧化反应/吸收过程生成稀硝酸溶液后的气相残留物，由于该体系气-液相间和相内各组分独特的化学平衡关系[13]，即使优化的双加压法硝酸工艺，尾气中仍存在体积分数约0.2%的NOx（NO,NO2,N2O4,N2O3…），目前采用选择性催化还原（SCR）技术以氨为还原剂（NH3/NOx摩尔比不大于1.4）可将90%以上的NOx还原成氮气与水，达到硝酸尾气NOx浓度低于200 mg/m3的排放（特别）限值要求[7,14]。但SCR方法尾气排放残余氨的问题又引起公众顾虑[15]。硝酸尾气中还……