姜 帆 ,游 斌 ,蓝江河 ,魏占涛 ,熊政伟

(1.西南应用磁学研究所,四川 绵阳 621010;2.西南科技大学 极端条件物质特性联合实验室,四川 绵阳 621010)

钇铁石榴石(Y3Fe5O12,YIG)材料因具有损耗低、应用频率高的特点,在射频微波领域有着广泛的应用。对YIG 铁氧体的研究,研究者们主要围绕高功率、高温度稳定性、低损耗等特性,在材料成分及工艺上进行了大量研究,制备了满足不同应用要求的各种滤波器、振荡器等微波器件。这些器件要求微波铁氧体材料具有小的铁磁共振线宽ΔH、适宜的饱和磁化强度4πMs、高的居里温度Tc、低的饱和磁化强度的温度系数α等特性[1]。为了满足这些要求,研究者们通过不同种类的离子掺杂(如Bi、Ca、V、In、Ga 等)调控YIG 材料的磁性性质,建立了丰富的YIG 基材料数据库,为其在微波器件中的应用提供了多样化选择。对于掺杂体系的YIG基材料按晶体结构主要分为两大类:多晶和单晶。其中多晶的YIG 基材料具有较窄的ΔH约800 A/m,适当控制成分可以使饱和磁化强度在一定范围内变化,而ΔH基本保持不变;4πMs可以降到200 mT 以下仍保持合理的居里温度(Tc<235 ℃),且适当控制成分可以利用补偿点获得很高的温度稳定性[2-4]。相比于多晶结构,单晶的YIG 基材料具有更低的ΔH和更小的4πMs。在众多掺杂的YIG 单晶材料中,铋钙铟钒石榴石(BiCaInV,Bi3-2xCa2xFe3-x-yInyVxO12)单晶不含贵金属Y,且饱和磁化强度低,居里温度高,受到人们的广泛关注[5-9]。Dionne 等[5]制备了CaAlInV 掺杂的石榴石单晶,室温下的4πMs≥51740 A/m,ΔH≥320 A/m。Hodges 等[7]合成了{Bi3-2yCa2y} [Fe2] (Fe3-yVy) O12石榴石单晶,通过调控V 离子的掺杂浓度实现了4πMs≥19104 A/m,ΔH≥80 A/m。中科院物理研究所磁性单晶组[8]成功制备了BiCaInV 单晶,其4πMs在15920～42188 A/m范围内可调,ΔH≥80 A/m。浙江大学的固体微波组[6]制备的BiCaInV 单晶4πMs的调控区间为23880～39800 A/m,ΔH的变化范围为80～200 A/m。在本文作者过去的工作[9]中也已经合成出BiCaInV 单晶,其4πMs=(34228±1990)A/m,ΔH=72 A/m。综上所述,BiCaInV 基铁氧体单晶可以通过增加In、V 等离子掺杂浓度,显著降低饱和磁化强度。但是随着金属掺杂离子浓度的增大,导致YIG 立方晶格的畸变逐渐恶化,由离子掺杂而引起的4πMs线性调控效应逐渐弱化;在高掺杂浓度下,特别是4πMs小于39800 A/m时,掺杂离子在晶格中分布的均匀性大幅降低,导致BiCaInV 单晶的ΔH居高不下,居里温度Tc也大幅降低,严重制约了BiCaInV 单晶的应用,这也使低频段(<500 MHz)铁氧体单晶器件的开发受到很大限制。因此,实现低饱和磁化强度、小共振线宽的BiCaInV单晶材料的可控制备对低频微波器件的应用显得尤为重要。

本文利用传统的助熔剂法,制备了不同V、In 掺杂浓度的BiCaInV 铁氧体单晶块体和小球。与过去已报道的BiCaInV 铁氧体单晶相比[5-9],本文所采用的V、In 掺杂浓度均较高,有利于显著降低单晶材料的饱和磁化强度;同时V、In 掺杂浓度的变化区间较窄,以便实现高掺杂浓度的BiCaInV 铁氧体单晶的磁性性能的精细调控。通过配方和工艺优化实现了低饱和磁化强度以及共振线宽小于80 A/m 的BiCaInV 单晶材料的可控制备。……