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完全液相法制备CuZnAl催化剂中Si含量对二甲醚直接合成性能的影响

2021-07-29边仲凯程淑艳王贵儒

燃料化学学报 2021年6期
关键词:物种催化剂

孙 凯 ,边仲凯 ,程淑艳 ,王贵儒 ,张 琳 ,黄 伟,*

(1. 太原科技大学 化学与生物工程学院,山西太原 030024;2. 太原理工大学 省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室,山西太原 030024;3. 山西大学 环境工程系,山西太原 030006)

目前,气候变暖、环境污染和能源短缺等问题在各国普遍存在,寻求清洁能源迫在眉睫[1,2]。基于中国富煤、贫油、少气独特的能源结构特点,研究煤基化学品清洁燃料合成,符合中国能源国情,可以实现煤炭的清洁高效利用。二甲醚(dimethyl ether, DME)十六烷值高(55-60),燃烧过程中无黑烟,CO和NOx排放量极低,是一种环境友好型清洁能源。因其特殊的理化性质,广泛被用于化工原料、气雾剂、制冷剂及燃料等方面[3-5]。因此,开展煤基合成气直接制备二甲醚(DME)研究既能保证中国能源安全,又可实现高碳能源的低碳绿色利用。

合成气(CO+H2)一步法直接制备DME过程主要包括:甲醇合成、甲醇脱水和水煤气变换三个反应[6-8],具有工艺简短,转化率高,经济性好的优点,是DME合成中最有应用前景的研究方向之一[2,9,10]。反应所用催化剂是一种双功能催化剂,由甲醇合成Cu基催化剂和甲醇脱水固体酸催化剂组成[11,12]。早期二甲醚合成催化剂是两部分按比例物理混合而成,虽然此制备方法简单,易于放大,但两活性组分接触不够紧密,且高温下易分离,影响催化剂性能及稳定性[9,13]。基于此,世界各国的研究者对催化剂制备方法和催化剂结构进行了大量的研究,Noritatsu Tsubaki课题组制备了一种新型的H-ZSM-5/Cu-ZnO-Al2O3胶囊催化剂,二甲醚选择性明显增高,副产物烃的选择性几乎为零[12]。……

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