应浙聪，熊超杰，张丽华，李辉波，郝小娟

(中国原子能科学研究院，北京 102413)

在动力堆乏燃料后处理工艺中，钚同位素丰度是1AF料液、钚产品的一项重要指标，对工艺运行核临界安全与核材料衡算等具有重要意义[1]。钚同位素的分析可采用γ谱仪[2-4]、电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)[5-6]、热电离质谱(TIMS)[7-9]和多接收器电感耦合等离子体质谱(MC-ICP-MS)[10-11]等方法，其中TIMS在同位素测量方面具有高灵敏度、高精度、高准确度的特点，在铀、钚同位素丰度测量中占有重要地位。

采用热电离质谱法测量铀同位素丰度比值时, 影响测量准确度的主要因素是试样在蒸发过程中的质量分馏效应，其受到多种因素影响，如电离带和蒸发带温度、点样量、样品形态、灯丝带的升温过程、离子流强度等。传统测量方法采用同位素标准校正测量，提高准确度的关键在于待测样品与同位素标准能否严格控制在相同的测量条件[12]。全蒸发技术(total evaporation, TE)在测量样品时，将蒸发带上的样品全部蒸发，随时间对各同位素离子流信号积分，所以其最终测量结果与同位素蒸发次序无关，从而最大程度消除分馏效应的影响，无需同位素标准物质校正即可实现准确测量。该技术被应用于铀、钚、镅、钕等元素的同位素测量[13-23]。如，Fiedler等[21]采用全蒸发技术测量钚同位素丰度，240Pu/239Pu的测量RSD为0.007 7%，优于传统测量法的0.038%；Mathew等[15]分别采用0.2、5和5 μg的点样量对全蒸发技术、改进全蒸发技术与传统测量技术进行比较，铀系列标准的235U/238U全蒸发测量结果RSD为0.01%～0.05%，全蒸发技术与改进全蒸发技术在1%～90%235U丰度范围内，主同位素比的测量精度与准确度无明显差异，且与传统测量方式相近，而改进全蒸发技术在低丰度同位素比值测量精度方面优于传统测量技术。……