某生活垃圾填埋场周边地下水饮水途径健康风险评价

2021-05-10徐颖马艺铭张溪彭健宿超然史永强汤家喜

生态环境学报 2021年3期

徐颖，马艺铭，张溪，彭健，宿超然，史永强，汤家喜*

1. 辽宁工程技术大学环境科学与工程学院，辽宁阜新 123000；2. 辽宁工程技术大学土木工程学院，辽宁阜新 123000

自 80年代起，水资源短缺的问题在全球范围内屡有发生，是如今世界面临的人口、资源和环境问题中重要的一部分，而地下水是水资源的重要组成成分之一，且部分地区由于过度开采地下水，使地下水水位下降，水资源短缺的问题愈发严重（王晓琳，2011；高照等，2016）。同时中国经济快速增长，人口与日俱增且城市化高速发展，致使了农业污染物、生活垃圾等的大量排放，使地下水的水质特性产生了改变，造成了水质恶化，地下水环境的污染情况越来越严峻（王诗语，2019）。有资料显示中国部分地区地下水受到了重金属等的污染（高存荣等，2011；文冬光等，2012），而且地下水污染不易被人们所察觉，所以当地下水受到污染后更加难以被治理（郭高轩等，2014）。

垃圾填埋是中国处理生活垃圾的主要方式之一，但是这种处理方式，垃圾中有毒有害的物质在降水过程中会随之渗入地下水，引起地下水污染（张宝等，2012）。本文研究区域为阜新市生活垃圾填埋场周边地下水流向的下游区域（见图1），可能受到上游垃圾填埋场产生的渗滤液的影响，致使此区域内地下水重金属等因子超标。同时有研究表明，地下水中的重金属可以在地下水中通过迁移、转化的途径经由食物链在生物体内富集（Kavcar et al.，2009；Sun et al.，2015），在长时间的作用下会对周边居民健康产生威胁（秦晓鹏等，2019）。而当有毒有害物质影响人体健康时，可以通过健康风险评价对人体健康受到影响的可能性的程度与大小进行概率估算（Sipter，2008）。

图1 研究区采样点位置Fig. 1 Location of sampling sites in study area

健康风险评价早在20世纪60年代开始萌芽，首先由美国国家环保局在 1976年提出针对有毒化学品的致癌风险评估方法。之后逐步完善，在1983年美国科学院提出了健康风险评价的定义等（NRC，1994）。而相较于国外，中国对于健康风险评价的研究起步较晚，对风险评价模型的研究也比较匮乏，所以近年来中国对此研究也越来越关注，其中利用US EPA推荐的健康风险评价模型进行风险评估的研究较多（刘蕊等，2014）。同时RBCA模型、Csoil模型等也逐渐被中国学者应用到地下水等污染健康风险评价中（武晓峰等，2012）。张韵等（2015）利用健康风险评价模型对当地垃圾填埋场地下水进行了健康风险评价。因此，本文针对此研究区域应用US EPA推荐的健康风险评价模型和RBCA健康风险评价模型进行分析与评价，以了解垃圾填埋场对研究区域地下水的污染程度及研究区域地下水对周边居民健康产生的影响，为研究区域后期的管理与治理提供必要的理论支持。

1 分析方法

1.1 研究区域概况

阜新市生活垃圾填埋场位于阜新蒙古族自治县阜新镇巴斯营子村北约2.5 km，东距公官营子村北沟约2.5 km，西临巴斯营子水库。于2004年投入运行，填埋区占地面积26.68万m2，日处理生活垃圾 1500 t，由于防渗设施不够完善，实际处理的生活垃圾总量超出了填埋场可容纳量，且接近服务期满，所以进行了二期建设，主要包括卫生填埋区的改扩建和污水处理站改建。该地区属于大陆性干旱半干旱季风气候区，具有多风、干燥、少雨，气温变化较大等特点。并且所处地区降雨量少、蒸发量大，多年平均降水量为 480 mm，7—9月为丰水期，5、6、10月为平水期，11月至次年4月为枯水期。

垃圾填埋场所在区域三面环山，只有南面的山谷地带地势平缓，山谷间洪沟形成几条季节性河流，其流向是以填埋场北边缘为分水岭，分别向南北流去。该研究区域根据调查，按照含水层介质类型划分，存在松散岩类孔隙水和基岩裂隙水两种类型。松散岩类孔隙水主要分布在填埋场沟谷下游的冲沟及丘前相对平坦的坡地上，分布较连续，含水层岩性上部为亚沙土，中部为中粗砂及砂砾石，下部为砂砾石。而基岩裂隙水在研究区内主要含水岩组有火山岩和变质岩。火山岩裂隙水含水岩性为安山岩、玄武岩、凝灰岩流纹岩等。变质岩裂隙水含水岩性组为片岩、片麻岩、白云质大理岩等。

1.2 样品采集与分析

依据《环境影响评价导则地下水环境》（HJ 610—2016）中对采样点选择、采样时间和采样方法等的要求，且综合考虑采样点的地形、地貌和水系特点，并尽可能在经常使用的民井等中选择，在垃圾填埋场地下水下游区域设置了 6个地下水监测点（见图1），以有效覆盖研究区域，采样点信息见表1。确定采样时间为 11月（枯水期）、5月（平水期）及7月（丰水期），每期在各监测点采集2份样品，一份为原水用以检测NH3-N、F、NO2-N和NO3-N，另一份加入HNO3酸化后密封，用以检测重金属元素。利用 PerkinElmer NexION 350 ICP-MS电感耦合等离子体质谱仪检测地下水样中的重金属离子，利用可见分光光度计检测氨氮、亚硝酸盐和硝酸盐，利用 PF-2氟离子选择电极对氟化物进行检测。

表1 采样点信息Table 1 Sampling sites information

1.3 健康风险评价模型

健康风险评价，是一种把污染物和人体健康联系起来，定量描述污染物对人体健康产生风险的方法（王浩东等，2017）。依据世界卫生组织（WHO）、美国环保局综合信息系统（IRIS）等的分类，对所研究的因子进行致癌风险和非致癌风险评价，其中Cr、As进行致癌风险评价，其他因子进行非致癌风险评价。由于US EPA和RBCA评价模型的应用非常广泛，且适用于此研究区域，所以本文采用 US EPA和RBCA两种评价模型进行健康风险评价，并对评价结果进行分析和比较。

1.3.1 US EPA健康风险评价模型

应用 US EPA推荐的健康风险评价模型（Mccammon et al.，2019），根据国家环保部颁布的地下水健康风险评估手册的要求，按照土地的利用方式，地下水的暴露情景分为敏感用地（住宅用地等）和非敏感用地（工业用地等），不同的暴露情景具有不同的评价模型，而且地下水中污染物可以通过饮水摄入、皮肤接触和呼吸等方式进入人体（Giri et al.，2014），同样需要不同的评价模型进行计算。周文武等（2020）对拉萨市垃圾填埋场地下水进行了健康风险评价，以饮水和皮肤接触的途径进行研究，致癌风险污染物的风险值饮水途径下高于皮肤接触，且Cr6+是主要的致癌物。

本文的研究区域为居民住宅和农田，以“敏感用地”的模式进行评价。由于饮水摄入对人群造成的影响远高于皮肤接触和呼吸吸入，因此本文仅考虑人群因饮水而导致的健康风险进行评价。但是同样的暴露途径两种评价的计算方法不同，同一种因子在不同的暴露途径中也有不同的计算参数。本文选用的评价模型如下，模型参数及污染物毒理学指标 SF0和 RfD0见表2、3（Kalantzi et al.，2016；段小丽等，2011）。

表2 饮用地下水暴露评估模型参数（US EPA）Table 2 Parameters of drinking groundwater exposure assessment model (US EPA)

表3 污染物毒理性参数Table 3 Toxicological parameters of pollutants

敏感用地饮用地下水的暴露评估模型为：

致癌效应：

非致癌效应：

式中：CGWERca为饮用受影响地下水对应的地下水的暴露量（致癌效应），L·kg-1·d-1；CGWERnc为饮用受影响地下水对应的地下水的暴露量（非致癌效应），L·kg-1·d-1。

模型中各参数的取值情况见表2所示。

单一污染物的致癌风险：

式中：CRcgw为经口摄入地下水暴露于单一污染物的致癌风险，无量纲。

单一污染物非致癌风险：

式中：HQcgw为经口摄入地下水暴露于单一污染物的非致癌危害商，无量纲。

假设致癌物和非致癌有毒物对人体健康危害的毒性作用呈相加关系（王月等，2016，2017），则研究区域地下水中两种致癌污染物的总致癌风险及其他污染物的非致癌危害商为：

式中：CRn为致癌污染物的总致癌风险；HQn为非致癌污染物的总危害商。

对于致癌物风险程度，通常按照指定的人体健康可接受的最大风险标准进行衡量，但目前国际上尚无统一的标准值，不同机构均制定了可接受风险水平（张会兴等，2013；沈扬等，2017），其范围在10-6—10-4之间。但是不同的标准会产生相对差别较大的评价结果，所以本文依据几种分级评价标准，根据现有的研究（李如忠等，2011；曲昌盛等，2018），本文按VI级（见表4）评价标准进行健康风险评价。而非致癌物的风险则通过危害指数来表达，最大可接受的非致癌危害商（HQ）为 1，当HQ大于1时，表明其在不可接受的程度，所以认为存在一定的健康风险。

表4 健康风险分级（US EPA）Table 4 Classification of health risk (US EPA)

1.3.2 RBCA健康风险评价模型

RBCA健康风险评价模型是美国GSI公司根据美国材料与实验协会 ASTM 基于 RBCA准则（Rish-based Corrective Action）开发的一种方法，用于评价环境介质中污染物的风险，目前在欧美国家和中国部分地区均得到了广泛的应用（Chang et al.，2004）。

饮用地下水暴露评估模型为：

式中：EDI为污染物饮水途径日均暴露量，mg·kg-1·d-1。

模型中各参数的取值情况见表5。

表5 RBCA模型中的暴露参数Table 5 Exposure parameters in RBCA

单一污染物的致癌风险：

式中：CR为单一污染物的致癌风险，无量纲。

单一污染物非致癌风险：

式中：HQ为单一污染物的非致癌风险，无量纲。

RBCA模型将化学物质分为致癌物和非致癌物（根据美国环保局的化学物质分类），其中致癌风险水平的限值为 10-6—10-4，非致癌风险水平最大可接受的限值为 1（张文静等，2014），本文利用模型公式得出污染的风险值以判断研究区域污染情况。本文参考 US EPA模型的分级方式，根据RBCA模型可接受的风险水平，得出RBCA模型的分级标准如下表6。

表6 健康风险分级（RBCA）Table 6 Classification of health risk (RBCA)

2 结果与讨论

2.1 地下水中各因子污染特征分析

依据《地下水环境监测技术规范》（HJ/T 164—2020）、《地下水质量标准》（GB/T 14848—2017）等相关标准中的实验方法对阜新市生活垃圾填埋场地下水下游研究区域中各因子进行检测（表7），得出在枯水期时Fe、Cr、NH3-N和NO3-N均有监测点超过了《地下水质量标准》（GB/T 14848—2017）中的Ⅲ类水标准限值，浓度和超标率为 ND—1.90 mg·L-1（33.33%）、5.00—59.00 μg·L-1（16.67%）、0.19—1.72 mg·L-1（16.67%）、11.80—20.70 mg·L-1（16.67%），其浓度的最大值分别是标准限值的6.33、1.18、3.44、1.035倍，而且根据该标准各点地下水质量如表8，采样点2和5达到IV类水质标准，采样点1达到V类水质标准；平水期时Fe和NO3-N均有监测点超标，浓度和超标率为 1.02—3.70 mg·L-1（100.00%）和 11.12—25.16 mg·L-1（33.33%），其浓度的最大值分别是标准限值的 12.32倍和 1.26倍；丰水期时 Fe和NO3-N均有监测点超标，浓度和超标率为 0.99—3.47 mg·L-1（100.00%）和 10.73—21.36 mg·L-1（16.67%），其浓度的最大值分别是标准限值的11.57倍和1.068倍，且在平水期和丰水期时所有采样点均超过了Ⅲ类水质标准，达到IV或V类水质，所以研究区域水质较差。

表7 地下水中各因子检测结果Table 7 Detection results of various factors in groundwater

表8 地下水质量评价结果Table 8 Groundwater quality evaluation results

根据采样点的地理位置，上游的垃圾填埋场产生的垃圾渗滤液可能下渗进而污染地下水，而且采样区域内为居民住宅或农业用地，产生的生活污水及农田中大量使用化肥等情况均可能引起研究区域Fe、Cr、NH3-N及NO3-N超标。而且垃圾渗滤液中的有机物质能活化土壤中的 Fe，使土壤铁的迁移能力增强，在降水等的作用下随渗滤液下渗进入地下水，造成地下水中铁污染严重（夏立江等，2002）。并且基于各时期的检测数据，平水期和丰水期中各因子的浓度基本要略高于枯水期，而降水和农业活动可能与这种季节性变化有关（Varol et al.，2018）。

2.2 US EPA健康风险评价

根据US EPA健康风险评价模型的计算在枯、平、丰水期时由饮水摄入的途径引起的致癌风险与非致癌危害商见表9。由表可知，总致癌风险数量级在10-7—10-4之间，处于I—Ⅳ级风险评价标准区间，研究区域地下水致癌风险偏高，Cr和As可能会对当地居民引发致癌风险（Joshua et al.，2018）。枯、平、丰水期时各采样点总致癌风险由高到低依次为1号＞2号＞3号＞6号＞5号＞4号、5号＞6号＞3号＞2号＞4号＞1号、5号＞3号＞6号＞2号＞4号＞1号，Cr和As的致癌风险依次分别为3.38×10-5—3.98×10-4及 7.01×10-5—1.02×10-4、ND—1.21×10-6和 5.79×10-6—2.00×10-4、ND—8.67×10-6和1.12×10-5—1.60×10-4，基本均超过了最大可接受的风险水平10-6。Cr的质量浓度除了个别采样点超标外均达到了《地下水质量标准》（GB/T 14848—2017）中的Ⅲ类水质标准以及 As在各采样点质量浓度全部满足该标准（见表6），但却都具有较高的致癌风险，这是因为致癌风险不仅与Cr和As的质量浓度有关，还与致癌强度系数、人均寿命等参数有关（周巾枚等，2019）。

表9 US EPA模型下健康风险评价结果Table 9 Health risk assessment results under US EPA model

对研究区域地下水中的Fe、Mn、Cu、NH3-N、F、NO2-N、NO3-N进行非致癌风险评价，枯、平、丰水期时经饮水摄入途径引起的个人年非致癌危害在 3.15—4.58、4.13—7.09、4.36—7.13之间，各检测因子的非致癌危害由大到小依次为：NO3-N＞F＞Fe＞NH3-N＞Mn＞NO2-N＞Cu、NO3-N＞F＞Fe＞NO2-N＞、Mn＞NH3-N＞Cu、NO3-N＞F＞Fe＞Mn＞NO2-N＞NH3-N＞Cu。各采样点在不同时期的总非致癌危害商（HQ）均大于 1，表明周边居民暴露在此地下水环境中会引起非致癌风险（Giandomenico et al.，2016；Sudsandee et al.，2017）。其中Fe、F、NO3-N在不同的采样点、不同的时期所引起的非致癌危害商基本均大于 1，而 Mn、Cu、NH3-N、NO2-N在不同时期不同采样点的非致癌危害商均低于 1，所以研究区域地下水中的Mn、Cu、NH3-N和NO2-N几乎不会对人体健康造成不利影响。综合枯、平、丰水期的所有采样点，表明NO3-N、F和Fe为研究区域引起非致癌危害的主要污染物。

2.3 RBCA健康风险评价

根据 RBCA健康风险评价模型的计算在枯、平、丰水期时由于饮用地下水而引起的致癌风险与非致癌危害商见表10。由表可知，总致癌风险处于I—Ⅳ级风险评价标准区间，但大部分数据处在III—IV级之间，所以本文研究区域地下水中致癌风险偏高，Cr和As可能会对当地居民构成致癌风险。枯、平、丰水期各采样点总致癌风险排序为：1号＞2号＞3号＞6号＞5号＞4号、5号＞6号＞3号＞2号＞4号＞1号、5号＞6号＞2号＞3号＞4号＞1号。枯水期时 Cr和 As的总致癌风险为 1.21×10-4—5.77×10-4之间；平水期时Cr和As的总致癌风险为 3.41×10-6—1.18×10-4之间；丰水期时 Cr和 As的总致癌风险为 6.59×10-6—9.43×10-5之间，均超过了最大可接受的风险水平10-6。

表10 RBCA模型下健康风险评价结果Table 10 Health risk assessment results based on RBCA model

对研究区域地下水中的Fe、Mn、Cu、NH3-N、F、NO2-N、NO3-N使用RBCA模型进行非致癌风险评价，枯水期在饮用地下水时引起的个人年非致癌危害在2.82—4.09之间，各检测因子的非致癌危害由大到小依次为：NO3-N＞F＞Fe＞NH3-N＞Mn＞NO2-N＞Cu；平水期在 3.67—6.33之间，由大到小依次为：NO3-N＞F＞Fe＞NO2-N＞Mn＞NH3-N＞Cu；丰水期在3.90—6.37之间，由大到小依次为：NO3-N＞F＞Fe＞Mn＞NO2-N＞NH3-N＞Cu。其中仅有 NO3-N、F和Fe在不同的采样点、不同的时期所引起的非致癌危害商基本均大于1，而其他因子在不同时期不同采样点的非致癌危害商均低于 1，所以研究区域地下水中除了NO3-N、F和Fe外的其他因子几乎不会对人体健康造成不利影响。所以综合所有的采样点，NO3-N、F和Fe为研究区域引起非致癌危害的主要污染物。

2.4 US EPA与RBCA模型结果对比

选用的两个健康风险评价模型，均适用于此研究区域，且尽量选择一样的参数。在枯水期、平水期、丰水期对总致癌风险和总非致癌危害商评价结果对比见图2。综合比较两种评价模型，由于在计算过程中参数的选择具有一定差异，使得评价结果略有不同（王浩东，2019），RBCA模型在污染源界定中应考虑土壤与地下水（张文静等，2014），单一考虑地下水方面可能存在一定误差。同时对比两种评价模型，总致癌风险和总非致癌危害商在 3个时期具有相同的变化趋势，致癌风险在枯水期时达到最大，非致癌风险在丰水期时数值更高，评价结果一致。且在两种评价模型下，总健康风险值在枯、平、丰水期的6个采样点位中，最大值均出现在采样点4，其中F和NO3-N引起的非致癌危害在总健康风险值中占有更大的比例，由于在研究区域内普遍存在过量使用农药、化肥的情况，而在采样点4这种情况可能更为严重，所以造成采样点4的风险值更大。