熊梓林 白斌斌 陈少娜 代忠旭,2

(1.三峡大学 材料与化工学院,湖北 宜昌 443002;2.宜昌力佳科技有限公司,湖北 宜昌 443007)

氨(NH3)是化肥工业和有机化工的主要原料之一[1].合成氨工业具有与能源工业密切相关的特点.目前的合成氨方法依然是Haber-Bosch法,主要是在400～500℃和20～50 MPa下,用氮气(N2)和氢气(H2)为原料、以铁触媒为催化剂进行合成的[2-3].反应N2+3H2⇌2NH3(ΔH=-92.22 kJ·mol-1)[4]是分子数减少、放热的可逆过程.可见,降低反应温度有利于氨的转化.由于在相对低温下,该反应具有良好的热力学平衡和低压下的易操作性.基于规避环境和能源问题,研究者致力于寻找一种温和的氨合成方法[5-8].在常温常压下完成合成氨反应,可能是未来合成氨工业的一个重要发展方向.从常温常压下合成氨反应的动力学方面考虑,发展满足绿色化工要求的催化剂则是重要的环节.

金属有机框架(metal-organic frameworks,MOFs)是一种典型的多孔晶体材料,具有孔隙率高[9-10]和结构多样的可裁剪性等固有优势[11-13],这使其不仅适用于制备各种多孔材料,而且为制备装饰多样的多孔碳材料提供了极大可能.在利用MOFs之前,已经有大量的方法合成了多孔碳,包括化学活化[9]、有机前驱体热解[10]、聚合物气凝胶碳化[11-12]和纳米铸造技术[13].这些传统方法制备的多孔碳比活性炭具有更优异的性能,但面临难以预测的转化或复杂的合成路线.相比之下,MOF模板法制备多孔碳在选择合适的前驱体来调节孔径方面具有较高的灵活性,通过煅烧其特殊的刚性骨架能维持骨架结构……