Ag@MFI分子筛的制备及其催化CO氧化性能

2021-03-31王伟都王知微吴春洋鲁婷婷张红丹

沈阳师范大学学报(自然科学版) 2021年1期

关键词：沸石

程鹏,王伟都,王知微,吴春洋,鲁婷婷,张红丹

(1.沈阳师范大学化学化工学院,沈阳 110034;2.沈阳师范大学能源与环境催化研究所,沈阳 110034)

0 引言

过去的60年中,沸石分子筛材料由于丰富的组成、较大的比表面积及规则的孔道结构在催化、吸附、分离等领域中起着举足轻重的作用[1]。近年来,金属纳米粒子催化剂由于较高的反应活性和选择性得到了广泛地关注,但随着反应温度的升高会导致金属纳米粒子烧结,从而导致催化剂失活。为了解决这一问题,研究人员将金属纳米粒子固定到不同载体上形成多相催化剂[2]。沸石分子筛材料具有高水热稳定性,并且有序的纳米孔道(<2 nm),可以将金属纳米粒子封装入其内部纳米孔中,以防止金属纳米粒子进一步烧结[3]。Lu等[4]采用沸石作为载体,以Au(CH3)2为前驱体,将Au(CH3)2嫁接到沸石骨架上。2014年,Wu等[5]提出使用水热法将贵金属团簇(Pt、Pd、Ag、Rh、Re、Ir)封装在LTA沸石中。2016年,Wang等[6]成功地将Pd团簇封装在MFI的交叉孔道中。Goel等[7]采用氨或有机胺配体稳定金属离子的方法,直接一锅法合成了封装Pt、Pd、Ru和Rh纳米团簇的SOD、ANA及GIS拓扑类型的沸石分子筛。Dai等[8]也成功地合成了封装Fe2O3以及FePt双金属的空心纳米MFI材料。

众所周知,一氧化碳(CO)是大气中分布最广和数量最多的污染源,其主要来源是内燃机的排放和锅炉中化石燃料的燃烧。因此,CO的消除在实际生活中具有重要的价值和研究意义。当前,通过催化氧化消除CO已成为环境保护领域的一项重要课题。研究人员发现,Ag纳米粒子可以催化CO氧化为CO2。但是,Ag纳米粒子在高温条件下易发生烧结而影响其催化氧化活性[9]。本文通过一锅法合成了一系列不同硅铝比的Ag@MFI分子筛,将Ag纳米粒子限域在MFI的笼和孔道内[10-12]以防止Ag纳米粒子烧结,同时研究了不同硅铝比的Ag@MFI材料催化CO氧化成CO2的性能。