吴静贤，马哲杰，任海涛，匡 钰，曹旭康，程威威，李 平

华东理工大学化学工程联合国家重点实验室，上海 200237

随着氢能经济的迅猛发展，氢气作为“零碳”能源和化工生产中的重要原料，市场上对其需求量剧增。天然气是一种富含氢的低碳化石资源，天然气重整制氢是当前世界主流的氢气生产技术路线。然而在我国天然气资源储备中，约1/4 为含硫天然气，H2S 的体积分数从10-6到90%以上不等，广泛分布在四川盆地（16.25%）、鄂尔多斯（17.14%）、塔里木（15.43%）和海上（21.40%）[1]。H2S 具有强烈的毒性和腐蚀性，其存在对天然气的开采、运输、储存和使用等各环节都会造成严重影响，其排放还会危及人类生命安全，所以，脱除天然气中的H2S 一直是天然气工业生产的首要任务。与此同时，我国每年进口原油中的硫含量也持续上升，经加氢脱硫精制工艺产生的H2S 数量每年达数百万吨，为处置H2S 以符合国家有毒有害污染物排放限制要求所采取的各种措施耗费巨大[2]。因此，如何降低含硫天然气处理成本，又能充分回收利用H2S 所蕴含的宝贵氢和硫资源，意义重大。

工业上主要通过克劳斯工艺（Claus process）将H2S 转化为硫磺和水，但该技术造成了潜在氢能的浪费。利用H2S 直接分解制氢可以同步获得氢气和硫磺[见式（1）]，不过由于受到热力学平衡限制，1 000 ℃时纯H2S 的转化率仅为20%，因此该技术至今未有工业化应用的报道。

考虑到天然气蒸汽重整制氢反应过程中H2O 能使CH4发生转化，而S 与O 同为第Ⅵ主族元素，具有相似的最外层电子结构和化学性质，推测H2S 替代H2O 会表现出类似的作用，因此CH4和H2S之间是否会发生重整反应引起了研究者的极大兴趣。……