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氮掺杂石墨烯负载金属双原子催化剂对合成气合成C2 氧化物性能调控

2021-03-09常泽海王宝俊凌丽霞章日光

化学反应工程与工艺 2021年6期
关键词:催化剂

常泽海,王宝俊,凌丽霞,章日光

太原理工大学,省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室,山西 太原 030024

合成气(CO 和H2)制C2氧化物被认为是将煤、天然气以及生物质等原料转化为高附加值化学产品的一条切实可行的重要途径[1]。长期以来,合成气制C2氧化物主要采用Cu,Co 和Rh 基传统催化剂[2-4],其中,Cu 对CO 解离能力较弱,容易生成甲醇;Co 有利于CO 活化以及碳链增长,容易生成烃类;Rh 对CO 具有独特的吸附和活化能力,容易生成C2氧化物。这些催化剂普遍存在着原子利用效率低、产物选择性低等问题[5]。

碳基负载金属双原子催化剂[6-9]因其具有原子级分散的金属活性中心,从而表现出独特的催化性能和最大的原子利用率;同时具有较高的金属负载量和易调变的金属活性位点,特别是相邻异核双原子间协同作用能够显著增强催化性能。目前,常用的碳基载体有石墨烯、氮掺杂石墨烯、石墨炔、金属有机骨架衍生的碳质材料、碳纳米管、碳球以及活性炭等[10-13],其中,氮掺杂石墨烯[14-16]因其表面结构易调变、比表面积较大、化学性能优异以及其与负载金属原子适中相互作用等特点而被广泛研究;同时,氮在石墨烯骨架中的掺杂[17-19]不仅增强金属-载体相互作用,而且对金属原子具有电子调控作用,从而提高催化性能。进一步,强的金属-载体相互作用[20]可以避免金属单原子团聚,从而显著提高催化剂稳定性。Xu 等[21]认为氮原子引入碳基载体能够形成更多的缺陷结构,最终改善多孔碳材料的表面特性。……

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