楼锦泽，俞 剑，李成业，盛丽萍，马朝霞，杨杭生，王 勇

(浙江大学材料与工程学院，浙江 杭州 310027)

1 前 言

氧化亚氮(N2O)，别名笑气，一方面是一种温室气体，其温室效应约是CO2的300倍[1-2]，在平流层还生成·NO自由基并与O3发生反应，从而破坏臭氧层[3]。另一方面，N2O在医药，食品，化学工业和军事工业等领域同样有着重要的应用前景。例如，N2O可用作吸入式麻醉剂，在牙医领域，尤其是无痛麻醉领域得到广泛应用；也可用作食品工业中的喷雾剂，用来催化氧化苯制备苯酚。它还可用作半导体工业中的洗涤剂，火箭燃料的添加剂，等等。因此，近年来高效合成N2O仍受到关注。

大气中N2O最大的释放源是农业和森林自然土壤环境[4]，占50%以上，通过反硝化和硝化的微生物过程产生，然而在土壤中产生的N2O只是作为中间产物难以富集。在工业上，生产N2O最重要的方法是硝酸铵(NH4NO3)分解，如式(1)所示[5]。然而，硝酸铵的热分解是高度放热反应，在高温下持续进行容易发生爆炸。而且硝酸铵主要由氨气和硝酸制取，其中硝酸是比氨气更为宝贵的原料，因为它本身是通过Ostwald法由氨气氧化制备的，所以式(1)本身虽然是一个简单反应，但从能量的角度分析，属于高能耗。Yates等[6]利用NH3直接氧化生成了N2O，其中NH3先是附着在V2O5催化剂上，然后N-H键断裂，N-O键结合，两个NO作为中间产物结合产生N2O，如式(2)所示，只是N2O选择性不高。据Wang等[7]报导，N2O也可以来自NO的歧化反应，如式(3)所示，然而这种方式产生的N2O微乎其微。随后的研究还发现，可以利用H2催化还原NO产生N2O，如式(4)所示，由于催化剂制备工艺较为复杂，也不常用。……