陈 芳 蔡 珍 阮铖涛 郭毅雄 饶清华

(1.近海流域环境测控治理福建省高校重点实验室(福建技术师范学院)，福建 福州 350300；2.福建水利电力职业技术学院，福建 三明 366000)

1 概述

继《大气污染防治行动计划》和《打赢蓝天保卫战三年行动计划》深入实施以来，我国大气污染防治成效显著，空气质量明显改善。六项常规空气污染物中，可吸入颗粒物(PM10)、细颗粒物(PM2.5)、二氧化硫(SO2)、二氧化氮(NO2)和一氧化碳(CO)的浓度均逐步下降，与之相反，臭氧(O3)污染问题却逐渐凸显，并呈现出污染时间延长、污染范围扩大、污染程度加重的态势[1-4]。O3已经成为继PM2.5之后我国环境空气中另一种主要超标污染物[5-6]。由于我国各地区的经济发展水平、产业结构以及地理环境等存在显著差异，导致我国O3污染形势较为复杂，O3污染程度和多发季节也呈现出差异性[7-10]。再者，由于大气污染物随着气流运动在不同地域间传输、转移，造成城市群内部大气环境发生溢出、交叠，产生了城市的空间关联[11-13]。区域大气污染的治理从以往的单个城市为单元发展为多个城市为单元，空间因素成为大气污染区域联动机制的关键点。以往O3污染的时空分布特征以描述性统计分析为主，近年来，由于地理信息系统技术的快速发展，空间统计分析充分考虑污染物的地理空间属性特征，如利用重心模型可直观地体现污染物空间分布的时间特征[14-15]，利用空间自相关分析方法研究污染物的空间演化特征等[16-17]，为研究大气污染特征提供了新的思路。

目前，海西城市群有关大气污染物污染特征研究主要聚焦于颗粒物，现有对O3时空分布的研究大多局限于直观的对比分析，忽视了相邻区域间O3污染的空间依赖性，缺乏对O3时空分布格局的空间自相关进行深入研究。基于此，本文以2015—2020年海西城市群20个城市的O3浓度为研究对象，分析O3污染的空间分布特征，研究O3污染重心的迁移轨迹，同时运用空间自相关方法对O3空间聚集情况进行探究，为正确认识海西城市群O3污染和制定城市空气质量改善措施提供理论分析基础。

2 数据与方法

2.1 研究区域及数据来源

海西城市群位于我国华南地区，区域面积约为27万km2，由福建省(福州、厦门、泉州、莆田、漳州、三明、南平、宁德、龙岩)、广东省(汕头、潮州、揭阳、梅州)、浙江省(温州、丽水、衢州)和江西省(上饶、鹰潭、抚州、赣州)共计20个地级市所组成，其建立目标是依靠厦门、福州、温州、泉州、汕头五大沿海城市形成社会经济发展区。海西城市群O3日均浓度数据来源于“全国城市空气质量实时数据平台”，数据收集时间为2015年1月1日至2020年12月31日。海西城市群共有82个国控监测点，具体分布如图1所示。从人口分布情况来看，人口较多集中在海西城市群东部、西部和南部地区，北部和中部地区人口较少。其中，人口较多的城市有温州、赣州和泉州，平均人口总数超800万人。

图1 海西城市群站点分布图

2.2 研究方法

2.2.1 重心迁移模型

为进一步分析O3浓度空间分布的差异性和变化轨迹，引入物理学的重心概念，建立重心模型。重心也称为加权平均中心，是指某一特定属性值在研究区内空间平面上力矩达到平衡的点。假定海西城市群20个城市O3浓度值均相等，则O3浓度重心与城市几何重心位置相重合，当两个重心差别显著时，则表明O3浓度分布极不均衡。若某一地区的O3浓度增大，则重心就会向该地区移动，产生重心偏移，重心偏移的方向指向O3污染的高浓度区域，重心偏移距离表明O3污染总体的不均衡程度[18-19]。由此，O3浓度的空间动态演变过程将通过重心的移动轨迹清楚地反映出来。

本研究利用Arcgis软件对海西城市群的地图矢量化，计算2015-2020年海西城市群O3的浓度重心，各城市地理位置用其经纬度表示，根据O3年均浓度赋予各城市相应的权重，由此可得出海西城市群O3浓度的重心位置，浓度重心的计算公式[20]如下。

式(1)、(2)中，At为O3浓度重心的经度，Bt为O3浓度重心的纬度，Ai和Bi分别为第i个城市的经度和纬度坐标，Cit为t时刻第i个城市的O3浓度。

重心偏移距离公式如下。

式(3)中，Dn+1为重心迁移距离，K是常数(值为111.111)。

2.2.2 空间自相关模型

空间自相关分析可以表征各城市间污染物的相关作用强度，包括全局空间自相关和局部空间自相关，全局空间自相关从整体的角度判断是否具有空间自相关，而局部空间自相关可以判断相邻城市间的空间集聚或离散程度。全局空间自相关Moran’s I指数计算公式[21]如下。

局部空间自相关Moran’s I指数计算公式[22]如下。

当Moran’s I>0时，表明局部空间单元与相邻空间单元之间存在空间正相关性，表现为“高—高”聚集或“低—低”聚集；当Moran’s I<0时，表明局部空间单元与相邻空间单元之间存在空间负相关性，表现为“低—高”聚集或“高—低”聚集；当Moran’s I=0时，表明局部空间单元与相邻空间单元之间是独立、随机的。

3 结果与分析

3.1 O3浓度描述性统计分析

2015—2020年，海西城市群20个城市O3年均浓度为69.55～99.73μg/m3，空气中O3环境质量整体呈良好状态，见表1。其中，潮州市O3年均浓度最高(99.73μg/m3)，三明市O3年均浓度最低(69.55μg/m3)，可见海西城市群城市间O3年均浓度差异较大。对比国家空气质量二级浓度限值(160μg/m3)，海西城市群部分时间的O3日均浓度最大值超过该标准。其中，O3日均浓度最大值出现在潮州市(233μg/m3)，是二级浓度限值的1.46倍，且累计超标天数最多，达127天。三明市累计超标天数最少，仅5天。20个城市群超过国家空气质量一级浓度限值(100μg/m3)的平均超标率为40.24%。其中潮州市一级超标率最高，达57.37%；三明市最低，仅为22.02%。海西城市群超过国家空气质量二级浓度限值的平均超标率为17.50%。其中潮州市二级超标率最高，达34.78%；三明市最低，仅1.37%。虽然海西城市群年均O3浓度整体较低，但各个城市累计超标天数情况不容乐观，改善空气中O3的污染状况刻不容缓。

表1 海西城市群O3浓度统计

2015—2020年海西城市群O3浓度逐年变化如图2所示。2015—2020年海西城市群全区域O3年均浓度分别为81.61μg/m3、79.24μg/m3、90.34μg/m3、86.78μg/m3、89.66μg/m3和88.08μg/m3，呈现较稳定的波动过程。2015年的潮州市，2017年的莆田市，2018年的潮州市，2019年的潮州市、汕头市、揭阳市O3年均浓度超过100μg/m3，为当年度O3年均浓度最高的城市。梅州市、龙岩市、三明市O3年均浓度处于较低水平。从省份来看，福建省各市O3年均浓度均有不同程度的上升，上升幅度最大的为三明市，从2015年的53.02μg/m3上升至2020年的75.07μg/m3，南平市的上升幅度较小，仅4.80%。值得注意的是，福建省莆田市O3年均浓度一直处于较高水平，这与林楠等[23-24]的研究成果一致，研究表明莆田市O3污染的主要是外来源输送、本地积累、光化学反应共同影响的结果，以外来源输送为主。广东省O3年均浓度除梅州市略有上升以外，潮州市、汕头市、揭阳市均呈下降趋势，其中潮州市的下降幅度最大，为17.02%。浙江省温州市O3年均浓度呈上升趋势，丽水市、衢州市O3年均浓度则呈下降趋势。江西省上饶市、鹰潭市、抚州市、赣州市O3年均浓度均呈不同程度的上升，赣州市的上升幅度最高，达24.11%。从区域上看，海西城市群的中部地区为O3年均浓度的低值区，南部地区为O3年均浓度的高值区。其主要原因在于南部城市受海陆风影响较大，来自海洋南面污染物的传输贡献率超过50%[25]，此外还与该地区是臭氧前体物(NOx和VOCs)排放的高值区有关[26]，而中部地区人口相对较少，经济发展水平也低于南部城市，所以污染排放量相对较低。

图2 2015—2020年海西城市群各城市O3浓度逐年变化图

3.2 重心迁移分析

为进一步分析O3浓度分布格局的演变规律，利用重心模型计算海西城市群O3年均浓度的重心位置及偏移距离，结果如图3所示。海西城市群城市几何重心位于福建省三明市内(117.83°E，26.09°N)，2015—2020年O3年度浓度重心所处的经纬度位置分别为(117.83°E，26.07°N)、(117.83°E，26.17°N)、(117.87°E，26.07°N)、(117.82°E，26.00°E)、(117.80°E，26.01°N)和(117.84°E，26.05°N)。2015—2020年，O3年度浓度重心均在三明市内，且均偏离城市几何重心，偏移量分别为2.22km、8.89km、5.19km、10.97km、9.49km和4.77km，可见O3浓度的空间分布呈现不均衡的状态。2015年、2018年、2019年和2020年的年度浓度重心位于城市群几何重心的南部，表明海西城市群南部地区污染比北部地区严重。2016年的年度浓度重心位于城市群几何重心的北部，表明海西城市群北部地区污染程度更高。2017年的年度浓度重心位于城市群几何重心的东部，表明海西城市群东部地区污染比西部地区严重。

图3 2015—2020海西城市群O3浓度重心迁移轨迹

2015—2016年，O3年度浓度重心向北迁移6.2km，由于2016年潮州市、揭阳市O3年均值相比2015年分别下降了21.19μg/m3、11.15μg/m3，而上饶市O3年均值相比2015年上升了13.18μg/m3，因此，造成2016年年度浓度重心的北向偏移。2016—2017年年度浓度重心向东南方向迁移6.5km，是由于2017年福建省大部分地区O3浓度大幅反弹所导致。2017—2018年，年度浓度重心向西南方向迁移9.3km，偏移量最大，是由于2018年海西城市群大部分城市空气质量明显改善，尤其是北部的丽水市和温州市O3年度浓度分别下降了10.47μg/m3、11.65μg/m3，使得年度浓度重心向西南方向迁移。2018—2019年，年度浓度重心向西北方向迁移2.3km，主要是由于上饶市污染反弹。2019—2020年，年度浓度重心向东北方向移动3.8km，是由于2020年温州市O3污染反弹，上升了8.11μg/m3，而潮州市、汕头市、揭阳市空气质量明显改善，分别下降了8.59μg/m3、6.89μg/m3和9.05μg/m3，使得年度浓度重心向东北方向偏移更明显。海西城市群O3年度浓度重心偏移方向大体沿顺时针方向变化，迁移轨迹近似一个闭环。2015—2020年，海西城市群O3污染起伏较大，各城市空气质量不稳定，呈现污染反弹和空气改善交替的过程。

3.3 空间自相关性分析

利用GeoDa软件研究2015—2020年海西城市群20个城市O3年均浓度空间集聚特征，并计算各年份全局Moran’s I系数。2015—2020年全局Moran’s I指数分别为 0.2837、0.1908、0.2230、0.2028、0.3338和0.1138，6年的全局Moran’s I指数均为正值，均通过了P≤0.05的显著性检验，说明海西城市群O3浓度在空间分布上均呈正相关性。

为进一步研究海西城市群20个城市O3年均浓度空间集聚位置，利用GeoDa软件分析海西城市群20个城市O3年均浓度局部空间自相关，并通过LISA聚类图更直观地呈现O3污染的空间集聚性和异质性特征，结果如图4所示。海西城市群O3浓度空间集聚形态主要是以“高-高”集聚、“低-低”集聚、“高-低”集聚为主，但大部分城市呈不显著特征，表明海西城市群O3的空间格局分布接近随机分布的状态。海西城市群空间集聚特征总体表现为中部和西部地区为低值集聚区，南部地区为高值集聚区，局部地区也存在异质性。可见，O3浓度高污染区域稳定地集中在南部城市，O3空气优良区集中在中西部地区。南部地区处于O3高浓度的扩散效应区，由于该地区本地污染物的排放表现为“高-高”集聚以及受海陆风传输污染物的影响，使得空间中的这些城市成为集聚区，因此不能忽视空间因素的影响，以防城市群内部大气环境发生溢出、传染。

图4 2015—2020年海西城市群O3年均浓度集聚图

4 结论

①2015—2020年，海西城市群空气质量整体呈良好状态，O3浓度呈现较稳定的波动过程。中部地区为O3年均浓度的低值区，南部地区为O3年均浓度的高值区，超标天数比例较高的地区为莆田市、潮州市、揭阳市、鹰潭市、赣州市。

②2015—2020年，海西城市群O3年度浓度重心始终位于三明市的东部，污染重心沿顺时针方向移动，移动轨迹近似一个闭环，O3浓度呈现污染反弹和空气改善交替的过程。

③从年均浓度空间自相关结果可以看出海西城市群中部和西部地区是O3污染的低值集聚区，形成了较为稳定的空气优良区，南部地区为高值集聚区。