掺杂ZnO的Ru-Fe/ZrO2催化苯选择加氢制环己烯的性能研究
2021-01-18黄振旭孙海杰秦会安王玲贾潘潘李颖欣张文慧
黄振旭,孙海杰,秦会安,王玲,贾潘潘,李颖欣,张文慧
(郑州师范学院化学化工学院,河南 郑州 450044)
环己烯是一种重要的有机中间体,广泛应用于纺织、制药、汽车、农药和食品等行业。苯选择加氢制环己烯因具有环境友好和碳原子利用率高等特点,引起了研究者的广泛关注[1,2]。开发高收率的苯选择加氢制环己烯催化剂成为人们的研究重点[3,4]。熊建平等[5]研究了Ru-B/ZnO-ZrO2非晶态合金催化剂,环己烯的最大收率达43%。Liu等[6]制备Ru/ZnO-ZrOx(OH)y催化剂用于苯选择加氢制环己烯反应时,发现ZnO增强了催化剂的性能。Hu等[7]在研究 La2O3-ZnO载体负载Ru制环己烯时,也发现La2O3-ZnO双氧化物载体催化剂的性能优于单氧化物负载催化剂的性能。本课题组[8]成功开发了Ru-Fe/ZrO2催化剂,表现出较好的催化性能。在此基础上,本文进一步考察了ZnO掺杂对Ru-Fe/ZrO2催化剂性能的影响。
1 实验部分
1.1 催化剂制备
掺杂ZnO的Ru-Fe/ZrO2催化剂: 称取一定量的Zn(NO3)2·6H2O配成溶液,将2.0 g经干燥过的ZrO2加入Zn(NO3)2·6H2O溶液中浸渍搅拌12 h。之后再置于干燥箱中干燥,将干燥后的产物转移到马弗炉中600 ℃焙烧8 h,冷却,得白色粉末为催化剂载体,干燥器中备用。将一定比例的RuCl3·xH2O 和FeSO4·7H2O的混合溶液在85 ℃下,搅拌下缓慢加入焙烧后的ZnO和ZrO2载体,继续搅拌40 min,再均匀滴加过量的NaOH(0.30 mol/L)溶液,得黑色胶体状沉淀,继续搅拌30 min,陈化48 h,然后将沉淀及上清液转移至高压釜中,釜中空气经氮气置换后,充氢压至5.0 MPa,在1 000 r/min搅拌下还原3 h 后,冷却,抽滤,将沉淀洗涤至pH=7±0.5,即得催化剂。
制备Ru-Fe/ZrO2催化剂:按参考文献[9]制备。
1.2 催化剂评价
催化剂评价在250 mL高压釜中进行……
