李晓晓 余呈刚 马玉雯 蔡翔舟 陈金根 陈兴伟

1（中国科学院上海应用物理研究所 上海 201800）

2（中国科学院先进核能创新研究院 上海 201800）

3（中国科学院大学 北京 100049）

熔盐堆以熔融于载体盐的锕系核素作为核燃料。载体盐的阳离子为碱金属离子（如Li+、Na+、K+、Rb+等）和/或碱土金属离子（如Be2+等）。载体盐的阴离子为卤素离子，即F-和Cl-，分别对应着氟盐和氯盐。F在自然界中唯一以19F存在；而Cl在自然界中有两种同位素，为35Cl 和37Cl，它们的丰度分别为75.77%和24.23%。相对较重的载体盐（含有大量高原子序数的元素，如Rb及更重元素），含低原子序数的元素组成的较轻的载体盐有更好的传热性能［1］，可以作为一次或二次冷却剂使用。综合考虑核特性和热物性，目前熔盐堆设计中最常用的两种载体盐分别为 FliBe［2］和 NaCl［3］。为了提高堆芯的中子经济性，上述两种载体盐分别通过富集7Li和37Cl 来降低中子吸收。

从锕系核素溶解度的角度来看，氟盐熔盐堆的锕系核素溶解度较低（如锕系核素在400～600 ℃的FLiBe 中的溶解度为10%～20%［4-5］），而氯盐熔盐堆的锕系核素溶解度较高（如锕系核素在450～550 ℃的 NaCl 中的溶解度高达 65%［6］），因而有利于提高堆芯燃料装载量和燃料循环性能。从中子能谱角度而言，主要考虑氟盐和氯盐对中子的吸收差别。氟盐中所含轻元素的热中子俘获截面普遍比氯盐小1个数量级以上（如含富集7Li 的F7LiBe 中的19F、7Li和9Be 的热中子俘获截面分为0.010 b、0.045 b 和0.009 b，而含富集37Cl的Na37Cl中的23Na和37Cl的热中子俘获截面分别为0.53 b和0.43 b）。由于氯盐比氟盐重（更重的盐对应的原子质量数更高），因此，氯盐熔盐堆的中子能谱相对氟盐熔盐堆较硬［7］。同时，一般可将氯盐熔盐堆设计成没有慢化剂的快堆（即氯盐快堆），从而进一步降低氯盐的中子吸收，使得氯盐的中子吸收与氟盐相当。此外，由于裂变产物在快谱下的中子吸收截面也会显著降低，因此可以降低氯盐快堆对燃料后处理的要求。基于氯盐快堆的上述优势，通过装载较高的锕系核素量和采用较简单的燃料后处理技术，即可实现较高的核燃料转换（增殖）率和乏燃料嬗变率。

氯盐快堆的研究可追溯至20 世纪50 年代。Goodman 等［8］早在 1952 年研究了基于熔融氯化铀的氯盐快堆的特性，随后Taube等［9-10］探讨了基于熔融氯化钚的氯盐快堆的可行性。20 世纪50～70 年代，美国橡树岭国家实验室、英国原子能管理局及瑞士联邦反应堆研究所等多家研究机构提出了众多基于氯盐快堆的概念设计［11-13］。这些概念设计大都采用铀钚循环［14-15］，理论上证明了氯盐快堆增殖和嬗变的可行性。自熔盐堆在2002 年被选为第四代候选堆型之一以来，针对氯盐快堆与氟盐热堆的研究日益受到重视。2015年10月，在橡树岭国家实验室举办的纪念熔盐堆50周年大会上，泰拉能源公司发布了氯化物熔盐快堆的研发计划，并于2016 年1 月获得了美国能源部为期5 年的4 000 万美元研发基金。2019 年8 月，氯化物熔盐快堆项目实现了重要突破，其建成的载体盐回路（非核装置）成功连续运行超过 1 000 h［16］。

为提高熔盐堆的增殖和嬗变性能，可优化的途径主要有硬化中子能谱、提高核燃料装载量、优化在线添料模式（包括在线添料周期、次数和添料量）和后处理模式（包括处理周期和处理效率）等。对于氯盐快堆而言，较硬的堆芯能谱、较高的锕系核素溶解度均有利于提高增殖和嬗变性能。为了实现增殖和嬗变的平衡，需要对核燃料生产和放射性乏燃料排放进行权衡，从而提高氯盐快堆的整体核燃料循环性能。本文基于2 500 MWth的氯盐快堆，开展了两种主要核燃料循环（钍铀循环和铀钚循环）的增殖性能与嬗变性能的比较分析，为氯盐快堆的核燃料循环战略的制定提供科学依据。

1 计算模型与方法

1.1 计算模型

如图1和表1所示，本文所研究的堆芯模型高度和直径分别为5.44 m和5.04 m，其由燃料盐（区域1、4、5、6）、哈氏合金层（区域2）、碳化硼（B4C）吸收体（区域3）和反射层（区域4）组成。该堆芯模型在部分结构上参考了法国的无石墨慢化的熔盐快堆（Molten Salt Fast Reactor，MSFR）［17-19］。燃料盐区域包括了活性区（区域1）、上腔室（区域5）、下腔式（区域6）和外围熔盐层（区域4）。B4C（10B 的富集度为18.43 wt.%）吸收体用于吸收堆芯泄漏的中子，以保护堆芯容器。反射层材料为哈氏合金，作为堆芯包壳的同时也可以吸收部分中子。与MSFR不同之处在于本研究的堆芯结构采用单区单流（MSFR 为双区双流），相当于用哈氏合金层（区域2，厚度为50 cm）替换了MSFR 原有的增殖层，这样既可以减少堆芯复杂性，也可以吸收从堆芯燃料盐中泄漏出的中子，从而降低堆芯泄漏率。

图1 堆芯模型结构图Fig.1 Structure diagram of reactor core model

核燃料循环主要分为钍铀循环与铀钚循环［20］，分别对应钍资源和铀资源的利用，它们对应的可转换材料分别为232Th 和238U。为了充分再利用乏燃料，本研究中铀钚循环的可转换材料用235U 含量仅为0.2%的贫铀（Depleted Uranium，DU）代替了238U。由于典型的钍铀循环和铀钚循环的点火燃料分别为233U 和239Pu，所以将它们对应的燃料类型分别命名为U3+Th 和Pu9+DU。此外，由于自然界中不存在233U 和239Pu，考虑点火燃料的可获得性及核燃料循环的过渡，因而也对以超铀元素（TRU）作为点火燃料的TRU+Th 和TRU+DU 的核燃料循环性能进行了分析。其中，TRU中核素份额排前三名的分别为239Pu（45.9%）、240Pu（21.5%）和241Pu（10.7%）［15］。

本文研究所选用的燃料盐成分为55 mol%NaCl+45 mol%HNCl3［21］，其中HN为锕系核素，包括点火燃料（239Pu、233U 或TRU）和可转换材料（232Th 或DU）。由所用燃料盐两相图［22］可知，NaCl+UCl3的熔点为600 ℃，而NaCl+PuCl3的熔点为520 ℃，取其二者较高值，并考虑50 ℃的裕量，堆芯入口温度定为650 ℃。堆芯出口温度设置为730 ℃，该温度距离沸点（1 400 ℃）有足够的安全裕量，可以保证氯盐快堆的正常运行及事故工况下的瞬态安全。堆芯平均运行温度为690 ℃，燃料盐的密度为3.6 g·cm-3，体积膨胀系数为3×10-4℃-1。此外，由于35Cl的中子吸收比37Cl高两个数量级，所以为了减少35Cl的中子吸收而提高中子经济性［23］，本文采用了纯的37Cl（即37Cl的富集度为100%）。

1.2 计算方法

基于熔盐堆特性，针对MCNP 和ORIGEN2 进行了耦合，并证明其适用于模拟熔盐堆燃料循环的相关物理性能［24-25］。本文使用MCNP5和ORIGEN2分别对氯盐快堆的中子输运和单群燃耗进行计算。在输运与燃耗的耦合计算基础上，针对液态燃料熔盐堆的特性增加了在线燃料后处理模块与在线添料模块，前者主要用于裂变产物的去除和可利用锕系核素的提取，后者主要用于锕系核素的添加以维持堆芯临界，通过临界搜索确定锕系核素的添料量。临界搜索采用以下两个限制条件：一是维持堆芯有效增殖因子（keff）在指定范围内（（1.00±0.005）～（1.01±0.005）），主要考虑是熔盐堆可以通过在线后处理和在线添料维持临界，无需太高的剩余反应性，也是为了降低反应性控制负荷；二是维持锕系核素的质量在运行中不变，主要是为了防止燃料盐物性发生明显变化。

表1 研究模型主要参数Table 1 Main parameters of research models

在模拟过程中，燃耗计算时间设为50 a，气体裂变产物的处理周期设为30 s。综合考虑中子经济性、提取效率和提取难度，易溶裂变产物的处理周期和锕系核素的提取周期均假设为1 000 d［22］。此外，为了兼顾计算精度和计算效率，燃耗步长依次设定为 30 d（第 1 年）、60 d（第 2 年）、90 d（第 3 年）、180 d（第4 年）和1 a（第5～50 年）。每一个燃耗步长的循环代数设为330（每个燃耗步模拟跳过前30 代），每代运行5 000 个粒子，燃耗模拟中包含了378 个核素，每步燃耗模拟所需计算时间约为2 h（并行12个CPU核）。

2 结果与讨论

为了研究氯盐快堆的增殖与嬗变性能，对包括钍铀循环（U3+Th）、铀钚循环（Pu9+DU）以及以TRU 作为点火燃料的过渡模式循环（TRU+Th 和TRU+DU）在内的4种核燃料循环方案（表2）进行了分析。在燃耗计算过程中，U3+Th 和TRU+Th 的添料类型为233U 和Th，提取的锕系核素为233Pa；Pu9+DU和TRU+DU的添料类型为239Pu和DU，提取的锕系核素为239Np。其中，233Pa（半衰期为26.97 d）和239Np（半衰期为2.35 d）作为增殖过程中的中间核素，提取后经过堆外衰变分别转换成233U 和239Pu。堆外新生成的233U 和239Pu 不再返回堆芯，但是会统计到易裂变核素的净产生量中。

表2 4种核燃料循环方案Table 2 Four nuclear fuel cycles

2.1 临界参数分析

4种核燃料循环方案的临界参数如表3所示，主要包括燃料盐组分、平均裂变中子数（ν）和启堆燃料的平均微观裂变（σf）/俘获（σc）截面。

对于临界性能，本研究所采用的氯盐快堆模型（图1）中径向的哈氏合金层与B4C 层的厚度以及轴向反射层的厚度都足够厚，这使得堆芯泄露率很低（近似为0），即不泄露概率（Λ）近似为1，从而简化了有效增殖因子（keff）的计算。此时keff可近似表示为keff≈ν·Σf/Σa。其中：Σa是堆内所有核素的宏观吸收率，为宏观裂变率（Σf）和宏观俘获率（Σγ）之和。在MCNP5的计算中，中子的产生率（主要通过裂变）和消失率（主要通过俘获和泄漏）都归一到一个源中子。如前所述，堆芯泄漏率几乎为0，则堆芯宏观裂变率和宏观俘获率之和接近于1，即Σa≈1.0。由此，keff≈ν·Σf，其中：Σf的主要贡献来源是堆内的锕系核素，且Σf的数值与堆内锕系核素的宏观俘获率成反比。即，若堆内锕系核素（特别是可转换材料）的宏观俘获率越低或Σf越大，则临界所需的点火燃料的摩尔份额就越低。同时，堆内较强的快中子增殖能力（特别是可转换材料）和较高的ν均可以降低临界所需的点火燃料的摩尔份额。

表3 4种核燃料循环的临界参数Table 3 Critical parameters for the four fuel cycles

从表3 第2 列（即燃料盐组分）可以看到，Pu9+DU 的点火燃料的临界摩尔份额（4.35%）比U3+Th（4.75%）低。原因：一是快谱下DU（主要是238U）的平均微观俘获截面（0.24 b）比232Th（0.26 b）略低且DU 的平均微观裂变截面（0.04 b）比232Th（0.01 b）略高；二是239Pu 的ν（约 2.9）比233U（约 2.5）高。同理，TRU+DU 和TRU+Th 的点火燃料均含239Pu，它们的ν均约为2.9，但是DU 的较低中子俘获和较优的快中子裂变能力使得前者所需的TRU 的临界摩尔份额（6.60%）低于后者（8.10%）。此外，与U3+Th 和Pu9+DU 相比 ，TRU+DU 和 TRU+Th 中的 TRU 有着较高的平均微观俘获截面（介于0.4 b 和0.5 b 之间，主要贡献来源是239Pu、240Pu和241Pu）和较低的平均微观裂变截面（约1.2 b，主要贡献来源是239Pu和241Pu），使得它们所需的点火燃料的临界摩尔份额均高于Pu9+DU和U3+Th。

表4 给出了4 种核燃料循环方案临界时的反应性温度系数（Temperature Coefficient of Reactivity，TCR）和转换比（Conversion Ratio，CR）。从TCR 角度，可转换材料（Th或DU）的中子俘获（特别是232Th和238U 的共振俘获）会增强负的TCR，而点火燃料（233U、239Pu 或TRU）的中子裂变会削弱负的TCR。由表3第2列可知，U3+Th和Pu9+DU临界时的可转换材料的摩尔份额较高，对应的TCR 的绝对值较大，分别为-3.01×10-5K-1和-2.99×10-5K-1。TRU+Th 和TRU+DU 临界时所需的可转换材料的摩尔份额较低，对应的TCR 的绝对值较小，分别为-2.52×10-5K-1和-2.79×10-5K-1。

表4 反应性温度系数与转换比Table 4 TCR and CR

核燃料的CR 主要决定了可转换材料在堆芯中的转换能力。考虑临界时的核素成分，在CR 的计算中，易裂变核素的产生主要来源于232Th、238U及240Pu 的中子俘获，易裂变核素的消失主要来源于233U、239Pu和241Pu的中子吸收（包括中子裂变和中子俘获）。从表4可以看出，Pu9+DU的CR（1.036 6）比U3+Th 的CR（0.846 6）高很多，原因是：虽然快谱下DU的平均微观俘获截面（0.24 b）比232Th（0.26 b）略低，但是临界条件下Pu9+DU 中可转换材料的摩尔份额（40.65%）略高于U3+Th（40.25%），且239Pu 的平均微观吸收截面（2.10 b）仅为233U（2.60 b）的约81%，使得Pu9+DU 的CR 远大于U3+Th。TRU+DU的CR（1.148 4）比TRU+Th的CR（1.104 6）略高的原因是：虽然DU 的平均微观俘获截面（0.23 b）略低于232Th（0.27 b），且 TRU+DU 中 TRU 的平均微观吸收截面（1.68 b）略高于TRU+Th（1.60 b），但是TRU+DU 中可转换材料的摩尔份额（38.40%）高于TRU+Th（36.90%），这使得TRU+DU 的CR 略高一些。此外，以TRU 作为点火燃料时，240Pu 的高中子俘获使得 TRU+Th 和 TRU+DU 的 CR 均 高 于 U3+Th 和Pu9+DU。

2.2 燃耗演化分析

图2给出了4种核燃料循环方案的keff随时间的演化，燃耗时间均设为50 a（该数值对应着4种核燃料循环的最长无添料运行时间）。这里的无添料指的是没有额外的添加易裂变核素，堆芯自身新产生的易裂变核素均留在堆内燃烧掉。

图2 有效增殖因子（keff）随时间的演化Fig.2 Evolutions of keff over time

从图2可以看出，首先，U3+Th的keff一直处于振荡状态且振荡幅度较小，即需要一直添料才能维持临界。这是由于 U3+Th 的 CR 小于 1 且ν较低（约2.5），需要额外添加易裂变核素才能维持临界。其次，点火燃料含239Pu 的三种核燃料循环方案（Pu9+DU、TRU+DU 和 TRU+Th）的keff都是先增加后减小，它们无需添料即可连续运行的时间分别为46 a、50 a和29 a。其中，Pu9+DU和TRU+DU在50 a的燃耗时间内，易裂变核素始终以239Pu 和/或241Pu 为主，它们的ν始终约为 2.9，它们的 CR 分别在第 3 年（Pu9+DU）和第9 年（TRU+DU）之前大于1.0，之后它们的CR虽然小于1但均高于0.9，这使得Pu9+DU和TRU+DU有足够的易裂变核素和中子维持运行，且无需添料运行时间足够长。

其中，Pu9+DU在第46年进行了首次添料，锕系核素的添料量在保持锕系核素质量不变的前提下实现了临界。由于此时堆内除了初装堆的239Pu 和DU，还产生了大量的超铀元素，特别是240Pu。因此，经过首次添料后，堆内239Pu 和DU 的质量之和比初装堆时略少，但是240Pu的产生使得CR（1.114 7）比初装堆时（1.036 6）高一些，进而使得keff在第46年之后的演化与前面46 a 类似（即keff先增加后减小）。若延长燃耗时间，较高的CR使得Pu9+DU的第二次在线添料发生在第98 年，且第46～98 年之间的的振荡幅度最高值（1.071 15）大于前面46 a 的（1.051 19）。同时，TRU+DU 的CR 始终略高于Pu9+DU，使得前者的无添料运行时间（50 a）略长于后者（46 a）。TRU+Th 从初装堆开始，无需添料可运行至29 a，在此期间，堆内易裂变核素逐渐从以239Pu和241Pu为主转为以233U 为主，ν也逐渐从约 2.9 降至约 2.5。同时，TRU+Th 的 CR 在第 3 年之前大于 1，之后的 CR位于0.875～1.00，但始终比Pu9+DU 和TRU+DU 低。较小的CR 和逐渐减小的ν使得TRU+Th 的无添料运行时间仅为29 a。从第30 年开始，TRU+Th 的易裂变核素和可转换材料分别为233U 和232Th，此后较小的ν和较低的CR（小于1）使得233U 的产生不足以抵消其消耗，堆芯需要一直添料才能维持临界，因此其keff随时间的演化与U3+Th类似。

为了解析图2的演化趋势，图3和图4分别给出了TRU+DU 和TRU+Th 的重要参数随时间的演化。这些重要参数包括平均裂变中子数（ν）、易裂变核素（239Pu 和/或233U）的原子密度（atom density，单位为atoms/barn/cm）、堆内中子俘获率（capture rate）和堆内中子裂变率（fission rate，即Σf）。

对于TRU+DU（图3），随着燃耗时间的增长，堆芯内中子学平衡有如下变化：1）堆内总中子俘获率的变化主要来源于燃料盐，特别是锕系核素和裂变产物。在50 a的燃耗时间内，TRU+DU无需添料，意味着堆内锕系核素逐渐消耗，堆芯中子能谱将逐渐软化，堆内核素（包括锕系核素和裂变产物）的平均微观俘获截面将缓慢增长。于是，锕系核素的原子密度逐渐减小（特别是238U 的原子密度几乎线性减小），但是它们的平均微观俘获截面缓慢增长，这使得锕系核素的中子俘获率先快速减小后缓慢减小。裂变产物的去除周期为1 000 d，每去除一次，裂变产物的原子密度之和的增长速度就减缓一些，经过三次去除后，在第10年左右裂变产物的原子密度之和趋于平衡，但是裂变产物的平均微观俘获截面逐渐增长，这使得裂变产物的中子俘获率先快速增加后缓慢增加。两者的叠加效果使得燃料盐的中子俘获率先减小后增加，进而使得堆内中子俘获率也呈现出先减小后增加的趋势。2）对于TRU+DU，其点火燃料为TRU，堆内易裂变核素主要为239Pu 和241Pu（标记为239，241Pu），其原子密度也是先增加后减小。这主要是由于堆芯在运行初期的CR 大于1（～1.148 4），此时通过238U 和240Pu 的中子俘获产生的239，241Pu 的 量 超 过 初 装 堆 的239，241Pu 的 消 耗 量 ，239，241Pu的原子密度逐渐增加。当运行时间为10 a左右时，CR 开始小于 1，此时新产生的239，241Pu 的量不足以抵消其消耗，239，241Pu 的原子密度逐渐减小。因此，从中子平衡角度而言，堆内中子裂变率与堆内中子俘获率的变化趋势正好相反。3）由于堆内的主要易裂变核素始终是239，241Pu，所以堆内的平均裂变中子数在2.919～2.938。因此，上述中子学平衡的变化导致TRU+DU 的有效增殖因子（keff≈ν·Σf）随时间演化呈现出先增加后减小的趋势（图2）。

图3 TRU+DU的平均裂变中子数、易裂变核素（239,241Pu）的原子密度以及堆内中子俘获率与裂变率随时间的演化Fig.3 Evolutions of neutrons per fission(ν),the atom density of fissile nuclide(i.e.239,241Pu),and neutron capture rate/fission rate in reactor for TRU+DU over time

对于TRU+Th（图4），随着燃耗时间的增长，有如下变化：1）堆内锕系核素（特别是232Th）的中子俘获率的减少以及裂变产物的中子俘获率的增加，使得堆内中子俘获率先减小后增加，其变化原因与TRU+DU 一致。2）堆内中子裂变率先增加后减小。3）239，241Pu 的原子密度逐渐减小，233U 的原子密度逐渐增加。在6.5 a 时，两者原子密度一样。同时，在约 6.5 a 之 后 ，堆 内 易 裂 变 核 素 逐 渐 由239，241Pu 转为233U。在 6.5 a 之前，CR 大于 1，233U 的产生足以弥补239，241Pu 的消耗，堆内易裂变核素（包括233U和239，241Pu）的原子密度之和呈现增加趋势；在6.5 a之后，CR 小于1，堆内易裂变核素的原子密度之和呈现减小趋势。4）堆内的易裂变核素从以239，241Pu为主逐渐转为以233U 为主，ν 也逐渐从约2.9 降到约2.5。因此，TRU+Th的keff随时间演化呈现出先增加后减小的趋势。由于较低的CR和逐渐减小的ν，使得TRU+Th 的连续运行时间仅为29 a。从30 a 开始，TRU+Th 的堆内易裂变核素主要是233U，较低的CR和较小的ν使得堆芯必须添加额外的233U才能维持临界运行，自此，keff一直在一个很小的幅度范围内振荡。

图4 TRU+Th的平均裂变中子数、易裂变核素（233U和239,241Pu）原子密度以及中子俘获率与裂变率随时间的演化Fig.4 Evolutions of neutrons per fission(ν),the atom density of fissile nuclide(i.e.233U and 239,241Pu),and neutron capture rate/fission rate in reactor for TRU+Th over time

对于Pu9+DU，其keff随时间的演化趋势与TRU+DU类似，不同的是Pu9+DU的CR在50 a燃耗时间内始终比TRU+DU（TRU+DU 的CR 考虑了具有高中子俘获的240Pu）低一些，导致其keff的振荡幅度最高值（1.051 19）比TRU+DU（1.072 89）低一些，从而表现为其无添料运行时间（46 a）比TRU+DU（50 a）略短一些。对于U3+Th，较低的CR和较小的ν使得其必须依赖额外添料才能维持临界，这点与TRU+Th运行30 a后的运行模式相吻合。

在燃耗过程中，除了有足够的中子用以维持临界和引发新的裂变，还必须保证堆芯的反应性温度系数为负值，以保证反应堆的稳定性和安全性。对于氯盐快堆，主要是燃料盐温度系数。计算结果表明：在50 a的燃耗时间内，4种核燃料循环方案的燃料盐温度系数的变化范围分别为（-3.35～-2.71）×10-5K-1（U3+Th）、（ -3.12～ -2.35）×10-5K-1（Pu9+DU）、（-3.16～-2.06）×10-5K-1（TRU+Th）和（-3.13～-2.14）×10-5K-1（TRU+DU），均为负值。

从反应性控制角度，keff的振荡幅度应尽可能小，以降低反应性控制负荷。其中U3+Th通过在线添料与在线后处理维持keff在很小的幅度范围内振荡，只需简单的反应性控制即可。而Pu9+DU、TRU+DU和TRU+Th的keff的振荡幅度较大，为了降低反应性控制负荷，可通过延长裂变产物（特别是易溶裂变产物）的去除周期（如从1 000 d 延长至数年左右）来实现，但同时也会缩短无添料运行时间。本研究中4种核燃料循环的对比是基于相同的后处理模式（包括处理周期和处理效率），关于不同后处理模式的分析在此不作更多阐述。

2.3 增殖性能分析

核燃料循环的增殖性能主要以易裂变核素（239Pu 或233U）的年产量来衡量。如果年产量为正值，表示堆内易裂变核素的产生可以弥补甚至超过其消耗，不需要额外添加易裂变核素，堆芯达到自持或增殖；如果年产量为负值，则表示易裂变核素的产生不足以弥补其消耗，需要额外添加易裂变核素来维持运行，即堆芯不自持。

对于基于贫铀的Pu9+DU 和TRU+DU，其增殖性能主要是看239Pu 的年产量。图5 给出了DU 的消耗量（图5（a））和239Pu 的净产量（图5（b））随时间的演化，燃耗时间为50 a。采用239Pu启堆时，贫铀的总消耗量为 46 500 kg，平均年消耗量为 930 kg·a-1；239Pu总产量为136 kg，平均年产量为2.72 kg·a-1。采用TRU 启堆时，贫铀的总消耗量为45 900 kg，平均年消耗量为918 kg·a-1；239Pu总产量为145 kg，平均年产量为2.89 kg·a-1。即两种基于贫铀的核燃料循环方案（Pu9+DU、TRU+DU）的平均239Pu 年产量均为正值，可实现自持增殖。

图5 DU消耗量(a)与239Pu净产量(b)随时间的演化Fig.5 Evolutions of DU consumption(a)and net 239Pu production(b)over time

对于基于钍的U3+Th 和TRU+Th，其增殖性能主要是看233U的年产量。图6给出了钍的消耗量（图6（a））和233U的净产量（图6（b））随时间的演化，燃耗时间为50 a。采用233U 启堆时，钍的总消耗量为40 700 kg，平均年消耗量为814 kg·a-1；233U净产量为-6 900 kg，平均每年需额外添加122 kg。采用TRU启堆时，钍的总消耗量为45 200 kg，平均年消耗量为 904 kg·a-1；233U 净产量为 1 700 kg，平均年产量为34.1 kg·a-1。因此，以233U 启堆时，233U 的年产量为负值，需要额外添加233U 来维持临界，未能实现自持；但是，以TRU 启堆时，233U 的平均年产量为正值，可实现自持增殖。

由上可知，氯盐快堆上钍铀循环（U3+Th）的自持增殖性能比铀钚循环（Pu9+DU）差一些。原因可以从以下三个层面展开：首先，在快中子能谱下，U3+Th 的CR（～0.846 4）远低于Pu9+DU（～1.036 6）。其次，239Pu的ν（～2.9）比233U（～2.5）要高一些。再次，233U 和239Pu 每次裂变释放出的可利用能量分别为200 MeV 和210 MeV，当氯盐快堆以 2 500 MWth 的等功率进行燃耗演化时，U3+Th 每天消耗掉的233U的量比Pu9+DU每天消耗的239Pu要大一些。上述三个层面的使得Pu9+DU的在线添料次数和易裂变核素的添料量均低于U3+Th，甚至实现了长时间的无添料运行，从而使得Pu9+DU 能实现自持增殖，而U3+Th 无法自持。同样，240Pu 的高中子俘获使得TRU+DU 和 TRU+Th 均具有较高的 CR，且 TRU+DU的CR要高一些，从而使得TRU+DU的自持增殖性能要优于TRU+Th。未来工作中，可通过添加增殖层［26-27］等途径来改善TRU+Th的自持增殖性能。

图6 Th的消耗量(a)与233U净产量(b)随时间的演化Fig.6 Evolutions of Th consumption(a)and net 233U production(b)over time

2.4 嬗变性能分析

核燃料循环的嬗变性能主要以乏燃料（如TRU）的嬗变量来衡量，通常采取绝对质量法。绝对质量法一般包含两种参量：一是嬗变量，即比较反应堆嬗变后的质量与嬗变前的质量的差值；二是嬗变效率，即嬗变量与嬗变前质量的比值。本研究采用嬗变量来表述氯盐快堆的嬗变性能。

基于氯盐快堆，本文主要考虑的是TRU 的嬗变。图7 给出了TRU 的嬗变量随时间的演化，燃耗时间为50 a。

图7 TRU嬗变量随时间的演化Fig.7 Evolutions of TRU transmutation over time

从图7 可以看出，1）基于贫铀嬗变TRU（即TRU+DU）时，TRU 的启堆装量为11 900 kg，50 a 时堆内存量为12 600 kg。这是由于贫铀自身经过辐照也会产生TRU，从总体效果上看TRU 并没有消耗，反而略有增加。2）而对于基于钍燃料的TRU嬗变（即TRU+Th），TRU的启堆装量为14 600 kg，50 a时堆内存量为2 200 kg。这是由于钍经过辐照产生的TRU 很少，其嬗变效果较明显。50 a 可嬗变的TRU 质量为 12 400 kg，平均年嬗变量为 248 kg·a-1。综上所述，TRU+Th 的TRU 嬗变效果要明显优于TRU+DU。

3 结语

本文对氯盐快堆的钍铀循环（U3+Th）、铀钚循环（Pu9+DU）以及以TRU作为点火燃料的过渡模式（TRU+Th和TRU+DU）的中子学特性进行了分析比较，包括临界参数、燃耗演化、增殖性能与嬗变性能，主要结论如下：

1）对于临界性能，堆内可转换材料的中子俘获及其快中子增殖能力、点火燃料的中子裂变/俘获能力以及堆内的平均裂变中子数（ν）共同影响着临界参数。4 种核燃料循环方案临界所需的点火燃料（233U、239Pu 或TRU）的摩尔份额从低到高依次为：Pu9+DU、U3+Th、TRU+DU和TRU+Th，且它们的转换比（CR）从小到大依次为U3+Th、Pu9+DU、TRU+Th 和TRU+DU。启堆所需的点火燃料的摩尔份额越低，临界时的温度负反馈越强。

2）对于燃耗性能，无添料运行时间或者在线添料模式（包括添料周期、次数及添料量）主要与堆内锕系核素的中子吸收率（包括中子俘获率和/或裂变率）、ν以及CR相关。当4种核燃料循环采用相同的后处理模式（包括处理周期和处理效率）时，U3+Th需要一直不定期添料才能维持临界运行，而Pu9+DU、TRU+DU和TRU+Th无需添料即可连续运行的时间分别46 a、50 a和29 a。

3）对于增殖性能，氯盐快堆的增殖性能主要与堆内易裂变核素的产生/消耗速度以及在线添料量有关。点火燃料中含239Pu 的Pu9+DU、TRU+DU 与TRU+Th 的239Pu 或233U 的平均年产量均为正值，可实现自持增殖。但是对于U3+Th，由于其转换比和平均裂变中子数都比较小，加上233U 有着较高的单位功率消耗量，以致233U的平均年产量为负值，未能实现自持。

4）对于嬗变性能，TRU+Th明显优于TRU+DU。由于钍经过中子辐照产生的TRU 很少，这使得TRU+Th 的嬗变效果明显，其平均年嬗变量为248 kg·a-1。反之，由于贫铀自身也会产生大量TRU，以致TRU+DU的TRU嬗变效果不佳。

5）最后，考虑核燃料的可获得性（尤其是点火燃料）、乏燃料（特别是TRU）的嬗变以及反应性控制负荷最小化，同时兼顾较高的自持增殖性能和较优的嬗变性能，氯盐快堆上推荐以TRU为点火燃料的钍铀循环过渡模式，即TRU+Th。

为了改善自持性能甚至达到较高的增殖性能，氯盐快堆可通过优化中子能谱（如硬化能谱）、调整点火燃料和可转换材料的比值、设置增殖层、降低堆芯泄漏率等途径来实现。同时，为了提高氯盐快堆的嬗变性能，可通过如下途径：优化中子能谱（硬化能谱，降低TRU 俘获裂变比）、优化后处理方案（提高燃料盐中裂变产物的处理效率，降低有害吸收）以及增加TRU 添料量（提高TRU 的裂变贡献比分）。上述优化途径可根据核燃料循环性能需要进行优势组合，以实现氯盐快堆上增殖和嬗变的双赢局面。