熊茂淋 张庆贤 张 建 杨 津 葛良全 孙 坤

（成都理工大学地学核技术四川省重点实验室 成都 610059）

随着我国国民经济的快速发展，各类放射源广泛应用于医疗、农业、卫生、教育和科研等领域，但同时也产生了大量废弃放射源。国家废放射源集中贮存库（简称国家库）目前暂存的废放射源就约有8 400 枚［1］，其中以点状放射源为主，这些放射源数量多、分布广、监管难度大，同时存在放射源丢失的风险。

在处置同位素放射源或“孤儿源”时，需要对放射源的活度进行初步判断。在屏蔽体厚度未知的情况下，很难准确测量放射源的活度。因此在不增加工作人员所受辐射剂量下，测量放射源活度的方法具有研究和实用价值。近年来，国内外对测量放射性核素的屏蔽厚度（掩埋深度）进行了大量研究，并且建立了快速确定放射性屏蔽厚度的方法［2-6］；Ukaegbu 等［7］提出了一种近似的 3D 线性模型，应用于远程估算放射性废物掩埋深度，并且能够检测出137Cs 与60Co 在沙土与混凝土中的掩埋深度；Shippen 等［8］根据137Cs 的能谱，根据 X 射线与 γ 射线的相对线性衰减估算137Cs 在混凝土中的放射性污染深度；Zombori等［9］提出了峰谷比法确定放射性核素在土壤中的深度分布；陈伟等［10］提出了一种根据γ 射线在物质中的衰减特性来测量复杂掩埋介质中152Eu放射源活度的方法，即利用全能峰计数比值估算放射源活度的方法，但并未对该方法的使用范围以及适用条件进行分析。

本文基于γ射线在物质中衰减系数与能量之间的关系，研究屏蔽下多特征能量点状γ 射线源的活度估算方法，讨论了测量目标特征γ 射线能量选取原则，探测器位置偏差和统计涨落对活度定量结果的影响。通过实验验证，分析了测量方法的精度。本文研究结果可指导实际工作，可降低工作人员的受照射风险与工作量。

1 原理与方法

同位素放射源检查或“孤儿源”处理时，有时屏蔽体厚度和放射源活度均未知。基于辐射安全的考虑，需要对未知放射源进行定性分析和活度估计。常见的屏蔽体结构可分为圆柱体、球体和方体，基于γ 射线在物质中衰减特性的活度估算方法的几何模型（图1），探测器紧贴屏蔽体，且放射源正对探测器中心位置，做到屏蔽体中心、探测器中心与放射源处于同一水平位置。

假设当放射源未被屏蔽时，进入探测器的特征γ射线注量N0可表示为：

式中：Ω是探测器对放射源所张立体角；A是放射源的放射性活度；η是γ射线的发射几率。

当γ 射线穿过吸收物质，γ 射线强度会根据朗伯-比尔定律衰减，因此进入探测器的特征γ 射线通量N可表示为：

式中：d是穿过屏蔽体的厚度；μ是屏蔽体的线衰减系数。

假设放射源释放出两种能量的γ 射线，它们的全能峰计数可表示为：

式中：N1、N2分别为两种能量γ射线所对应的全能峰计数；ε1、ε2为探测器对两种能量 γ 射线的本征探测效率；μ1、μ2为屏蔽体对两种能量 γ 射线的线衰减系数；t为测量时间。

根据两种能量γ 射线的全能峰净计数，可通过式（4）计算屏蔽体厚度：

图1 多特征能量γ射线源活度估算方法几何模型(a)方型屏蔽体，(b)圆柱型屏蔽体，(c)球型屏蔽体FFiigg.1 Geometric model of the multi-energy gamma-ray source activity estimation method(a)Box shield，(b)Cylinder shield，(c)Sphere shield

式中：η1、η2为两种能量γ射线所对应的发射几率。

为了验证三种屏蔽结构的全能峰比值与屏蔽厚度的关系，采用蒙特卡罗程序开展了模拟计算，模拟中采用4π 各向同性能量分别为779 keV 与1 408 keV 的152Eu 点源，屏蔽材料为铅，探测器为高纯锗探测器，同时使用F8脉冲计数卡记录γ能谱，分别模拟计算不同厚度的方体、圆柱体和球体结构屏蔽下的全能峰比值。模拟结果如图2所示，其中：N1表示779 keV 能量所对应的全能峰计数；N2表示1 408 keV能量所对应的全能峰计数。

图2 方体、圆柱体和球体结构铅屏蔽下的全能峰比值Fig.2 The ratio of full-energy peak count for cube,cylinder and sphere shield shapes under different thickness of lead shield

如图2 所示，模拟计算的三种屏蔽结构的全能峰比值随屏蔽厚度的变化趋势一致，三种屏蔽结构的全能峰比值的最大相对误差小于5%；同时，三种屏蔽结构的全能峰比值与理论计算的全能峰比值的变化趋势同样一致，模拟结果与理论计算结果的最大相对误差小于5%。因此，在放射源活度与屏蔽厚度均未知的情况下，可通过γ 能谱测量得到的两种能量γ 射线的全能峰净计数比值估算屏蔽厚度，如式（4）所示，再将屏蔽厚度代入式（3）与式（1）计算放射源活度。

基于γ射线在物质中衰减特性的活度估算方法流程如下：

1）预先使用WinXCOM 代码［11］分别计算出线衰减系数μ1、μ2；

2）预先使用蒙特卡罗程序MCNP5计算探测器对不同能量γ射线的本征探测效率；

3）根据γ能谱得到的全能峰净计数代入式（4），计算出屏蔽厚度d；

4）将屏蔽厚度代入式（3）与式（1）计算出放射源的活度A。

2 讨论与分析

2.1 放射源与探测器位置偏差分析

在实际能谱测量中，屏蔽状态下的放射源无法精确定位，不能保证探测器中心与放射源处于同一水平位置，因此采用蒙特卡罗程序模拟计算放射源与探测器在不同相对位置下的全能峰比值，模拟中采用方体屏蔽结构，探测器结构如图3所示，同时采用4π 各向同性能量分别为779 keV 与1 408 keV的152Eu点源，屏蔽材料为铅。分别模拟计算放射源与探测器位置偏差1 cm、2 cm、3 cm、4 cm与5 cm的全能峰计数比值，模拟结果与无位置偏差的理论计算结果如图4 所示，其中：N1表示 779 keV 能量所对应的全能峰计数；N2表示1 408 keV能量所对应的全能峰计数。

图3 便携式高纯锗探测器结构与尺寸Fig.3 Schematic diagram of the high-purity Ge detector

图4 不同位置偏差的全能峰计数比值与无偏差的理论全能峰比值Fig.4 The ratio of full-energy peak count with different position bias and the ratio of theoretical full-energy peak count with unbiased

如图4 所示，随着放射源与探测器位置偏差的增大，全能峰比值减小，即估算的屏蔽体厚度增大，放射源活度估算值偏大，当放射源与探测器位置偏差5 cm时，估算的屏蔽体厚度与无位置偏差时估算的屏蔽体厚度的最大相对误差小于12%，满足同位素放射源检查或“孤儿源”处理时的要求，因此，在实际能谱测量中放射源与探测器可以存在位置偏差，同时探测器可靠近屏蔽体中部位置，减小放射源与探测器的位置偏差。

2.2 测量特征γ射线能量选取

如式（4）所示，利用全能峰计数比值计算屏蔽厚度，主要取决于特征能量的大小、探测器的探测效率以及特征能量γ射线的发射几率等因素。在测量条件一定时，若选取的特征能量大小间隔较近，则两种能量γ 射线的线衰减系数差异较小，全能峰比值将趋近于1，且比值随屏蔽厚度变化较小，由于能谱测量时的统计涨落，可能导致估算的屏蔽厚度有较大误差。

为了减少因统计涨落对估算结果的影响，则需单位厚度引起的全能峰计数比值变化较大，即全能峰计数比值公式的一阶导数越大，统计涨落对估算结果的影响越小。全能峰比值公式一阶导数如下式所示：

因此，在进行能量选择时，需保证所选取的两种特征能量差异较大，并且光子的发射几率较高。

为了分析不同能量间隔的特征γ射线能量对屏蔽厚度估计的影响，采用蒙特卡罗程序开展仿真计算。采用方体屏蔽结构，探测器结构如图3 所示。屏蔽材料为铅（0.4 cm、1.2 cm、2.0 cm、2.8 cm、3.6 cm 和4.4 cm），以600 keV 能量为基准分别模拟能量间隔为100 keV、200 keV、300 keV、400 keV、500 keV、600 keV、700 keV、800 keV、1 000 keV、1 200 keV、1 400 keV、1 800 keV 与 2 200 keV 的能谱，由F8 脉冲计数卡记录，抽样次数设置为109次。不同能量间隔的全能峰比值随铅屏蔽厚度的变化曲线如图5所示。

图5 不同能量间隔的全能峰比值随铅屏蔽厚度的变化曲线Fig.5 Variation curve of full-energy peak count ratio at different energy intervals under lead shield

如图5所示，随着能量间隔的增加，全能峰比值随厚度的变化趋势增大，呈现指数衰减规律，并且当能量间隔大于600 keV 后，全能峰比值随能量间隔变化趋势趋于平缓。同时，随着能量间隔的增大，单位厚度引起的全能峰比值变化增大，因此，所选取能量的间隔增大，有利于分析测量屏蔽体厚度。

根据能量选取原则，在进行能量选取时，需保证所选取的特征能量γ 射线的能量差异较大，并且光子的发射几率较高。因此，对常见的多特征能量γ射线源进行了两种特征能量的选取，如表1 所示。对于具有两种及以上特征能量的γ 射线源，若其特征能量满足能量选取原则，也可选择更多的特征能量进行计算。

表1 常见的多能量γ射线源能量选取Table 1 Energy selection of common multi-energy γ ray source

2.3 屏蔽厚度影响分析

由于全能峰计数的统计涨落以及其他误差因素，可能导致最终估算结果有较大误差。为了保证测量结果的准确性，通过误差公式分析计算了在可接受的误差范围内可测量的最大屏蔽厚度。

如式（3）所示，放射源活度、测量时间、屏蔽厚度以及探测效率等均是全能峰计数大小的影响因素，同时全能峰计数的统计涨落服从泊松分布，因此两种特征能量γ 射线全能峰净计数的标准偏差分别为：

式中：N1、N2分别为全能峰净计数；η1、η2为γ 射线发射几率；ε1、ε2为探测器对不同能量 γ 射线的本征全能峰探测效率；μ1、μ2为屏蔽体对 γ 射线的线衰减系数；t为测量时间。

根据误差传递公式，全能峰比值的标准偏差为：

由于偶然误差、系统误差可在测量准备阶段减小，因此认为全能峰比值统计误差为计算结果的主要误差项：

将式（8）转化为相对标准偏差：

根据式（9），分析在铅屏蔽下不同活度的226Ra、152Eu放射源在不同测量时间下的高纯锗探测器的最大可测量厚度。分别选取226Ra放射源的1 760 keV、609 keV和152Eu放射源的778.9 keV、1 408 keV作为特征能量，如表1 所示。测量时间t分别取300 s、600 s 与 1 200 s，活度采用《放射源分类办法》［12］中226Ra、152Eu 放射源Ⅱ-V类限值标准。相对标准偏差ϑ取3%。不同活度的152Eu、226Ra放射源在铅屏蔽下的最大可测量厚度计算结果如表2所示。

其中高纯锗探测器对放射源226Ra、152Eu 的特征能量1 760 keV、609 keV 和779 keV、1 408 keV 的本征探测效率通过蒙特卡罗程序MCNP5 计算获得，0.609 MeV与1.76 MeV能量的本征全能峰探测效率ε1、ε2分别为 20% 和 6.2%；778.9 keV 与 1 408 keV 能量的本征全能峰探测效率ε1、ε2分别为15.3%和8.2%。

表2 不同活度的152Eu（778.9 keV、1 408 keV）与226Ra（609 keV、1 760 keV）铅屏蔽下的便携式高纯锗谱仪的最大可测量厚度分析Table 2 The maximum measurable thickness of portable high-purity Ge detector with different activity of 152Eu(778.9 keV,1 408 keV)and 226Ra(609 keV,1 760 keV)under lead shield

如表2所示，在误差范围内，增大测量时间可以增加最大可测量厚度，并且放射源的活度越大，最大可测量厚度越大。

3 实验验证

根据理论计算模型，采用圆柱型屏蔽结构进行了实验分析，实验布局如图6所示，实验条件与理论计算模型一致。所用放射源为已达到衰变平衡活度为3.7×105Bq 的点源226Ra，屏蔽体为厚度分别为3.4 cm、4.14 cm 和 4.8 cm 厚度的铅罐（编号 1、2 和3）。每个铅罐分别测量三次，测量时间20 min。

已知0.609 MeV 与1.76 MeV 能量的本征全能峰探测效率ε1、ε2分别为20%和6.2%。将探测效率以及能谱测量得到的两种能量对应的全能峰计数代入式（4），计算得到屏蔽体厚度以及放射源活度，结果如表3与表4所示。

图6 实验装置示意图Fig.6 Schematic diagram of experimental apparatus

表3 铅罐厚度估算Table 3 Thickness estimation of lead can

表4 226Ra活度估算Table 4 226Ra activity estimation

从表3与表4可以看出，铅罐估算厚度与实际厚度的最大相对误差小于4%；226Ra点源的活度估算值与已知活度的最大相对误差小于5%。满足在同位素放射源检查或“孤儿源”处理中对放射源活度估计的准确性要求。

4 结语

本文基于γ射线在物质中衰减系数与能量之间的关系，研究了屏蔽状态下多能量点状γ 射线源的活度估算方法，分别对测量目标特征γ 射线能量选取原则、放射源与探测器位置偏差和统计涨落对活度定量结果的影响进行了讨论，总结了常见多特征能量γ 射线源的可选射线能量与可分析的屏蔽厚度。分析结果表明：放射源与探测器的位置偏差会使全能峰比值减小，导致屏蔽体厚度与放射源活度估算值偏大，但位置偏差小于5 cm 时，屏蔽体厚度估算值偏差小于12%，依然可以满足应用要求，同时为了保证估算的屏蔽体厚度的准确性，所选取的特征能量间隔要大、光子的发射几率要高，而最大可测量厚度随测量时间以及放射源活度变化较大。实验结果表明：估算的屏蔽体厚度与真实厚度的相对误差小于4%，估算活度与真实活度的相对误差小于5%。论文所提方法能够应用于放射源检查或者“孤儿源”处理中，可减少测量和分析时间，并降低工作人员的受照射风险与工作量。