张新军 王世联 贾怀茂 李 奇 石建芳 樊元庆 赵允刚

（禁核试北京国家数据中心和北京放射性核素实验室 北京 100085）

全面禁止核试验条约（Comprehensive Nuclear-Test-Ban Treaty，CTBT）国际监测系统（International Monitoring System，IMS）放射性核素监测网络由80个放射性核素台站和16 个放射性核素实验室组成［1］，其中40 个核素台站在条约生效时将同时具备大气气溶胶和惰性气体氙的监测能力。目前，核素台站安装的惰性气体氙监测设备有三种，分别是瑞典的SAUNA系统［2］、法国的SPALAX系统［3］和俄罗斯的 ARIX 系统［4-5］。SAUNA 系统和 ARIX 系统均使用β-γ符合测量技术获取β-γ符合谱，采用符合净计数计算法［6-9］计算131Xem、133Xem、133Xe 和135Xe 等 4种氙同位素的活度浓度。本文对符合净计数计算法解谱过程进行了剖析，针对算法中系统性扣除气体本底存在的问题，提出了扣除气体本底的判断条件并对符合净计数计算法进行了改进。

1 符合净计数计算法

β-γ符合测量原理为：将氙样品充入塑料闪烁体β 探测器中，β 探测器高效率探测β 射线和内转换电子，NaI（Tl）探测器高效率探测X和γ射线，利用符合技术获取具有β-γ符合关系的符合能谱，可除掉环境放射性核素发射的无符合关系的本底。因吸附效应，在测量过氙样品的β 探测器内壁上会残留少量的氙同位素（称为“记忆效应”），它按指数衰减规律随冷却时间不断减少，对下一个样品的测量产生气体本底干扰。IMS 核素台站惰性气体样品测量前，要测量一定时间的气体本底，以便在解谱过程中对气体本底影响进行扣除。

采用符合净计数计算法分析β-γ 符合谱得到4种氙同位素的活度浓度，其基本原理是：根据4种氙同位素的符合关系将β-γ 符合谱划分成相应感兴趣区（Region of Interest，ROI），把落入各感兴趣区的计数相加求出感兴趣区总计数，然后依次扣除由环境射线、“记忆效应”以及同位素之间的干扰等引起的本底计数后得到各感兴趣区净计数，从而识别和量化各个放射性氙同位素。

如图1 所示，β-γ 符合谱划分为 10 个感兴趣区，ROI 1 是 氡 子 体214Pb 351.9 keV γ 射 线 符 合 能 区 ，ROI 2 是135Xe 249.8 keV γ 射 线 符 合 能 区 ，ROI 3是133Xe 81.0 keV γ 射线符合能区 ，ROI 4 是133Xe、131Xem、133Xem和135Xe 30.41 keV X 射线混合符合能区。为解决133Xe 对131Xem和133Xem的干扰问题，将ROI 4 详细划分为 6 个感兴趣区 ROI 5～ROI 10。各核素感兴趣区符合关系列于表1。

图1 符合谱感兴趣区划分示意图Fig.1 Definition of the ROIs in β-γ coincidence spectrum

表1 感兴趣区对应核素及符合关系Table 1 Detail information of ROIs related to radionuclides

符合净计数计算法流程如图2 所示，首先将感兴趣区能量范围通过能量刻度系数转换为对应的边界道，然后加和样品谱中感兴趣区区域每道对应的计数就可得到感兴趣区总计数，即：

式中：Ci为样品谱中第i个 ROI 的总计数；ChβL为感兴趣区电子能量的左边界；ChβH为感兴趣区电子能量右边界；ChγL为感兴趣区γ 射线能量的下边界；ChγH为感兴趣区γ射线能量的上边界。

其次，对探测器本底计数和感兴趣区干扰计数进行扣除，得到样品谱的感兴趣区计数：

式中：Bi为探测器本底谱中第i个ROI的总计数；为样品谱中第j个ROI 对应核素γ 射线康普顿散射对第i个ROI的干扰系数，j=1，2，3时分别代表214Pb、135Xe 和133Xe 的干扰，当i＞j时，=0，即低能 γ 感兴趣区对高能γ感兴趣区没有干扰；ks为样品谱测量活时间同探测器本底谱测量活时间之比。

同上所述，计算得到扣除探测器本底计数和感兴趣区干扰计数后的气体本底谱感兴趣区净计数：

式中：Di为气体本底谱中第i个ROI的总计数；Rgi/j为气体本底谱中第j个ROI 对第i个ROI 的干扰系数；kg为气体本底谱测量活时间同探测器本底谱测量活时间之比。

最后，扣除“记忆效应”影响得到样品谱感兴趣区净计数：

式中：Fi为第i个ROI的塑料闪烁体“记忆效应”扣除因子。根据放射性核素的指数衰减规律可推导出“记忆效应”扣除因子为：

式中：tr-bgr为气体本底谱测量的实时间，s；tl-bgr为气体本底谱测量的活时间，s；tr为样品谱测量的实时间，s；tl为样品谱测量的活时间，s；λi为第i个ROI所对应核素的衰变常数，s-1；τ为气体本底谱测量开始时刻与样品谱测量开始时刻之间的间隔，s。

图2 NCC算法分析流程Fig.2 Flow chart of NCC algorithm

2 气体本底扣除方法中存在的问题

从样品谱感兴趣区净计数计算公式（4）中可以看出，无论是否存在“记忆效应”，均会系统性扣除由“记忆效应”产生的符合本底计数。由式（3）可知，对于残留氙同位素少的气体本底，由于统计涨落，计算的气体本底感兴趣区净计数可能出现负值，从而导致由式（4）计算样品谱感兴趣区净计数时减去负的气体本底，致使氙同位素活度计算错误，甚至出现误识别。

通过对IMS核素台站历史监测数据及其自动处理结果统计分析，研究了气体本底谱感兴趣区净计数为负值的普遍性以及对能谱分析结果的影响。图3 是 ROI 2（135Xe）、ROI 3（133Xe）、ROI 5（131Xem）和ROI 6（133Xem）等4 个感兴趣区的气体本底净计数分布情况。在 12 152 个 β-γ 符合谱中，ROI 2、ROI 3、ROI 5 和ROI 6 的气体本底净计数为负值所占比例分别为50%、48%、59%和58%。

图3 ROI 2、ROI 3、ROI 5和ROI 6气体本底净计数的分布情况Fig.3 Distribution of net counts in ROI 2,ROI 3,ROI 5 and ROI 6 of gas background spectra

如图4所示，在12 152个β-γ符合谱的自动处理结果中，78 个能谱识别到高于最小可探测浓度（Minimum Detectable Concentration，MDC）的135Xe，其中135Xe对应量化感兴趣区（ROI 2）的气体本底净计数为负值的有43 个；1 491 个能谱识别到高于MDC 的133Xe，其中133Xe 对应量化感兴趣区（ROI 3）的气体本底净计数为负值的有669个；615个能谱识别到高于MDC 的131Xem，其中131Xem对应量化感兴趣区（ROI 5）的气体本底净计数为负值的有454个；73 个能谱识别到高于 MDC 的133Xem，其中133Xem对应量化感兴趣区（ROI 6）的气体本底净计数为负值的有69个。

以广州核素台站（台站编号：RN22）为例，在该台站 749 个 β-γ 符合谱中，307 个能谱识别到高于MDC的131Xem，活度浓度范围为0.06～3.17 mBq·m-3，131Xem对应量化感兴趣区（ROI 5）的气体本底净计数为负值的有216 个，最小值为-12。图5 标示出了ROI 5气体本底净计数、131Xem活度浓度及MDC分布情况。

图4 识别到氙同位素对应气体本底净计数的分布情况Fig.4 Distribution of net counts of gas background in spectra of xenon isotopes identified

图5 RN22131Xem活度浓度、MDC和ROI 5气体本底净计数Fig.5 Activity concentrations and MDC of 131Xem,relevant net counts of gas background in ROI 5 at RN22

从上述统计分析中可以看出，符合净计数计算法计算得到的气体本底净计数普遍存在负值现象（这和实际物理意义不符），使计算得到的样品谱感兴趣区净计数大于实际值，导致氙同位素活度浓度计算偏大，甚至出现误识别。

3 气体本底扣除方法改进

扣除气体本底的目的是消除上一次测量的氙样品“记忆效应”对样品谱感兴趣区净计数的影响。只有当上一次测量的氙样品产生的气体本底大于本次样品谱的判断限Lc时才扣除气体本底，即：

如果探测器对氙样品的“记忆效应”因子（即吸附的氙同位素占总样品的比例）为M，则有：

由式（6）和（7）可得，

式中：Di为气体本底谱中第i个ROI净计数；Lci为样品谱中第i个ROI对应氙同位素的判断限；Cipreceding为上一次测量的氙样品能谱第i个ROI净计数。

根据核素台站实际测量结果，塑料闪烁体探测器“记忆效应”因子M通常为2.5%［10］，那么判断是否需要扣除气体本底的条件是：

判断条件式（9）要求计算得到的气体本底感兴趣区净计数为正值；判断条件式（10）要求上一次测量的氙样品对当前样品能谱计数有“记忆效应”贡献。改进后的符合净计数计算法分析流程如图6所示。

图6 改进后的NCC算法分析流程Fig.6 Flow chart of modified NCC algorithm

4 验证分析

利用已知分析结果的样品谱对符合净计数计算法改进效果进行测试，结果列于表2。编号为63201609041211G 的样品谱，改进前后的符合净计数计算法计算得到的133Xe 活度浓度值分别为0.36 mBq·m-3和 0.21 mBq·m-3，与 参 考 值（0.19 mBq·m-3）相比，相对偏差由 89.5% 减小到10.5%。编号为63201608130011G的样品谱，改进前后的符合净计数计算法计算得到的133Xe 活度浓度值分别为 1.23 mBq·m-3和 1.14 mBq·m-3，与参考值（1.11 mBq·m-3）相比，相对偏差由 10.8% 减小到2.7%。

表2 NCC算法改进前后133Xe活度浓度计算结果对比Table 2 Comparison of analysis results of 133Xe activity concentration between NCC and modified NCC

使用改进后的符合净计数计算法重新分析了IMS 核素台站历史监测数据，与改进前的符合净计数计算法分析结果相比较，131Xem、133Xem、133Xe和135Xe 等4 种氙同位素的误识别数目分别减少了63%、68%、72%和26%，如图7所示。

图7 改进前后NCC算法135Xe、133Xe、131Xem和133Xem等4种氙同位素的误识别数目比较Fig.7 Comparison of false identification number of 131Xem,133Xem, 133Xe and 135Xe between NCC and modified NCC

通过对符合净计数计算法解谱过程的分析和IMS 核素台站历史监测数据的统计研究，指出了符合净计数计算法中系统性扣除气体本底的不合理性以及气体本底净计数普遍存在负值现象，导致计算得到的样品谱感兴趣区净计数大于实际值，甚至导致核素误识别。针对上述问题，提出了扣除气体本底的判断条件并改进了β-γ符合谱分析流程，显著减少了131Xem、133Xem、133Xe和135Xe等4种氙同位素的误识别数目，提高了放射性活度浓度计算的准确性。