GH4169合金晶粒尺寸与持久性能的关联性

2020-02-10万志鹏

航空材料学报 2020年1期

韦康,张勇,王涛,李钊,万志鹏

（中国航发北京航空材料研究院先进高温结构材料重点实验室，北京 100095）

GH4169合金（国外牌号Inconel 718）是一种铁-铬-镍基沉淀强化型变形高温合金，在650 ℃以下具有较高的强度、良好的抗疲劳和抗氧化腐蚀性能，广泛应用于航空、航天、核能和石化领域的涡轮盘、环件、叶片、轴、紧固件和机匣等[1-3]。GH4169合金通过调整热变形与热处理工艺参数，可以获得不同晶粒尺寸与不同性能水平的各种冶金产品与锻件[4]。其中，涡轮叶片工作温度较高，突出要求持久和蠕变性能，为此，粗大的晶粒组织较为有利；而涡轮盘工作温度相对较低，突出要求屈服强度和低周疲劳性能，细晶组织更有利[5]。晶粒尺寸对多晶体的强度的影响，Hall-Petch关系、晶界强化/细晶强化理论等给出了较好的解释[6-8]；但是关于晶粒尺寸对多晶体持久性能的影响，现有研究大多侧重于晶界面积、裂纹萌生与扩展等因素[9-11]，更系统深入的文献报道较少。

合金的显微组织和服役环境的交互作用，直接影响材料的使用性能和服役寿命。目前，研究者对单晶高温合金晶体取向与持久性能的关联性进行了大量研究，不同晶体取向的单晶试样具有不同的持久性能已是普遍公认的规律[12-14]。然而，对多晶高温合金的相关研究较少，因为多晶体的持久性能受很多因素影响，如变形工艺、热处理制度、晶粒尺寸与形貌等，难以获得明确的规律。

本研究以GH4169合金大规格棒材作为研究对象，分析不同晶粒尺寸试样的持久性能、断口附近的晶粒取向及塑性变形分布，研究晶粒尺寸与持久性能的关联性。

1 实验材料及方法

实验材料为抚顺特钢生产的GH4169合金，采用真空感应（VIM）+电渣重熔（ESR）+真空自耗（VAR）三联冶炼，再经高温均匀化处理及镦拔开坯，最后锻造成直径为240 mm的棒材，化学成分（质量分数%）为：C 0.026，P 0.010，S 0.0004，Cr 17.75，Mo 2.93，Ni 53.75，Al 0.52，Ti 1.02，Nb 5.30，Fe余量。

从锻态棒材心部相邻位置沿轴向切取若干直径13 mm、长80 mm的圆柱试棒，编号S1、S2和S3，其中S1靠近棒材心部，S3稍微往外，S2处在S1和S3中间，进行965 ℃/1 h/AC+720 ℃/8 h/FC（50 ℃/h）→620 ℃/8 h/AC的热处理，从热处理态试棒上切取长10 mm的试样，经磨抛及20 g CuSO4+100 mL HCl+100 mL H2O试剂化学腐蚀后，在光学显微镜（OM）下观察纵截面的显微组织；再次磨抛并经150 mL H3PO4+100 mL H2SO4+15 g CrO3溶液电解腐蚀后，采用FEI Nano 450型场发射扫描电镜（FE-SEM）观察强化相。剩余长70 mm的试棒制成光滑持久试样，进行650 ℃/690 MPa持久实验。试样断裂后，采用场发射扫描电镜观察断口形貌；再将断口沿轴向剖开、剖面进行打磨及80% CH3OH+20% H2SO4溶液电解抛光，利用电子背散射衍射分析仪（EBSD）观察断口纵截面断口附近的晶粒取向分布及塑性变形分布情况。此外，从另一半断口下方切取0.5 mm厚的横向薄片，机械减薄至50 μm后冲成直径3 mm的圆片，用5%HClO4+C2H5OH溶液对其进行双喷电解，再用Tecnai F30型透射电子显微镜（TEM）对样品进行组织观察。

2 结果与分析

2.1 组织形貌

图1为热处理态GH4169合金持久实验前的显微组织。由图1可以看出，S1、S2、S3试样宏观晶粒基本都呈等轴状，经截点法测定，平均晶粒尺寸分别为44.9 μm、37.8 μm和31.8 μm，是因为棒材锻造过程中，变形产生热效应，心部不易散热，温度较高，再结晶晶粒长大；而心部往外些的部位变形温度稍低，形成了再结晶的细晶。结合GH4169合金析出相的析出回溶规律以及相邻位置取样的原因[3]，经相同固溶+时效热处理后，各试样中析出相的颗粒尺寸、体积分数、分布情况等无明显区别，δ-Ni3Nb相均以短棒状或针状在晶界析出，晶粒内分布着均匀细小的盘状γ′′-Ni3Nb相和颗粒状γ′-Ni3（Al，Ti）相。

不同晶粒尺寸试样在650 ℃/690 MPa条件下的持久性能如表1所示。由表1可以看出，粗晶试样的持久寿命高于细晶试样，但持久塑性相反。其中，S2和S3试样持久寿命的顺序存在异常，是因为实验环境（如设备工况）等客观因素会引入数据波动性，以及数据自身存在分散性，但也基本符合规律趋势。图2的断口形貌显示，S1、S2、S3试样均主要为沿晶断裂（或晶间断裂），说明晶界是高温持久断裂的薄弱部位；然而，随着晶粒尺寸的减小，断口由明显冰糖状沿晶断裂转变成带微坑的晶间韧性断裂，与持久塑性的规律相一致。

2.2 晶粒取向演变

持久试样断裂后，断口纵剖面的晶粒取向与反极图如图3所示，其中，上方部位为断口位置，下方部位为断口远端。由图3可以发现，各试样晶粒无明显拉长变形；断口附近晶界处存在孔洞，S3试样中存在较多较大的孔洞，并局部连成与力轴呈45°～90°的裂纹。在远离断口的位置，不同试样的晶粒取向基本一致，可理解为各试样原始晶粒取向相近，与多道次反复镦拔及动态再结晶有关；在断口附近位置，晶粒较大的S1试样的晶粒取向与断口远端无显著区别，随着晶粒尺寸的减小，晶粒取向以〈001〉或〈111〉方向为主。表明持久过程中有部分晶粒的取向由〈101〉转向〈001〉或〈111〉，与长时间处于高温应力环境下相关，而宏观晶粒尺寸越小，其等轴性越好，变形和转动越容易。

图2 GH4169合金650 ℃/690 MPa持久断口形貌Fig.2 Fracture surface morphology of GH4169 alloy at 650 ℃/690 MPa（a）S1；（b）S2；（c）S3

图3 断口纵剖面的晶粒取向分布与反极图Fig.3 Grain orientation distribution and inverse pole figure at longitudinal section of fracture（a）S1；（b）S2；（c）S3

目前预测多晶体塑性形变（协调）的模型主要有Sachs模型和Taylor模型。其中，考虑晶粒间相互作用的Taylor模型的预测结果与多晶体的实际现象更接近，因为实际拉伸中，材料不仅受两端夹具的约束，其内部不同取向的晶粒间还必然要相互协调并与外应力、应变状态保持一致。靠近夹头处，由于夹头的约束使晶体不能自由滑动而产生弯曲；远离夹头的区域，晶体发生转动使滑移方向转向力轴，当变形量较大（如70%～80%）时，各晶粒的取向几乎趋于一致，产生变形织构[8]。对于面心立方结构的镍基合金，滑移面是{111}，滑移方向是〈110〉，变形过程中部分晶粒的{111}面转到与力轴平行的方向，以使其〈110〉滑移方向平行于力轴，这解释了为何发生塑性变形的断口附近存在较多〈111〉取向。

Cu、Al及Ni等面心立方金属的多晶薄膜具有〈001〉取向时，变形过程消耗的应变能最低，相似现象在块体材料中也有发现[15]。故当合金中存在〈001〉取向平行于力轴方向时，消耗的应变能降低，晶粒变形更容易，获得较好的变形协调能力。这是断口附近〈001〉取向增加的原因。

Wither等[16-19]利用3DXRD技术原位观察板状试样的拉伸过程，建立了较为完善的面心立方多晶体塑性变形模型，考虑了晶粒间的塑性变形及晶粒（晶格）转动，证实晶粒的转动行为与晶粒起始取向有关，并将反极图划分为如图4所示的4个区域以示意晶粒的转动行为。

图4 晶粒取向转动行为示意图（圆圈代表最终取向）Fig.4 Diagram of grain orientation rotation（circle symbolsmark final orientation）

2.3 晶粒取向与持久性能的关联

持久和蠕变等长时高温应力下的实验，发生变形至断裂处的组织结构在不断演变并影响着力学性能。由此推测，持久性能与不同尺寸晶粒的转动以及其上滑移系的运动有关。对于面心立方结构，滑移系为{111}〈110〉八面体滑移系，涉及不同取向上位错的共面滑移。此时需引入用以表述外力轴与晶体滑移面法线、滑移方向夹角关系的Schmid因子，以及Schmid定律或临界分切应力定律；Schmid因子数值范围一般为0～0.5，数值越小，滑移系开动所需的外力越大，取向越硬[8]。其中，〈001〉取向上{111}〈110〉滑移系的等价滑移系共有8个，Schmid因子为0.41，取向软，但各滑移系间的位错交截几率高，可产生加工硬化；〈101〉取向具有4个等价滑移系，Schmid因子为0.41，其变形阻力及变形协调能力都比较低；〈111〉取向具有6个等价滑移系，Schmid因子为0.27，硬取向使位错稳定[14]。

图5为各试样断口附近的Schmid因子分布，颜色越靠近蓝色，代表该区域平行于纵剖面的晶体取向对应的Schmid因子越小；越靠近红色，则Schmid因子越大。由图5可以看出，随着晶粒尺寸的减小，断口附近Schmid因子较小的晶粒数量有所增加，结合图3分析，是由于细小晶粒容易变形和转动，部分晶粒由原先Schmid因子为0.41的〈101〉取向转向Schmid因子为0.27的〈111〉取向。裂纹大都在与Schmid因子较小的晶粒相邻的晶界处，因其为硬取向、难变形，不易协调晶粒间的变形，导致晶粒局部重叠或者开裂。

图5 断口纵剖面的Schmid因子分布Fig.5 Schmid factor map at longitudinal section of fracture（a）S1；（b）S2；（c）S3

晶粒尺寸较小时，晶粒可以发生转动，加上变形协调性提高，促使应力集中得到有效释放，表现出较好的塑性；此外，发生变形至断裂的区域存在较多〈001〉或〈111〉取向，相近取向的晶粒以及较多的滑移系使变形更协调，但是高温下细晶试样中更多晶界带来的扩散蠕变不可忽略，而且面心立方结构中{111}为密排面，表面能最低，裂纹在较低应力下即可扩展[20]，即裂纹容易在与〈111〉取向接邻的晶界处形核并扩展，导致持久寿命降低。

2.4 塑性变形分布与持久性能的关联

由于局部变形不均匀而产生的取向差如图6所示，选定0°～5°取向差进行示意是为使显示效果较佳，其中，颜色越靠近蓝色，表示该位置的取向差越小；越靠近红色，则取向差越大，即局部变形越大。由图6可以看出，晶粒较大的S1试样变形主要集中于晶界处，且变形程度较小；随着晶粒尺寸的减小，晶界处应变集中更为显著，以致部分晶界呈现不能标定的黑色宽条带，与此同时，晶内也出现较大变形。是因为相邻晶粒取向不同，为了保持变形时应变连续，在晶界附近会有多个滑移系开动或者多个滑移系上的位错塞积到晶界处（如图7所示），进而晶界处产生较大变形以协调各晶粒间的形变。对于晶粒较小的试样，更高的晶界密度需要更多区域、更大范围的协调，使得各晶粒间变形相对比较均匀。此外，对比分析图5和图6，可以发现，Schmid因子大的区域并不一定越容易开动滑移系、出现较大变形，说明面心立方结构的潜在滑移系较多，问题较为复杂，Schmid定律只在某些取向范围内才适用[8]。

图6 断口纵剖面的取向差分布Fig.6 Misorientation distribution at longitudinal section offracture（a）S1；（b）S2；（c）S3

图7 S1试样断口附近TEM像Fig.7 TEM images of S1 sample near the fracture

图8 断口纵剖面取向差分布的定量分析Fig.8 Quantitative analysis of misorientation distribution at longitudinal section of fracture

图8为各试样断口附近0°～70°取向差占比的数值统计，是对图6更全面的定量化表征。由图8可直观看出，各试样在0°～3°、30°、60°特殊取向差角度处都存在峰值，其中，0°～3°取向差的峰值最高，30°与60°取向差的峰值较低。根据材料学理论，取向差小于10°，属于小角度晶界，是由排列的位错构成[8]；杨续跃等研究发现，主滑移系受阻时，滑移面发生弯折而形成低角度位错界面，产生变形带和扭折带，界面间相对取向差在2°以内，其形成与晶体取向、实验温度和变形程度等密切相关[21]。

结合持久性能数据及取向差的分析，0°～3°取向差的贡献主要来源于材料的初始状态及变形初期形成的低角度位错界面，随着变形的继续进行，其界面取向差逐渐增大至3°～10°或者更大；3°左右作为峰值拐点，可能与材料本身、测试条件等有关。粗晶试样S1的塑性变形较小，但如图6（a）所示，其不均匀的局部微小变形对晶粒间形变协调起着重要作用，使其0°～3°取向差含量比细晶试样的高，随着晶粒尺寸的减小，塑性变形增大，细晶试样中3°～10°取向差占比明显增大。30°左右取向差对应晶粒间的大角度晶界，与晶界密度的变化基本一致，晶粒尺寸减小，该角度取向差占比增大。有研究表明，面心立方结构中存在孪晶面为{111}面、取向差为60°的∑3共格孪晶[22]，从图1、图3及图5中可以看出，晶粒较大的S1试样中存在不少孪晶，但晶粒较小的S3试样中孪晶较少，一定程度解释了图8中各试样60°取向差峰值的差异。与晶粒内部、晶界附近的低角度界面相比，大角度晶界及孪晶界的密度固然较低，因而30°与60°取向差的峰值较低；对于粗晶试样，60°取向差的含量甚至高于30°取向差的，说明粗晶试样中孪晶界面可能较多或者是其他原因导致，有待进一步研究。此外，晶粒细小的S3试样中，3°～10°与30°左右取向差含量较粗晶试样的多，但是取向差越大，局部应力场变化越剧烈，原子排列的相位差较大、匹配性较差[23]，使该位置容易萌生裂纹而降低持久寿命。