响应曲面法优化无烟煤粒度对赤铁矿直接还原效果影响的研究

2019-07-22李国莉

文山学院学报 2019年3期

陈建，熊伟，李国莉

（文山学院化学与工程学院，云南文山 663099）

近年来，随着焦炭资源的日益消耗，各种非高炉炼铁工艺迅速发展[1]。直接还原法是非高炉炼铁的主要方法之一，该工艺是铁矿石在低于熔化温度下还原成海绵铁的过程。直接还原法分为气基直接还原与煤基直接还原[2]。我国的煤炭资源丰富，分布广泛，品种齐全，特别是一些经济不发达的地区。煤基直接还原工艺作为一种新的炼铁途径，是符合我国资源特点的非高炉炼铁工艺[3-5]。目前，在国内煤基直接还原的研究中，主要使用的还原剂有碎焦粉、烟煤、褐煤、结焦煤、无烟煤、焦炭、石油焦、冶金焦等[6]。本文主要以无烟煤为还原剂，研究其粒度对赤铁矿煤基直接还原效果的影响，并对结果运用响应曲面法进行了优化。

响应曲面法是一种优化工艺条件的有效方法。它通过计算机运算，所建立的复杂多维空间曲面较接近实际。通过对过程的回归拟合和响应曲面绘制，可验证一个或多个响应变量与一系列试验变量之间的关系，确定试验因素及其交互作用在工艺过程中对指标响应值的影响，精确地表述因素和响应值之间的关系[7]。相对单因素实验设计法和正交实验设计法，响应曲面法对实验设计合理、可以确定实验结果的最佳值并且可以把得出的模拟方程与真实值进行拟合[8]。

本文利用响应曲面法，在单因素试验的基础上，对还原剂无烟煤的粒度对赤铁矿直接还原效果的影响进行了研究，并建立了相应预测方程，确定了直接还原反应的优化工艺参数。

1 单因素实验

1.1 实验原料

实验所用的铁矿石为赤铁精矿，该铁矿石的铁品位为56.69%，无其它可回收的金属元素。

实验选用粒度不同的无烟煤作为还原剂，研究各粒度无烟煤对铁矿石煤基直接还原效果的影响。该无烟煤含固定碳76.67%、挥发分6.98%、灰分14.74%。

1.2 实验方法

将实验原料赤铁精矿，不同粒度的无烟煤混合均匀后装入坩埚，置于马弗炉中进行加热。采用内配碳直接还原的方法，考察不同粒度无烟煤对铁矿石直接还原的影响。

1.3 单因素试验设计

将实验原料赤铁精矿与不同粒度的还原剂无烟煤按一定比例混合均匀后，置于坩埚内，在马弗炉中进行直接还原。进行单因素实验，对还原温度、还原时间、配碳量进行探索，以得到最佳还原条件。分别研究还原温度800℃、900℃、1 000℃、1 100℃、1 200℃，还原时间 0.5 h、1 h、1.5 h、2 h、2.5 h，配碳量10%、15%、20%、25%、30%条件下的还原效果。并探索不同粒度的无烟煤对还原效果影响的规律。

1.4 单因素实验结果

在本实验中，以还原产品的金属化率作为考察还原效果的主要因素，图1～图3为单因素试验结果，说明了不同条件下所得还原产物的还原效果。

在图1～图3的单因素实验中，以不同粒度（-20 目、-100 目、-120 目、-200 目、-320 目、-400目）的无烟煤作为还原剂，分别对还原条件：还原温度、还原时间、配碳量进行了考察，图1～图3所示曲线均有较明显趋势。实验结果显示，在还原温度1 100 ℃、还原时间1.5 h、配碳量20%的条件下可得到最佳还原效果。通过图1～图3所示的实验结果，可以观察到在任何还原条件下，-100 目的无烟煤达到的还原效果均优于其它粒度的无烟煤。图4是在最佳还原条件下，不同粒度的无烟煤对还原产品还原效果的影响，可明显观察到-100 目无烟煤的还原效果最佳，在无烟煤粒度-100 目、还原温度1 100 ℃、还原时间1.5 h、配碳量20%的条件下，可得到金属化率97.06%的直接还原铁。而粒度更大和更小的无烟煤则都会导致还原效果的降低。

图1 温度对还原产品金属化率的影响

图2 还原时间对还原产品金属化率的影响

图3 配炭量对还原产品金属化率的影响

图4 无烟煤的粒度对还原产品金属化率的影响

2 响应曲面法实验优化

2.1 响应曲面实验设计及结果

采用响应曲面法进行实验设计以及数据分析，数据见表1。对表1实验数据进行多元回归拟合，建立以还原产品金属化率为响应值的多元线性回归模型：

Y1=143.25403-7.99511X1-0.31995X2+2.24981X3-1.49756X4+0.019305X1X2-0.082933X1X3+0.053461X1X4-1.03833E-003X2X3+6.02500E-004X3X4-6.42037E-003X2X4

其中，X1为配碳量；X2为还原温度；X3为还原时间；X4为无烟煤粒度；Y1为响应值—金属化率。

经过拟合计算，回归模型的R-Squared值与Adj R-Squared值分别为0.9371与0.9244，说明回归方程与真实样本输出之间的相似程度较高，有大量的实验数据可以用模型加以解释，其可信度较高。

表1 响应曲面试验设计与结果

图5为还原产品金属化率的预测值与真实值的关系。从图中可以看出：大部分真实值都落在预测值上，少部分的真实值也是对称分布在预测值两侧，说明模型与实际结果拟合较好。

2.2 响应曲面实验结果分析

图6～图8是无烟煤粒度分别与还原温度、还原时间、配碳量交互作用的响应曲面图。由图6～图8可知，无烟煤粒度与还原温度、还原时间的交互作用对产品金属化率的变化影响较大，而无烟煤粒度与配碳量之间的交互作用较不明显，推测由于无烟煤用量与无烟煤粒度相关性较紧密，属于还原剂的两个不同属性，在交互作用时难以对还原结果产生显著影响。总体上无烟煤的粒度对金属化率的影响趋势是先上升后下降，在-110 目左右还原产品金属化率达到最高。

该趋势的产生可以从三个方面解释：

（1）接触面积：随着无烟煤粒度减小，煤与铁矿石的接触面不断增大，使其能够充分接触，促进反应进行，所以较小的无烟煤粒度会使还原效果提高。

（2）煤的活性：无烟煤粒度越小，其活性越大，反应能力越强；但是无烟煤粒度过小时，其活性过高，会随着温度提高与氧气迅速反应，使真正参与还原反应的煤量变少，最终导致还原效果的降低。

（3）通透性：过于细小的煤粉之间通透性差，会影响反应产生的CO的扩散，使还原效果降低。

在选取的各因素范围内，根据响应曲面法回归模型分析得出无烟煤的最佳粒度为-115 目；最佳还原条件为：还原温度1 080 ℃，还原时间1.5 h，配炭量23%，还原产品的金属化率预测值为98.3164%，与单因素试验结果基本相符。在此条件下进行实验验证，得到的还原产品金属化率为98.60%，与预测值很接近，证明响应曲面法对赤铁矿的直接还原工艺进行的回归分析和参数优化有较高精度。