庞娅 唐榕霞 肖懿

摘 要：采用浸渍法制备了磁性介孔碳负载钴的催化剂，以单过硫酸钾为氧化剂，催化产生硫酸根自由基，降解亚甲基蓝。结果表明：该催化剂可以高效的活化单过硫酸钾，对50mg/L-300 mg/L的亚甲基蓝的降解效率在95%以上，可以重复使用5次，且便于分離，展示了良好的实际应用前景。

染料类有机污染物具有难生物降解，毒性较大，色度高等特征，是水污染控制领域的重要内容。近年来，基于催化反应的高级氧化技术处理偶氮染料引起了广泛的关注[1]。传统的芬顿高级氧化技术依靠双氧水和亚铁离子反应生成高活性的羟基自由基，可以处理大部分有机污染物，且操作较简单，处理效率较高。但是该化学氧化法的pH适应范围窄，污泥产生量大[2]。而基于活化过硫酸盐产生硫酸根自由基和活性物质的高级氧化技术的适应范围和效果更好[3]。

实验方法

制备磁性介孔碳：采用模板法制备磁性介孔碳[4]，其具体制备方法如下：

1、称取0.1062g的草酸，2.1650 g的九水硝酸铁，置于一个小烧杯中，准确移取20 ml乙醇加到上述小烧杯中，搅拌使草酸和九水硝酸铁溶解，得到混合溶液。

2、称取2.0177g的SBA-15于坩埚中，将S1-1步骤中的混合溶液快速倒入坩埚中，并不停的搅拌坩埚中的物质；然后用移液器取3.0 mL的糠醇，搅拌条件下快速加入坩埚中，不停搅拌直至坩埚中物质呈糊状，接着用保鲜膜封口，将坩埚放入烘箱，调节烘箱温度为90 ℃，保持12 h。

3、然后，将坩埚从烘箱中取出，研磨坩埚中的物质成粉状，然后将粉末状的物质以2℃/min的升温速率升温至900℃，在900℃下焙烧2 h得到黑色产物。

4、将得到的黑色产物倒入大烧杯中，用热的浓度为2 mol/L的NaOH溶液脱硅两次（每次1 h），干燥后即得磁性介孔碳，将磁性介孔碳密封冷藏保存。

制备磁性介孔碳载钴催化剂：所制备的磁性介孔碳载钴催化剂以磁性介孔碳为载体，采用浸渍法将一定浓度、一定体积的的硝酸钴溶液固定到磁性介孔碳，浸渍时间为24 h～36 h。将所述浸渍有钴的磁性介孔碳烘干、研磨成粉末、450℃～550℃下煅烧，完成所述磁性介孔碳载钴催化剂的制备。钴的负载质量为2.5%～4.5%。

催化过硫酸盐降解亚甲基蓝：在亚甲基蓝染料溶中加入单过硫酸盐和磁性介孔碳载钴催化剂，其中，磁性介孔碳载钴催化剂的浓度为0.1 mg/mL～0.2 mg/mL；过硫酸氢钾复合盐的浓度为0.614 mg/mL～0.920 mg/mL。避光振荡处理45 min。采用分光光度计在650 nm下测定亚甲基蓝浓度

实验结果和讨论

材料的XRD衍射谱如图1所示。对照数据库发现，该图谱复合PDF#03-0864的CoFe2O4衍射峰，说明在煅烧的过程中，形成了CoFe2O4成分。这样能够大大降低金属的泄露。

考察了亚甲基蓝初始浓度50-300mg/L的范围下的去除效率，控制催化剂的用量在0.1-0.2mg/mL，氧化剂的用量在0.614 -0.920 mg/mL，去除效率在95%以上，如图2所示。催化剂经过磁性分离，清洗烘干后继续使用，重复效果如图3所示。

重复利用次数

结论

本文中制备了磁性介孔碳，以其为载体通过饱和浸渍法负载钴，制备得到催化剂。该催化剂能够高效的活化单过硫酸钾，催化降解亚甲基蓝，降解效率高，且重复利用效果好。所示的高级氧化技术具备良好的应用前景。

参考文献

[1] 张瑛洁，马军，宋磊等.树脂负载Fe/Cu多相类芬顿降解染料橙黄[J].环境科学学报.2009，29（7）：1419-1425.

[2] 马龙，王雅洁，杨成.废水高级氧化技术研究现状与发展[J].环境工程，2016，34（6）：52-55.

[3] 李丽，刘占猛，聂发挥.过硫酸盐活化高级氧化技术在污水处理中的应用[J].华东交通大学学报，2014，31（6）：114-116.

资助：本研究得到了长沙市科技计划项目（ZD1601018）和2017，2018年度湖南省大学生研究性学习和创新性实验计划项目的支持。

（作者单位：长沙学院 生物与环境工程学院）