H3PW12O40@C催化剂的原位合成及催化乙酸与正丁醇酯化反应
2018-09-12曹小华占昌朝谢宝华
曹小华 ,占昌朝 ,吴 畏 ,谢宝华
(1.九江学院 化学与环境工程学院,江西 九江 332005;2.江西省生态化工工程技术研究中心,江西 九江 332005)
乙酸正丁酯是化工、医药、制革和香料等行业的重要原料和中间体,应用十分广泛[1]。传统的浓硫酸催化合成乙酸正丁酯工艺副反应多、后处理复杂、设备腐蚀和环境污染严重,寻找绿色替代催化剂备受关注[2-7]。磷钨酸(H3PW12O40)是一种新型的绿色、多功能(酸、氧化、光电催化)固体催化剂,在同类杂多酸中具有最强的酸性,在各类酸催化反应中应用尤为广泛[7-11]。但H3PW12O40比表面积小(<10 m2/g)、在极性溶剂中易溶解流失、同时热稳定性较差,一定程度上限制了其催化应用[8-9]。将H3PW12O40负载在多孔载体上,则能很好地克服以上不足,进一步优化催化剂性能,拓宽其催化应用领域。在众多载体中,活性炭因其价廉易得、具有高比表面积和良好的稳定性、与杂多酸之间吸附牢固等优点而备受关注[12]。但目前文献报道的活性炭负载杂多酸催化剂主要是通过浸渍法或回流-吸附法制备,操作复杂,条件较为苛刻,同时活性炭载体自身制备过程中存在较大的环境污染[12-16]。为此,探索绿色高效的活性炭负载H3PW12O40催化剂制备方法显得尤为重要。原位合成反应作为一种新型的材料制备方法,具有工艺简单、生产效率高、合成成本低等优点[17]。
本工作以H3PW12O40和蔗糖为原料,采用原位合成法制备出活性炭包覆Keggin结构的H3PW12O40(30%(w)H3PW12O40@C)催化剂,通过正交实验探索出所制备的30%(w)H3PW12O40@C催化剂催化乙酸和正丁醇液相合成乙酸正丁酯反应的最优工艺条件。……
