付 宾, 杨晓翔

(福州大学机械工程及自动化学院， 福建 福州 350116)

0 引言

对复合材料而言， 影响其宏观力学性能的因素主要分为： 基体和填充物的力学性能、 填充物的体积分数、 填充物和基体之间的界面性能三个方面[1]. 特别是在软基体中填充一些硬的颗粒， 将会显著提高材料的强度、 刚度和耐磨性. 此外， 复合材料在大变形阶段， 填充物和基体之间的界面有时候也会发生脱粘现象， 从而影响材料的延展性和断裂韧性. 因此， 复合材料的界面力学性能对其强度的影响是一个重要的研究课题.

针对复合材料界面脱粘破坏问题， 国内外学者已经展开了很多研究. Allix等[2]利用Voronio单元对复合材料的界面脱粘现象进行了模拟仿真. Tvergaard等[3]采用梯度内聚力模型来描述界面， 研究了界面分离问题. Moraleda等[4]通过建立纤维颗粒填充代表性体积单元， 分析了界面性能对材料力学性能的影响. 白瑞祥等[5]利用Zig-Zag模型和Mindlin剪切变形板理论， 研究了界面脱粘对复合材料夹层板稳定性的影响. 李高春等[6]对复合固体推进剂细观界面的脱粘现象进行了有限元分析. Bencher等[7]和Rae等[8]使用环境扫描电镜对两种填充橡胶材料的试样断口进行扫描分析， 发现其填料和基体的界面在达到一定变形后会发生脱粘. Bayraktar等[9]使用CT技术对炭黑颗粒填充橡胶进行拉伸观测实验， 发现当拉伸至一定程度时， 橡胶试样内部出现了一些空穴， 而这极有可能是由于炭黑界面脱粘造成的. 为进一步研究炭黑界面脱粘现象， 本研究利用内聚力模型和有限元方法， 探讨了炭黑颗粒的形状、 弹性模量、 体积分数和界面性能对界面脱粘的影响.

1 内聚力模型

内聚力模型最初是由Duadale[10]及Barenblatt[11]在解决延性金属材料的弹塑性断裂问题时提出的， 通过作用在裂纹面上的张开力与张开位移的等效关系来描述裂纹尖端附近复杂变形区域的力学行为. 内聚力模型自提出以来， 得到了研究人员的广泛关注. 学者和工程师们经常利用内聚力模型来模拟复合材料的脱粘和断裂等方面的问题， 取得了很好的效果.

1.1 双线性内聚力模型

图1 内聚力与相对位移关系Fig.1 Relationship between cohesive force and relative displacement

内聚力模型有多种内聚力与位移关系法则， 例如双线性、 指数、 多项式及梯形内聚力位移关系. 双线性法因形式简单、 易于计算， 得到了广泛的应用. 采用双线内聚力模型来模拟炭黑颗粒与基体之间的界面脱粘行为， 如图1所示.

根据双线性内聚力模型， 可以得到以下控制方程：

(1)

其中：σn为法向应力；σmax为法向最大应力值；δ0为相对位移；δf为临界相对位移. 由图1可以看出， 当界面相对位移达到δ0时， 界面开始发生损伤； 当界面相对位移达到δf时， 界面完全脱离， 此时界面力为零.

1.2 损伤起始准则

当界面性能发生退化时， 应力或者应变需要满足一定条件， 即损伤起始准则. 目前已有的几种损伤起始准则主要有: 最大应力准则、 最大应变准则、 二次名义应变以及二次名义应力准则等. 本研究选用最大名义应力准则，

(2)

式中： 〈·〉为MacAuley算子， 含义为：

(3)

即当界面受压时， 界面力和相对位移对损伤判断不起作用， 不会发生脱粘.

2 炭黑颗粒与橡胶基体脱粘过程分析

对于炭黑颗粒填充橡胶材料， 炭黑颗粒的加入可以明显提高其力学性能. 以下将对炭黑颗粒的大小、 弹性模量、 体积分数等对于材料的界面脱粘现象的影响进行分析. 采用均匀化方法， 建立炭黑填充橡胶复合材料单颗粒夹杂代表性体积(representative volume elements, RVE)单元， 炭黑模量为500 MPa， 泊松比为0.3. 界面单元采用线性衰减演化准则， 橡胶基体材料为超弹性材料. 对哑铃状丁苯橡胶试样单向拉伸数据用Mooney-Rivlin模型进行最小二乘法拟合[12]， 其形式为:

W=C1(I1-3)+C2(I2-3)

(4)

2.1 炭黑颗粒形状对界面脱粘的影响

分别选取圆形、 正方形、 椭圆形(a)和椭圆形(b)等四种不同形状的炭黑颗粒， 其中椭圆(a)的长轴水平放置， 椭圆(b)的长轴竖直放置. 单向拉伸情况下圆形和正方形颗粒脱粘过程如图2所示.

图2 界面脱粘过程Fig.2 Interface debonding process

图3 不同颗粒形状对界面脱粘的影响Fig.3 Influence of different particle shape on interface debonding

可以看出， 在拉伸过程中， 圆形颗粒脱粘首先从颗粒左右边界开始发生， 正方形颗粒脱粘则从四个角开始发生， 主要是因为这些刚开始发生脱粘的地方也是应力集中的地方， 界面上的这些部位最先达到最大粘结强度. 同时也可以看出， 在界面底部和顶部未发生界面脱粘. 这是由于在单向拉伸过程中， 界面上下表面承受的是压应力， 而根据前面所述， 无论界面的压应力多大， 都不会影响界面损伤判断. 四种不同颗粒形状对界面损伤的影响如图3所示. 可以看出， 相同条件下， 正方形最容易发生界面损伤， 其次是椭圆形(a)和圆形， 而椭圆形(b)在名义应变达到0.9时， 仍未发生界面脱粘. 从两种椭圆形状的脱粘仿真也可以看出， 颗粒方向布局对于界面损伤也有影响. 同时对比图2(a)和图2(b)可以看出， 完全脱粘后， RVE单元的最大应力值要小于界面刚发生脱粘时的最大应力值. 因此， 从开始拉伸到界面发生完全脱粘的过程中， RVE单元最大应力经历了先增大后减小的变化过程.

2.2 炭黑模量对界面脱粘的影响

对包含界面单元的炭黑体积分数为4.62%的圆形颗粒RVE模型进行单向拉伸模拟计算. 根据文[14]， 取炭黑颗粒弹性模量Ef分别为0.1、 0.5、 1.0和2.0 GPa, 得到不同炭黑弹性模量条件下复合材料的应力-应变曲线， 如图4所示. 可以看出， 炭黑颗粒的填充显著提升了橡胶材料的刚度值， 炭黑弹性模量的变化对界面脱粘现象会有细微的影响. 整体来看， 炭黑弹性模量越大， 界面开始脱粘时的应变越小， 即越容易发生界面脱粘. 但是相对于其他因素(例如炭黑颗粒形状)， 炭黑模量对界面脱粘的影响非常小.

2.3 炭黑体积含量对界面脱粘的影响

建立包含界面单元的炭黑体积分数分别为4.62%、 16.22%和22.51%的RVE二维数值模型， 进行单向拉伸模拟. 圆形炭黑颗粒形状的RVE单元在不同体积分数下的模拟结果如图5所示. 可以看出, 炭黑颗粒填充后橡胶材料的刚度有明显提升， 炭黑含量越高， 材料刚度也越大. 从界面脱粘角度看， 当其他条件相同时， 炭黑体积分数越高， 界面越容易发生脱粘. 这主要是由于基体中的炭黑界面会产生最大应力， 炭黑含量越高， 复合材料的强度和刚度也越大， 应力最大值也越大， 界面脱粘也越早发生.

图4 不同炭黑弹性模量对界面脱粘的影响Fig.4 Influence of different carbon black modulus on interface debonding

图5 不同炭黑体积分数对界面脱粘的影响Fig.5 Influence of different carbon black volume fraction on interface debonding

2.4 最大界面粘结强度对界面脱粘的影响

图6 最大界面粘结强度对界面脱粘的影响Fig.6 Influence of biggest interface bonding strength on interface debonding

对包含界面单元的RVE单胞模型施加位移载荷， 进行数值模拟， 炭黑颗粒形状为圆形， 炭黑体积分数为4.62%， 界面最大粘结强度分别为1.0、 1.5和2.1 MPa, 如图6所示. 从图中可以看出， 界面粘结强度对界面损伤行为的影响很大， 最大界面粘结强度越高， 越不容易发生脱粘. 因此， 通过设计提高复合材料填充相与基体材料的界面属性， 可以显著提高复合材料的宏观力学性能， 防止材料内部界面损伤行为发生. 同时还可以看出， 当界面完全脱粘后， 再继续对材料拉伸， 材料的应力-应变曲线要明显低于未发生脱粘时的应力-应变曲线， 即炭黑颗粒对橡胶材料的补强已经失效. 对比以上四种因素可以看出， 界面粘结强度、 炭黑形状、 体积分数对界面脱粘现象的影响较大， 而炭黑弹性模量对界面脱粘现象的影响较小.

3 结语

利用双线性内聚力模型对炭黑颗粒填充橡胶复合材料的界面脱粘行为进行研究， 可以得到如下结论：

1) 通过内聚力模型可以有效地计算炭黑界面脱粘的过程， 可以很方便地获得复合材料脱粘后内部细观应力和应变云图.

2) 不同颗粒形状对脱粘有不同的影响. 总的来说， 颗粒表面越光滑， 同等条件下， 越不容易发生界面脱粘. 界面脱粘最先从颗粒表面最大拉应力处或者应力集中处开始发生.

3) 炭黑弹性模量越大， 越易发生界面损伤. 但是与其他影响界面脱粘的原因相比， 炭黑弹性模量对界面脱粘影响较小.

4) 炭黑体积分数越高， 越容易发生脱粘. 界面最大粘结强度越高， 越不容易发生脱粘现象.

参考文献：

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[14] 李庆. 基于非线性有限元分析的炭黑填充橡胶复合材料宏细观力学行为研研究[D]. 福州： 福州大学， 2013.