黄 勇，张小龙,，熊 涛，张同伟

(1.北京大地高科煤层气工程技术研究院，北京 100040；2.兰州大学 地质科学与矿产资源学院石油天然气资源中心，兰州 730000)

0 引言

我国海相页岩气勘探和研究工作多集中在四川盆地及周边地区，五峰组—龙马溪组页岩更是研究的重点[1]。国内学者通过与北美产气区页岩的相似性对比，从地球化学、储层特征和成藏构造条件等方面对这套地层进行了大量研究，认为四川盆地五峰组—龙马溪组页岩具有很好物质基础和储层条件，页岩气勘探前景良好[1-3]。但是有关这套页岩有机质的富集机理和含气性评价的研究相对薄弱。本研究选择渝东南黔江区上奥陶统五峰组—下志留统龙马溪组钻井岩心剖面，分析了页岩硫含量、有机质碳同位素组成、含气量与有机质含量的相关关系，结合沉积环境的演变特征，对比研究了该剖面与位于同一深水陆棚区(川东深水陆棚区)的石柱剖面，认为五峰期—龙马溪早期研究区相对较强的还原环境是五峰组—龙马溪组底部页岩有机质富集的主要原因，龙马溪中晚期构造抬升引起相对海平面下降使得水体氧化程度增强和陆源碎屑物质的输入增多导致了龙马溪组上部页岩有机碳含量变低；富有机质页岩的发育主要受控于沉积相带的分布，不同地区五峰组—龙马溪组底部富有机质页岩的厚度主要沉积地理位置，陆棚沉积中心厚度大，边部厚度小；研究区页岩有机质含量是控制含气含量的一个重要因素。

1 地质概况

1.1 四川盆地及周边地区地质概况

四川盆地在印支期已显盆地雏形。印支运动使上扬子地台整体上升为陆，形成以四川盆地为主体的古陆，厚度为2 000～5 000m的陆相沉积岩。古特提斯洋的闭合和太平洋俯冲使得四川盆地边缘地区逐渐挤压抬升成山系[4]。童崇光等根据断褶构造发育程度的不同，把上扬子地台区分为五个区域[5]。黔浅1井位于黔北—川东—鄂西断褶区的川东褶皱区中部。川东褶皱区发育大致呈北东方向近于平行的高陡窄背斜和宽向斜。

晚奥陶世五峰期和早志留世龙马溪早期，四川盆地总体为局限浅海陆棚沉积环境，围绕川中古隆起发育有威远—宜宾—泸州的川南深水陆棚区、利川—石柱—武隆的川东深水陆棚区和镇巴—巴中的川北深水陆棚区。黔浅1井位于川东深水陆棚区的东南缘，而石柱剖面则位于川东深水陆棚区的中心(图1)。

1.2 研究井地质特征

五峰期，四川盆地总体上为古隆起围限的浅海深水沉积的古地理格局。此时沉积了一套在区域上厚度薄而稳定的烃源岩。黔浅1井五峰组厚度7m，是一套含硅质和碳质的笔石相页岩。与上覆龙马溪组呈整合接触关系。在川南地区的五峰顶部组观音桥段可见赫南特贝，该化石的出现也是五峰组和龙马溪组的界线，但在研究井没有观察到。

龙马溪早期时，四川盆地主体上继承了五峰期时的地理格局，在海侵和古隆起围限的背景下沉积速率缓慢，在沉积时间超过龙马溪期一半的前提下只沉积了龙马溪组沉积厚度的10%～30%的优质页岩[6-7]。龙马溪中晚期，四川地区受强烈的挤压作用而抬升，海水向东南方向的华南洋退去，海域面积缩小且海水深度变浅。海水的变浅使得沉积速率逐渐变大，沉积了以粉砂质泥岩和粉砂岩为主浅水陆棚沉积岩相[7-8]。沉积厚度呈自沉积中心向古隆起方向逐渐变薄以致尖灭的规律。黔浅1井龙马溪组厚度约93m，是一套从底部到顶部岩性逐渐变化的海相页岩，自底部向上分别发育黑色炭质页岩、黑灰色含粉砂质页岩和深灰色粉砂质泥岩。龙马溪组底部水平层理发育，向上30m处开始交错层理逐步发育，也反映了龙马溪早期到晚期海平面逐渐降低的演化过程。

2 实验结果

2.1 有机质含量变化特征

页岩中的有机质是页岩气生成的物质基础，同时高演化程度的有机质也为吸附气提供了吸附界面。前人研究成果表明，页岩的总含气量和吸附气量与残余有机质丰度有线性关系[9-11]。李延钧等认为对于四川盆地南部下古生界龙马溪组页岩，要形成商业规模的页岩气，TOC下限为1.0%[12-13]，但目前更多观点认为TOC下限不能低于2.0%，也就是“好生油岩”以上标准的页岩才能形成商业规模的页岩气[14]。

对黔浅1井五峰组—龙马溪组57个岩心样品进行TOC分析，结果显示五峰组—龙马溪组页岩TOC平均值为1.5%； 底部10m段残余有机质含量较高，达1.33%～6.09%，平均值达3.29%，向上TOC减小并趋于稳定(如图2)，为典型的大陆架沉积环境下有机质丰度的变化特征[15]。

图1 四川盆地及周边晚奥陶世—早志留世沉积相图Figure 1 Late Ordovician-early Silurian sedimentary facies in Sichuan Basin and periphery

图2 黔浅1井页岩地球化学及含气性特征随地层变化曲线Figure 2 Variation curves of geochemical and gas-bearing features along with stratigraphic variation in well QQ No.1

2.2 页岩硫含量有机质碳同位素特征

黔浅1井剖面底部10m段有机质丰度高(1.33%～6.09%)，有机质碳同位素较轻且稳定(-31.39‰～-30.16‰)。向上随着有机质丰度的减小，有机碳同位素也逐渐变重。整个剖面有机质碳同位素分布范围为-31.39‰～-26.60‰，除去剖面顶部几个异常低的数据外，δ13Corg平均值为-30.06‰，表明有机质以Ⅰ型和Ⅱ1型为主[16]。

五峰组—龙马溪组页岩硫含量在0.22%～2.81%，平均为1.19%。从龙马溪组底部到顶部，硫含量表现为底部10m增高，中部稳定，上部25m逐渐降低并趋于稳定的特征(图2)。2013年张小龙等对位于川南沉积中心长宁县双河镇龙马溪露头剖面的地质地球化学研究结果显示了有机质碳同位素具有同样的特征和变化趋势[17-18]。

2.3 页岩含气性特征

富有机质泥页岩含气性的评价，是页岩气成藏条件分析的关键，也是页岩气“甜点区”预测的基础[19]。

上扬子黔江地区龙马溪组页岩总含气量在0.15～2.48 m3/t，平均为0.52m3/t。五峰组和龙马溪组底部高有机质页岩含气量高，向上逐渐变小，页岩总含气量和TOC正相关。聂海宽等对四川盆地及周缘地区龙马溪组页岩含气性的研究结果表明，在黔江—彭水一线以北至石柱地区页岩含气量最高，超过1.2m3/t[20]。董大忠等对长心一井含气性的现场测试结果显示在20～120m的8个页岩样品含气量为0.08～0.25 m3/t，平均为0.15 m3/t。但是长心一井的钻井深度较浅，样品取自风化氧化带，且随着钻井深度增加含气性变好，这可能表明构造抬升和剥失不利于页岩气的保存[21]。

3 讨论

3.1 五峰期—龙马溪晚期沉积环境的演变

黔浅1井与石柱剖面页岩有机质碳同位素的纵向变化特征极其相似：都是在五峰组顶部发生一次小幅度的正偏移，在进入龙马溪组之后迅速地发生一次负偏移，紧接着又是一次一直持续到龙马溪组中部的正偏移，龙马溪组中上部呈动荡状态(图3)。

海相泥岩中有机质碳同位素组成变化与古气候变迁(温度、CO2分压)、有机质保存的氧化还原条件、以及热演化程度等因素有关[22]。对于研究剖面有机质热演化程度变化不大，不是影响碳同位素变化的主要原因。五峰组页岩的沉积对应于奥陶纪末期间冰期，大气CO2浓度高使得水中溶解的CO2浓度也高，有机质碳同位素(δ13Corg值)偏负；此时虽然处于水体相对较浅的海退时期，但是强烈的滞留还原环境使四川盆地局部地区形成了有利于有机质保存的缺氧环境[23]。δ13Corg值在五峰组顶部显示一次小幅度的正偏移，说明当时已经由间冰期转为冰期，大气和海水中CO2的减少导致了这次有机质同位素的正偏移，冰期海平面下降也是浅水生存的Hirnantia动物群发育的原因[24]，这与陈旭等人的研究结果是一致的[25-26]。龙马溪初期大气中CO2的浓度再一次升高对应着一次迅速的海侵。海平面的快速上升一方面会导致海水漫过障壁，与大洋的连通性较好，造成滞留程度减弱，成为半滞留海盆；另一方面又会造成水体缺氧，有机质得到了较好的保存，有机质碳同位素发生一次迅速地负偏移。关于这次冰期和间冰期的记录在国内外其他剖面也有反映，如湖北宜昌王家湾剖面、 宜昌黄花场剖面、 苏格兰Dob's Linn地区和加拿大Arctic地区[27-29]。这充分说明奥陶纪末发生了一次全球性的冰期活动，到志留纪该次冰期结束进入间冰期。有机质碳同位素的波动记录了这次冰期和间冰期变化，也为奥陶系和志留系界线的划分提供了依据。

图3 垂向上有机质碳同位素的变化Figure 3 Vertical variation of organic carbon isotope

此后的有机质碳同位素变化主要跟构造运动有关。受加里东构造运动的影响，在中奥陶世至志留纪华夏地块不断的向扬子地块靠拢。李志明等人认为在此期间有三次明显的急剧期，其中第二次发生在早志留世初期[30]。志留纪间冰期之后，构造抬升引起相对海平面下降、沉积水体变浅、海水溶解氧增加，此前有利于有机质保存的缺氧还原环境遭到了一定程度的破坏，有机质受到水体中溶解氧的氧化，碳同位素值趋于变重(图3)，页岩有机质含量逐渐减小。因此，龙马溪组中上部页岩有机质丰度和碳同位素变化主要由构造运动引起的相对海平面升降和海洋水体动力条件改变控制。

3.2 页岩有机质富集的机理

沉积环境是沉积物中有机质聚集的重要控制因素。沉积环境对有机质富集的影响体现在三个方面：有机质的生产力、细菌及无机氧化物对有机质的破坏和碎屑矿物对有机质的稀释。只有在有机质来源丰富、氧化作用最小和碎屑物沉积速度适中的沉积环境下，才能形成较高丰度的有机质沉积物[13]。

海相页岩中的还原态硫主要以黄铁矿形式存在[31]，其含量也是反映沉积环境还原性的有效指标。在正常的海相缺氧沉积环境中，岩石中的硫含量与有机碳含量之间表现为正相关关系，如现代阿拉伯海沉积物[32-33]。在静海沉积环境中，硫含量和有机碳含量之间就没有相关关系，如黑海沉积物[34]。黔浅1井页岩硫含量与TOC之间存在一定的关系。当TOC<2%时，有机碳含量与硫含量之间有明显的正相关关系(图4A)，表明龙马溪中晚期该区为非静水海相缺氧沉积环境[32]；硫含量明显随着TOC含量的增加而增加，说明还原环境在增强。当TOC>2%时，有机碳含量与硫含量之间相关关系减弱(图4A)，指示富有机质沉积物是缺氧和静水沉积环境下的产物[35]。

图4 硫含量和有机碳同位素与TOC的相关关系Figure 4 Relationship among sulfur content, organic carbon isotope and TOC

对于上奥陶统—下志留统暗色泥岩而言，陆地植物对有机质的贡献可以忽略不计，有机质主要源于海洋水生生物。海洋水生生物的碳同位素的变化主要取决于光合作用的碳源和水体溶解氧对有机质的改造作用。图4B是研究剖面有机质碳同位素与有机质丰度的关系图。当TOC含量>2%时，在比较宽的有机质丰度变化范围内(2.12%～6.09%)有机质碳同位素较轻且保持不变，表明五峰期—龙马溪早期研究区沉积环境还原性较强，有机质受到的改造作用较弱，沉积物中的有机质含量的变化主要受控于矿物对有机质的稀释程度。当TOC含量<2%时，δ13C值随着TOC含量的减小而偏重，反映了有机质受到水体溶解氧的改造作用变强，表明龙马溪中晚期研究区有利于有机质保存的强还原环境遭到了一定程度的破坏，沉积物中有机质含量的变化主要取决于水体溶解氧对有机质的改造程度。

以上研究表明五峰期—龙马溪早期研究区相对较强的还原环境是五峰组—龙马溪组底部页岩有机质富集的主要原因，龙马溪组早期海平面上升造成的缺氧环境对四川盆地半滞留海盆有机质的富集起到了重要的控制作用；五峰组—龙马溪组底部富有机质页岩中有机质丰度的变化主要受控于矿物的稀释作用。龙马溪中晚期，构造运动引起的相对海平面下降使得研究区有利于有机质保存的强还原环境遭到了一定程度的破坏，这也是龙马溪组中上部页岩有机质含量相对较低的主要原因；龙马溪组中上部页岩有机质丰度主要取决于有机质受到海水溶解氧改造的程度。

3.3 富有机质页岩发育的主控因素

有机质碳同位素和页岩硫含量特征都与TOC=2%这个界线有关，在高有机质层段(TOC≥2%)和低有机质层段(TOC<2%)，有机质碳同位素和硫含量与TOC指标的关系截然不同。通过以上的研究认为TOC=2%可以近似代表深水陆棚环境和浅水陆棚环境的分界。在深水陆棚环境下，强还原条件有利于有机质保存，有机质基本不被改造，碳同位素较轻；硫含量也与有机质含量形成了正相关关系。而在浅水陆棚环境下，有机质受到水体溶解氧的改造，改造作用越强有机质含量越低，同时有机质碳同位素越重；硫含量与有机质含量也不再有相关关系。

位于川东深水陆棚体系沉积中心的石柱地区五峰组—龙马溪组页岩TOC在0.11%～6.22%，平均值为2.41%；富有机质层段(TOC≥2%)的厚度达到40m，富有机质层段TOC平均值达到了3.80%。黔浅1井五峰组—龙马溪组页岩TOC在0.15～6.09%，平均值为1.50%；富有机质层段的厚度仅为10m，富有机质层段TOC平均值为3.29%。相比于石柱剖面，黔浅1井位于川东深水陆棚区的东南缘。该地区沉积水体较浅且离物源区较近，五峰期—龙马溪组早期该区沉积物中有机质受到矿物稀释作用更强；龙马溪中晚期沉积水体中相对较高的溶解氧含量对有机质的改造作用也更强。正是上述原因造成了黔浅1井页岩有机质含量普遍小于石柱剖面且底部高有机质层段更薄的现象(图5)。以上对比研究充分说明了沉积地理位置和沉积相带对海相富有机质页岩的发育起到控制作用。

图5 研究剖面与石柱剖面TOC对比图Figure 5 TOC correlations between studied section and Shizhu section

3.4 页岩含气性的主控因素

页岩含气性的决定因素是有机质特征、矿物组成、含水性和孔隙特征等，同时也受构造抬升和断层、裂缝发育对页岩气保存和散失的影响。

有机质丰度与页岩原地气体保存量以及吸附气量具有正相关关系，高有机质丰度对应于高的页岩含气量。美国Illinois盆地泥盆系—密西西比系New Albany页岩的总含气量与TOC表现为强烈的正相关关系[36]，这表明有机质含量是New Albany页岩原地气量的主要控制因素。研究井现场页岩含气性测试结果显示，五峰组—龙马溪组页岩总含气量在0.15～2.48 m3/t，平均为0.52 m3/t，龙马溪组底部页岩含气量较高，向上逐渐变小。总含气量与残余有机质含量之间具有良好的正相关关系(图6)，相关系数R2达到0.7456，表明有机质含量是控制页岩含气量的一个重要因素。四川盆地及周边地区五峰组—龙马溪组底部页岩有机碳含量高，是页岩气富集的最有利层段。

图6 总含气量和TOC的关系Figure 6 Relationship between total gas content and TOC

有机质的热演化程度对富有机质页岩的气体吸附量影响很大，较高成熟度的页岩具有较高的气体吸附量。一方面,高有机质丰度源岩会保存较大量的残留油，高温下的残留油的裂解，是页岩气的重要来源之一；另一方面，高成熟的页岩具有较大的微孔体积[9,37]。西加拿大沉积盆地(WCSB)泥盆系—密西西比系页岩的甲烷吸附量与微孔体积随和TOC含量呈现明显的正相关关系[38]，这表明有机纳米微孔控制了甲烷吸附量。

位于四川盆地长宁、威远地区和渝东南焦石坝区三个页岩气开采工业示范区，含气量分别为：4.9～5.5m3/t、4.3～4.8m3/t和4.7～5.7m3/t[39-40]，明显大于研究井最大含气量值。这表明页岩含气量的不均一不仅仅受到有机质含量的控制，同时也受到构造抬升作用对气体散失的影响，如露头剖面样品在相同的TOC含量之下含气量很低。

4 结论

(1)研究区五峰组—龙马溪组底部高有机质海相泥岩是页岩气富集的最有利层段，有机碳含量高，平均值达到3.29%。五峰期—龙马溪早期研究区相对较强的还原环境是五峰组—龙马溪组底部页岩有机质富集的主要原因。

(2)龙马溪中晚期构造抬升引起相对海平面下降导致水体氧化程度增强和陆源碎屑物质的输入增多是导致龙马溪组上部页岩有机碳含量变低的原因。

(3)富有机质页岩的发育主要受控于沉积相带的分布，不同地区五峰组—龙马溪组底部富有机质页岩的厚度主要沉积地理位置，沉积中心厚度大，边部厚度小。

(4)页岩含气量与残余有机质含量之间具有良好的正相关关系，表明有机质含量是控制页岩气含量的一个重要因素。

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