吴迪，蒋能辉，王宇，孙慧，李婷婷

(沈阳化工研究院有限公司，辽宁 沈阳 110021)

【环境与生态】

沈抚污灌区农田土壤生态健康风险评价

吴迪，蒋能辉，王宇，孙慧，李婷婷*

(沈阳化工研究院有限公司，辽宁 沈阳 110021)

本文以沈抚污灌区农田土壤中6种污染重金属Cd、Hg、As、Pb、Cu和Cr的实测含量作为基础数据进行研究, 利用Hakanson潜在生态风险评价法与美国环保署(USEPA)推荐的健康风险评价法对污灌区农田土壤进行生态及健康风险评价。结果表明，该研究区域Cd、Hg、Pb、Cu、Cr含量均超过了辽宁土壤背景值，且有逐年上升的趋势，其中Hg和Cd污染较严重，超过了国家土壤环境二级标准；虽然土壤样品中90%多因子潜在生态风险处于中度危害水平，但是不同污灌方式对风险指数也有一定影响，以污灌至采样年地区风险值较高；单因子潜在风险中，以Cd和Hg危害程度较为严重，且也表现出由于污灌而使重金属浓度增加的趋势，土壤样品中分别有60%和100%生态风险指数处于较重危害水平以上。健康风险评价中，研究区域各点6种重金属HQ和HI值均小于1，理论上不存在非致癌健康风险；Cr、Cd和As的CR值和TCR值均超过了USEPA提出的土壤治理标准，存在较高的致癌风险。

污灌；重金属；生态风险；健康风险；评价

辽宁省是我国水资源匮乏的省份之一，污水灌溉作为解决农业缺水问题的有效方法已经有很长的历史。然而由于长时间大量的污水灌溉使得土壤中污染物不断积累，并可通过多种途径进入食物链，严重危害区域生态安全和人体健康[1-2]，亟待修复和治理。沈抚污灌区是我国最大的工业污水灌溉区之一，土壤中残留多种重金属。农田土壤生态健康风险评估是开展场地或区域修复等工作的前提，对修复工作起到至关重要的作用。虽然已经有一些对于污灌区生态健康风险评价研究，如车飞等[1，3-4]采用内梅罗污染指数法、EPA人体暴露风险评价法及潜在生态危害指数法对沈抚污灌区重金属污染土壤及农产品的潜在风险进行评价，但是研究方向较单一，只是对当时污灌区进行生态健康风险评价，没有在不同时期和污灌方式方面进行比对，同时，缺少系统的生态及经口、皮肤接触和呼吸途径的健康风险评价。此外，用于土壤生态污染的评价方法多为单因子污染指数法、内梅罗污染指数法等，其在计算中做出综合评价的同时突出污染较重的污染物[5]，但是，在各元素对土壤、动植物毒性方面欠考虑。本文采用瑞典科学家Hakanson提出的潜在生态指数法评价研究地区土壤重金属的潜在风险，其在环境评价过程中不仅反映了多种污染物的综合效应，还考虑到不同污染物的生物毒性[6-7]，弥补了内梅罗污染指数法的不足[8]。此外，本文还采用美国环保署(USEPA)推荐的健康风险模型对污灌区3种暴露途径健康风险作出评价，并比对污灌至采样年、改清灌2～3年、从未污灌3种方式及历史上的土壤重金属含量和生态健康风险值数据间的差异。目的在于探讨污染重金属Cd、Hg、As、Pb、Cu和Cr的污染水平与变化情况，为污灌区重金属污染防控提供理论依据。

1 材料与方法

1.1 样品采集

本文于2008年11月18日—20日在沈抚污灌区污染较严重的中游和上游地区选取3个有代表性的村庄(大深井子村A、康红村B和古城子村C)进行采样，每个村选择10个样品采集单元，每个单元采集5个样点，选择0～20 cm耕层土壤样品进行采集。然后将5个样点的样品组成约3 kg的混合样，用塑料袋包扎并标记备用。采样方式为一次性采集所有样品。采样地点及污灌情况如图1及表1所示：

图1 采样点分布示意图Fig.1 Schematic diagram of sampling point distribution

采样地点污灌情况A大深井子村未曾污灌B康红村污灌至采样年C古城子村改清灌2～3年

1.2 样品分析

土壤样品的分析方法依照HJ/T 166—2004土壤环境监测技术规范[9]。

1.2.1 土壤样品预处理

将采集的土壤样品自然风干后，除去其中石子、树叶、瓜子皮、毛发等杂质，过20目尼龙网筛，作为初始样品。将土壤样品用研钵研磨一部分，使之全部过100目网筛，用于金属的全量分析。每个样品均用电子天平准确称取0.500 g。

1.2.2 土壤样品消解

将已经处理好的土壤样品在通风橱内用酸溶法(HNO3-HF-HClO4)在高温电热板上加热消解，每批样品做一次试剂空白，以减少误差。

1.2.3 样品的测定

用原子吸收分光光谱仪Agilent Technologies 280FS AA测定土壤样品中的重金属Cd、Hg、As、Pb、Cu和Cr含量。

1.3 重金属潜在风险评价与标准

(1)

表2 沈抚污灌区土壤重金属含量相关值

表3 不同重金属毒性系数

(2)

1.3.4 多种重金属潜在生态危害指数(RI值)

多种重金属RI值按下列公式计算，重金属潜在生态危害分级标准[11]见表4。

。 (3)

1.4 重金属健康风险评价与标准

1.4.1 健康风险评价模型建立

研究区域土壤中污染重金属Cu、Cd、Cr、Pb、Hg和As会通过口直接摄入、呼吸以及皮肤接触途径进入人体，对人体健康造成影响。这6种重金属都具有慢性非致癌风险，并且Cd、Cr和As还同时具有致癌风险，对人体健康极为不利。3种暴露途径致癌和非致癌日均暴露计量如下式计算[13-14]：

(4)

(5)

(6)

式中，ADDing、ADDinh和ADDderm分别代表经口摄入、呼吸摄入和皮肤接触摄入的日均暴露计量，单位mg(kg·d)-1，c代表土壤中某污染重金属浓度，本文以调查地区平均浓度进行计算。其他计算相关参数由DB11/T 656—2009场地环境评价导则[15]以及施烈焰等[16-18]文献中获得。在暴露量计算中，致癌和非致癌重金属的AT值是不同的，非致癌重金属暴露量AT为30×365，而在致癌重金属暴露量计算时，AT是将暴露量平均分配到生命期(70 a)，具体参数见表5。

表5 重金属健康风险评价参数

1.4.2 健康风险表征模型

利用式(4)～(6)不同途径的暴露量计算结果，计算土壤重金属非致癌和致癌健康风险，如下式计算[13, 19]：

(7)

(8)

(9)

(10)

式中，HQ为非致癌重金属i的单项健康风险指数；ADDij为非致癌重金属i第j种暴露途径的日均暴露量，mg·(kg·d)-1；RfDij为非致癌重金属i第j种暴露途径的参考剂量被USEPA认为人群终生暴露后不会产生可预测的有害效应的日平均暴露水平，mg·(kg·d)-1；HI为6种重金属通过3种暴露途径所致的非致癌总风险指数；CRi为致癌重金属i的单项健康风险指数；SFij为致癌重金属i第j种暴露途径的斜率系数mg·(kg·d)-1；TCR为Cd、Cr和As通过3种暴露途径所致的致癌总风险指数。当HQi和HI小于1时，表示不存在非致癌健康风险，此外，US EPA推荐的CR和CTR的土壤治理标准为10-6。

参考DB11/T 656—2009以及国内外相关文献成果，得到不同暴露途径RfD和SF值，在USEPA风险计划中Cr的SF值只给出了经皮肤接触为42，并未给出其他两种途径的SF值，所以本文Cr的致癌风险只考虑经皮肤接触途径摄入[20-21]。具体参数见表6。

表6 重金属污染物的参考计量和致癌斜率

注：ND表示没有相应数据。

2 结果与讨论

2.1 重金属含量与分布

土壤重金属元素的标准值和背景值是判断土壤污染程度的一项重要依据[22-23]。表7所示为3个采样村中30个采样点的农田土壤样品重金属含量实测值(本文数据来自辽宁省沈抚污灌区环境污染的健康风险技术报告)。根据表2中土壤重金属值可以看出，研究区实测值除As外均超过了辽宁省土壤背景值2倍以上，说明与历史相比沈抚污灌区土壤重金属含量存在不同程度的增加，其中Hg和Cd增加值最为明显，分别约为辽宁省土壤背景值的38倍和17倍，且Cd和Hg的平均含量超过国家二级标准临界值，存在严重污染；而土壤Cu、Cr和Pb含量虽然均在国家二级标准临界值以下，但是与辽宁省土壤背景值及林海鹏等[24]在2003—2004年的采样实测值相比，随着时间的推移，土壤重金属浓度呈现上升趋势。同时，近十五年相关报道也表明[24-25]，沈抚污灌区土壤中某些重金属如Cd和Pb浓度在2006—2010年达到最高，且没有明显的下降趋势。

表7 土壤样品重金属含量

注：ND表示没有相应数据。

从图1中A、B和C 3种灌溉区域角度分析，土壤重金属平均含量均有增加且增加程度不同，说明研究区土壤重金属污染不仅仅是由于污水灌溉一个因素所致，很可能是污水灌溉、化肥施用等多种因素致使土壤重金属富集所致[26]。B区土壤中重金属Cd、Pb、Hg和As含量与A区相比均有不同程度增加，其中Cd含量增加最为明显，增加了34.13%。而C区土壤重金属含量与B区相比有不同程度减少，其中Cd含量减少最为显著。说明污水灌溉会增加土壤重金属含量，而更改灌溉方式可以不同程度地缓解土壤重金属污染情况。

2.2 土壤重金属生态风险评价

根据表7土壤中6种污染重金属实测数据，以二级标准为评价标准，结合潜在生态危害指数公式(1)～(3)，分别计算出单个元素的Eri和相应的多种重金属的RI，计算结果见表8。

表8 土壤重金属潜在生态风险指数

注：ND表示没有相应数据。

从表8多因子潜在风险指数可以看出，研究地区土壤重金属污染多因子综合潜在风险指数在134.52～327.62之间，在低度危害到重度危害之间。其中最大值出现在B区为327.62，达到综合潜在风险的重度危害；潜在生态风险指数在150以下的有2点出现在A和C区；风险指数在150～300之间的有27点。从整体来看，研究区域内重金属潜在综合污染风险指数基本处于中度危害水平。虽然A、B和C 3个区域多因子潜在风险指数大多在中度危害水平，但是不同地区潜在风险指数平均值仍存在差异。其中，A区和C区分别为198.6和192.25，差异较小；而B区为234.98，明显高于A区和B区。说明污水灌溉会明显增加当地生态风险，而改为清灌可以明显降低由于污水灌溉而产生的生态风险。国内外许多研究表明，土壤中重金属在土壤-植物系统中的迁移与转化，不但会影响植物的新陈代谢及生长发育[27-28]，同时还极易引起作物本身重金属的富集[29-30]，造成农作物本身的污染[3]。此外，王丹等[31]研究表明，在一般的农作物中，十字花科植物积累的重金属最高，其次是豆科植物，谷类植物最低，所以在污灌区的作物种植上也应加以考虑。

从表4单因子潜在危害指数可以看出，污灌区不同土壤重金属污染元素的污染程度平均值由大至小依次为Hg、Cd、As、Cu、Cr、Pb，其中Cu、Cr、Pb和As单因子潜在生态危害系数均远小于临界值40。重金属Cd和Hg潜在生态风险指数较高，范围在48.17～147.62之间。Cd污染中有18点在80以上，B区有9点，A区和C区分别有7点和2点。A、B和C 3个区Cd污染指数平均值分别为83.32、111.88和78.54，不难发现B区Cd污染指数明显高于A区和C区。Hg污染有30个点危害指数均在80以上，即所有点均处于较重危害水平以上。B区和C区Hg污染指数平均值相差较小，并均高于A区。综上所述，研究区重金属Cu、Cr、Pb和As生态风险较小，均处于轻度危害水平以下，而Cd和Hg生态风险严重，所有点均在临界值40以上，并以污染较重危害水平为主。在影响当地生态环境较大的两种重金属Cd和Hg中，污灌会增加二者的污染风险，而改清灌可以降低由污灌导致的Cd污染风险，但是不能明显降低Hg污染风险。此结果与李小牛等[32]、李名升等[4]研究中重金属污染程度顺序基本一致，认为Hg和Cd的污染程度较为严重。此外，本研究与李名升等[4]和林海鹏等[24]相比，Cd和Hg风险值有一定程度的增加，而与李小牛等[32]等相比略有下降。由此可以看出，沈抚污灌区的Cd与Hg污染有上升趋势，且Cd污染上升趋势明显，因此研究地区应重视对土壤Cd和Hg污染的研究与治理。

2.3 土壤重金属健康风险评价

应用表7的数据结果，根据已有的健康风险模型及相应参数，可以得到表9和表10不同重金属非致癌和致癌健康风险指数表。列出了不同重金属经不同摄入途径造成的健康风险，以及单一重金属非致癌健康风险指数(HQ)和非致癌健康总风险指数(HI)。在单一重金属污染方面，重金属Cr的HQ最高为7.07×10-2，重金属Cu的HQ最低为1.95×10-3，但都均小于1。从不同摄入途径观察，经口的HI最大，7种重金属HI为1.49×10-1，远大于其他2种摄入途径，其他2种摄入途径的HQ分别是4.00×10-4和6.96×10-4，两者差异较小。总体来看，无论是HQ还是HI均小于1，6种重金属3种途径的HI为1.50×10-1，为参考计量的15%，理论上不会对人体产生非致癌健康影响。

USEPA将10-6作为土壤治理的标准，即每百万人中有一人因重金属污染患癌症[33]。表10为不同污染重金属经不同摄入途径对人体产生的致癌风险指数表，其中包括单一重金属经某一途径的致癌健康风险、某重金属单项致癌健康风险指数(CR)和致癌健康总风险指数(TCR)。从CR可以看出，3种重金属的CR均超过了USEPA制定的治理标准，其CR由大到小依次为Cr、Cd、As，Cr的CR意味着每百万人中平均增加31.7个癌症患者。从表7中可以看出污灌区不会增加土壤Cr含量，但是会增加土壤Cd和As含量，由此也增加了由这两种重金属带来的健康风险。从不同摄入途径可以看出，经口和皮肤摄入致癌健康风险均超过了治理标准，每百万人中分别增加16和31.9个患癌者，而经呼吸途径TCR远小于治理标准，对人体健康影响较小。从总的TCR可以看出，与治理基准相比，每百万人增加49个患癌者，可见，当地重金属致癌风险较为严重，应增加重金属污染的防控与管理。

表9 不同重金属非致癌风险指数

表10 不同重金属致癌风险指数

注：ND表示没有相应数据。

但是，本文在风险计算过程中存在一些不确定性：(1)本文仅考虑了土壤经口、皮肤接触以及呼吸3种途径造成的健康风险。有些研究表明，粮食经口途径的重金属暴露量很高[34]，有研究表明粮食经口途径的贡献率占总暴露量的80%以上[35]，而本文在计算中未将其进行计算，所以在健康风险计算中存在差异。(2)健康风险评价方法较多，需要的信息与数据量也极大，如人群活动方式、污染物的迁移转化、摄入途径等等都存在较大的不确定性[36]，选用数学模型进行风险评价往往是将真实情况简化后得到结果，存在一定的误差。(3)由于土壤中重金属分布极其复杂，所以取样点选择上的不同，会对风险评价结果造成较大影响。

3 结论

(1)研究地区土壤重金属含量(表7)与历史(表2)相比有上升趋势，以Cd污染较为严重。同时，还发现当地污染很可能由多种因素导致，污水灌溉是其中之一。污灌会不同程度地增加土壤中的重金属含量，其中Cd污染增加最为明显，而改清灌可以降低由于污灌带来的Cd污染。此外，研究区Cd、Hg含量实测平均值均高于国家土壤环境质量二级标准值，需重点加以解决。

(2)本文以国家土壤环境二级标准作为参比值进行潜在生态风险计算，从研究结果来看，沈抚污灌区重金属污染整体处于中度危害水平，极易引起农作物重金属富集。在单因子潜在风险中，Cd和Hg存在生态风险，且危害水平较重。污水灌溉会增加土壤重金属Cd和Hg污染风险，而改清灌可以缓解当地污灌带来的Cd污染风险，但是在降低Hg污染风险上效果不明显。

(3)沈抚污灌区土壤健康风险评价中，无论是HQ还是HI均不存在非致癌健康风险。但是，在致癌健康风险中，单一重金属Cr、Cd和As的CR值均超过了治理标准，会对人体产生较大的健康风险。同时，在摄入途径方面，除经呼吸摄入途径外，其他途径致癌风险TCR值均超过治理标准，对人体健康影响较大。

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Risk assessment of farmland soil ecological health in Shen-Fu sewage irrigation regions

WU Di, JIANG Neng-hui, WANG Yu, SUN Hui, LI Ting-ting*

(Shenyang Research Institute of Chemical Industry，Shenyang 110021, China)

∶Based on the concentrations of Cd, Hg, As, Pb, Cu and Cr in the farmland soil of Shen-Fu sewage irrigation regions, soil ecological and health risks were evaluated with the Hakanson Potential Ecological Risk Index and the health risk assessment model recommend by the United States Environmental Protection Agency (USEPA) in this study. The results showed that the concentrations of Cd, Hg, Pb, Cu, Cr in this region were all higher than the soil background value in Liaoning Province, and showing an increasing trend year by year. Especially, Hg and Cd pollution was more serious, and the concentrations of them were over the grade Ⅱ national soil quality standard. Although the potential ecological risks of the 90% factors in soil samples were at a moderate risk level, different ways of sewage irrigation had some effects on the risk index, and the values of risk index in the area which had been sewage irrigated up to now were higher than the others. In the potential risk of single factor, the risks of Cd and Hg were more serious than other heavy metals, and it also showed that sewage irrigation would increase the heavy metal concentration in soil, and the ecological risk indexes of soil samples were 60% and 100% above the serious level respectively. In term of the evaluation of health risk, the HQ and HI values of six kinds of heavy metals in the regions were all lower than 1, which indicates that there is no non-carcinogenic risk in this area theoretically. However, the CR and TCR values of Cr、Cd and As were all higher than the standard values of the US EPA, which mean that these heavy metals would have a high carcinogenic risk.

∶sewage irrigation; heavy metals; ecological risk; health risk; assessment

10.3976/j.issn.1002-4026.2017.02.014

2016-10-11

国家科技部"十三五"支撑计划(2016YFD0300805)；辽宁省自然科学基金(201602600)

吴迪(1989—)，男，助理工程师，研究方向为障碍土壤改良及评价研究。E-mail: wudi13@sinochem.com

*通信作者，李婷婷(1982—)，女，高级工程师，博士，研究方向为土壤污染治理。E-mail: litingting03@sinochem.com

X825

A

1002-4026(2017)02-0095-11