孟凡石，陈丹莹，林有奇， 韩东梅,*，康明亮，Saïd Obbade

1.中山大学 中法核工程与技术学院，广东 珠海 519082；2.法国格勒诺布尔综合理工学院，法国 格勒诺布尔 31800

铈基镧系氧化物的制备与晶体结构变化

孟凡石1，陈丹莹1，林有奇1， 韩东梅1,*，康明亮1，Saïd Obbade2

1.中山大学 中法核工程与技术学院，广东 珠海 519082；2.法国格勒诺布尔综合理工学院，法国 格勒诺布尔 31800

通过制备和表征镧系元素的氧化物来模拟研究次锕系元素的混合氧化物固溶体的晶体结构。采用草酸盐共沉淀法和程序煅烧，得到了阳离子分布均匀的以CeO2为本底的混合氧化物Ce1-xLnxO2-x/2(其中x∈[0,0.1,0.2,0.3,0.4,0.5,0.6,0.7,0.8,0.9,1] ；Ln=Nd、Sm)。利用红外光谱、拉曼光谱、热重分析和X射线衍射，表征了草酸盐前驱体(Ce1-xLnx)2(C2O4)3·10H2O的结构和特殊官能团，并使用X射线衍射法研究了Ce1-xLnxO2-x/2系列混合氧化物的晶体结构。结果表明，当固体氧化物中镧系元素含量较低时(对于Nd，x≤0.4；对于Sm，x≤0.3)，可观察到典型的Fm-3m萤石结构；当x较高(对于Nd，x≥0.5；对于 Sm，x≥0.4)时，可观察到Ia-3立方结构。通过Rietveld方法计算晶格常数，表明其与平均阳离子半径遵从一种二次关系，这种二次关系是逐渐增长的平均阳离子半径和由于氧空位造成的O-O斥力减少综合作用的结果。

核燃料；X射线衍射；Rietveld精修；固溶体；铈基镧系氧化物

核能已成为二十一世纪的重要能源之一，其发展受到广泛的关注。然而乏燃料的处理已成为制约核能健康发展的一大阻碍。目前法国、中国、日本等多个国家对核燃料采用“闭式循环”[1]方案，即将乏燃料中所含的大部分有用乏燃料(包括235U、238U和239Pu)通过后处理进行分离回收以循环利用，同时将次锕系核素和裂变产物等长寿命高放射性的核废料进行地质贮存。……