Y2O3修饰Ni/SiO2催化剂在甲烷部分氧化制合成气反应中的催化性能及稳定性
2016-12-29王雅莉翁维正夏文生万惠霖
物理化学学报 2016年11期
关键词:催化剂
王雅莉 李 琪 翁维正 夏文生 万惠霖
(厦门大学化学化工学院,固体表面物理化学国家重点实验室,醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室,福建省理论计算化学重点实验室,福建厦门361005)
Y2O3修饰Ni/SiO2催化剂在甲烷部分氧化制合成气反应中的催化性能及稳定性
王雅莉 李 琪 翁维正 夏文生*万惠霖*
(厦门大学化学化工学院,固体表面物理化学国家重点实验室,醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室,福建省理论计算化学重点实验室,福建厦门361005)
采用常规浸渍法制备Y2O3修饰的Ni/SiO2催化剂,并考察其催化甲烷部分氧化(POM)制合成气反应性能。结果表明,Y2O3的引入减小了金属Ni的粒径,有效提高了Ni在载体表面的分散性,增强了金属Ni与载体SiO2间的相互作用,从而使催化剂的抗烧结、抗积碳能力,以及催化剂的POM反应性能得以改善。
甲烷部分氧化;Ni;SiO2;Y2O3;稳定性
1 引言
甲烷部分氧化(POM)制合成气反应,由于其微放热性,在反应过程中不需额外补充能量,因此耗能较低、投资较少,且H2/CO摩尔比例为2,适用于甲醇合成、费托合成,因而被认为是甲烷利用的有效途径之一1。从催化剂成本和对反应的催化性能看,负载型Ni基催化剂相较于贵金属有明显的优势。不同于Al2O3、La2O3、CeO2、MgO等载体,SiO2以耐酸、耐碱、耐高温、比表面积大等优点成为人们常用的载体2,3,但Ni/SiO2催化剂中Ni与SiO2间的相互作用很弱,Ni在POM反应条件下极易发生团聚、烧结、积碳而失活4。为此,国内外学者从金属分散性、金属-载体间相互作用等方面进行了若干研究。……
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