谢瑞，李萍，吴信涛，贺鹏，薛克敏



SiC粒径比对SiCp/Al基复合材料组织及性能的影响

谢瑞，李萍，吴信涛，贺鹏，薛克敏

(合肥工业大学材料科学与工程学院，合肥 230009)

采用高压扭转(high pressure torsion)法将粒径比分别为1:1，1:7，1:21的SiC颗粒和纯铝粉末的混合物固结成金属基复合材料。利用金相显微镜、显微维氏硬度计、万能试验机和扫描电镜研究不同SiC粒径比对SiCp/Al复合材料显微组织和力学性能的影响。结果表明，与SiC粒径比1:1的试样相比，粒径比为1:7和1:21的试样中SiC颗粒分布更加均匀，颗粒间无明显团聚现象；大颗粒加入后对材料硬度的影响较为复杂，1:21试样硬度值最低；材料伸长率分别提高130%和113%，致密度也高于1:1的试样，材料断裂形式为韧性断裂。SiC粒径比为1:7试样的致密度、伸长率高于粒径比为1:21试样，综合性能较好。

SiC颗粒；SiCp/Al复合材料；高压扭转；显微组织；粒径比；力学性能

SiCp/Al基复合材料因其一系列优点，如较高的比强度、比刚度、弹性模量、导热性及较低的热膨胀系数，因而大量应用在军工、高铁、航空等高、精、尖领域[1−5]。目前常用的制备工艺有粉末冶金、搅拌铸造、压力铸造、无压渗透等方法，但所制得的铝基碳化硅复合材料存在颗粒团聚、偏聚，孔隙率高，界面结合差等缺陷，常需要进行二次加工以提高性能[3, 6]。这限制了铝基碳化硅复合材料的应用，因而寻求一种能有效改善碳化硅颗粒团聚、提高致密度的工艺方法极其重要。高压扭转法(HPT)是在一定温度下，在变形体高度方向施加压力，同时通过旋转下模使主动摩擦作用在变形体横截面上，从而产生剪切扭矩的一种大塑性变形工艺[1, 7−8]。它具有较强的剪切变形能力，能显著改善颗粒分布均匀性，并且高静水压力可以有效闭合孔隙，得到致密度较高的复合材料，比较适合制备高性能铝基复合材料[8−9]。李晓等[10−11]研究发现，采用HPT法制备SiCp/Al复合材料，在工艺参数中，扭转圈数对SiC颗粒分布影响最为显著，增大压力、提高温度、增大扭转圈数可获得增强颗粒均匀分布的复合材料，但所添加的SiC颗粒尺寸单一。薛克敏等[12]研究了高压扭转圈数对SiC/Al复合材料的影响，发现随圈数增大，SiC颗粒分布更均匀，力学性能更好。国外关于HPT的研究大多集中在金属材料[13−14]，而关于SiC颗粒粒径比对复合材料组织性能影响的研究较少。本文采用高压扭转法制备SiCp/Al复合材料，对实验结果进行深入分析，研究HPT法下SiC颗粒粒径比对SiCp/Al复合材料组织性能的影响。

1 实验

1.1 多粒径颗粒堆积原理

图1所示为单一粒径颗粒的致密度与颗粒不规则外形的关系，颗粒外形越不规则，致密度越低[15]。对于单一粒径颗粒的粉末而言，理想状态下，即假定颗粒形状为球状，且每个颗粒都紧密接触，其松装密度也只能达到 65%左右。而在实际中，SiC颗粒一般是通过破碎的方式生产得到，颗粒形状一般为多边形，与球形相差较大，因此，单一粒径粉末颗粒的致密度远低于理想状态。

图1 单一粒径颗粒致密度与相对球形的关系[15]

图2所示为 McGeary 对不同粒径的颗粒随机紧密堆积密度的测量结果[16]。当粒径比小于15:1时，相对密度随颗粒粒径比增加而增加，在粒径比大约为7:1处，密度增加明显缓慢，此处对应的是细颗粒正好填满粗颗粒间的三角形孔隙，此时与理论计算所得到的粗细颗粒粒径比约为6.46:1一致。当粒径比大于20:1，松装密度不再变化。因而本文不同尺寸SiC粒径比选择为1:1，1:7，1:21。

图2 McGeary关于粒径比和堆集密度的研究结果[16]

1.2 实验参数

本实验选用绿色多角形α-SiC颗粒(纯度大于99%)为增强体，小颗粒SiC平均粒径为1 μm、大颗粒SiC平均粒径分别为7 μm和21 μm，以平均粒径为29 μm的纯铝粉末(纯度大于98.7%)为基体。先对SiC颗粒进行高温氧化处理，使其表面覆盖一层SiO2以改善其与Al的润湿性[17−18]。在温度为200 ℃、压力1 GPa、扭转圈数5圈、扭转角速度1 r/min，小颗粒与大颗粒粒径比为1:1，1:7，1:21且体积比为4:1的条件下，采用高压扭转法直接将混合均匀的SiC颗粒与纯铝颗粒混合物制备成体积分数为10%的SiCp/Al复合材料。如图3所示，制备的试样尺寸为30 mm×2 mm，试样表面带有明显的金属光泽，说明SiC颗粒与铝粉固结良好。在本文中粒径比分别简记为1:1，1:7，1:21。

1.3 测试方法

对所制得的试样进行线切割，图4所示为线切割示意图，主要分为三个区域：A区用于拉伸实验，B区用于微观组织观察，C区用于相对密度测量。试样在室温下粗精磨制并抛光后，采用倒置金相显微镜(4XB−TV)观察其金相组织，采用显微维氏硬度计(MH-3)测试其硬度，在万能试验机(CMT4104)上对试样进行准静态室温拉伸性能测试，通过扫描电镜(JSM6490/LV)对拉伸后试样断口进行表征，采用排水法测试试样的相对密度。

图3 SiCp/Al基复合材料试样

图4 试样的线切割设计

2 结果与讨论

2.1 显微组织分析

图5所示为不同粒径比下距试样圆心12 mm处的显微组织，灰黑色为SiC颗粒，白色为铝基体，深黑色为颗粒脱落或者原始孔洞。由图中可看出粒径比为1:1的试样中存在一定的颗粒团聚现象，因该试样中只添加了单一粒径的SiC颗粒，且粒径为1 μm，尺寸较小，颗粒比表面积较大，从而颗粒之间的内聚力增大，使得粉末容易团聚，虽然在高压扭转下颗粒分布的均匀性提高，仍然不能完全消除较小颗粒的团聚作用。当粒径配比为1:7和1:21时，试样中SiC颗粒在铝基体分布较均匀，没有出现明显的偏聚、团聚现象，说明较大粒径的SiC颗粒加入可以减弱小粒径SiC颗粒间的吸附作用，起到改善SiC颗粒分布均匀性的作用，由多粒径颗粒堆积原理可知，小颗粒可以填充入大颗粒的间隙中，减少了小颗粒彼此之间的团聚现象。从图5(c)中还可以看出，除了1 μm和21 μm的SiC颗粒，试样中还有一些中间尺寸的颗粒，这是由于高压扭转强烈的剪切作用，使得大颗粒破碎成若干尺寸的小颗粒。同时大颗粒粒径越大，自身缺陷也越多，较易破碎。破碎后的颗粒在剪切作用下，分布在铝基体中。

图5 不同粒径比下距试样圆心12 mm处的显微组织

2.2 力学性能分析

2.2.1 显微硬度

图6所示为不同粒径比下试样沿扭转半径方向的显微硬度分布图。从图中可以明显看出，随扭转半径增加，不同粒径比试样的显微硬度值先增大后减小。高压扭转中的剪切应变公式[7]：

式(1)中：为扭转圈数；为扭转半径；为试样厚度。由式(1)可知，随扭转半径增大，剪切应变量增加。随应变量增加，SiC颗粒团聚得到改善，颗粒分布均匀性增加。同时，应变量升高导致铝基体位错密度升高，铝基体与碳化硅界面处位错塞积严重，材料得到强化，显微硬度随之提高。随扭转半径继续增大，显微硬度小幅下降，因为模具安装中具有一定量的间隙，导致边缘处受到的三向压力不足。同时边缘处存在打滑现象，扭矩不能完全施加在试样上，从而使得边缘处致密效果较差，显微硬度下降。当试样半径较小时，由式(1)可知，此时的剪切应变量较小，试样承受轴向压力的作用较明显。由于粒径比1:7和1:21的试样中含有大颗粒，在体积分数相同的情况下，大颗粒的加入降低了试样中颗粒总数目，故此处含有大颗粒试样的硬度值低于粒径比1:1的试样。当扭转半径增大到一定程度后，粒径比为1:7试样的显微硬度值逐渐高于1:1和1:21的试样。结合金相组织可知，相比于1:1的试样，较大颗粒加入后，试样中无明显颗粒团聚现象，可提高SiC颗粒分布的均匀性。由多粒径颗粒堆积原理可知，小粒径的颗粒填入大粒径颗粒的间隙中，可提高材料的致密度，颗粒分布也更均匀，显微硬度值增加。而粒径比1:21试样的硬度值最低，这是由于加入了21 μm的SiC颗粒后，小颗粒与大颗粒之间尺寸相差较大，大颗粒数量少，小颗粒组成的团聚簇填入大颗粒间隙内，此外颗粒越大自身缺陷也越多，在高压扭转过程中颗粒易破碎。大颗粒破碎成若干小颗粒后，小颗粒易团聚、偏聚，与铝基体结合界面较差、孔隙较多，从而降低了材料的显微硬度值。

图6 不同粒径比下各试样沿扭转方向的显微硬度

Fig.6 Microhardness of each samples with different particle size ratio

2.2.2 拉伸性能及断口分析

图7所示为不同粒径比试样拉伸应力－应变曲线，试样在拉伸过程中，弹性阶段曲线走向较为一致，塑性阶段均未出现明显的屈服平台，不同粒径配比的复合材料的塑性表现出较大的区别。粒径比为1:1试样的伸长率远低于粒径比1:7和1:21的试样。表1所列为从拉伸应力－应变曲线中提取的材料性能参数以及排水法测得的致密度，由表可知，试样的抗拉强度值相近，这是因为三者的SiC颗粒体积分数均为10%，颗粒尺寸越大，颗粒总数目越小，而且在高压扭转法制备SiCp/Al 基复合材料的过程中，大颗粒更容易发生颗粒破碎，在一定程度上抵消了粒径配比的作用。

粒径比1:7及1:21试样的伸长率明显高于1:1试样，分别提高了130%和113%。不同粒径比试样的拉伸断口SEM照片如图8所示。从图中可见，粒径比1:1试样的断口SEM 形貌含有一定的因为小粒径SiC颗粒团聚现象而留下的大韧窝，颗粒团聚体内的颗粒之间由于缺乏铝基体填充，多为孔隙或者弱粘结，拉伸时裂纹在SiC颗粒与铝基体的弱结合面处形成，沿着界面向基体扩展，随后拉伸应力增大，裂纹逐渐扩展，直至断裂。试样拉断后，颗粒团聚体分成两部分分别留在各自断口的铝基体中；由于添加了大粒径的SiC颗粒，改善了颗粒团聚现象，颗粒分布均匀性提高，SiC颗粒与铝基体结合较好，因而粒径比1:7和1:21的试样中少有1:1试样中的颗粒团聚大韧窝，在拉伸时，SiC颗粒阻碍微裂纹的产生和长大，当发生宏观失效时，基体被撕裂，因而基体部分有较明显的撕裂棱。比较三者韧窝的深浅可知，单一粒径试样的断口韧窝尺寸明显较大，深度较浅，断口也较为平整。而多粒径试样的断口韧窝较深，基体部分出现明显的撕裂棱，表现为韧性断裂，塑性较好。故而粒径比1:7及1:21试样的伸长率明显高于1:1试样。

图7 不同粒径比下拉伸应力−应变曲线

表1 不同粒径比下各试样的物理和力学性能

图8 不同粒径比下拉伸断口SEM照片

粒径比1:7和1:21试样的致密度均大于1:1试样。这是由于单一粒径粉末致密效果较差，颗粒间易产生团聚现象。虽然高压扭转强烈的剪切作用能闭合孔隙，提高致密度，但仍然不能消除单一粒径的影响。粒径比1:7试样的致密度最高，根据多粒径颗粒堆积原理，当粒径比约为1:7时，小颗粒正好填满大颗粒间的间隙，同时1:21试样中大颗粒尺寸过大，大颗粒易破碎成小颗粒，小颗粒易产生团聚现象，从而降低致密度。综合以上分析，性能最优的是粒径配比为1:7的试样。

3 结论

1) 粒径比为1:1的试样中出现了明显的颗粒团聚、偏聚现象，而当小颗粒与大颗粒粒径比为1:7和1:21时，颗粒分布较均匀，无明显团聚现象。

2) 不同粒径比试样的显微硬度值沿着扭转半径先增大后减小，当扭转半径增大到一定程度后，粒径比为1:7试样的显微硬度值最高，而由于颗粒尺寸过大导致颗粒总数目的降低及大颗粒自身缺陷多，使得粒径比为1:21试样的硬度值最低。

3) 单一粒径试样的韧窝尺寸较大、深度较浅，伸长率明显低于多粒径试样。多粒径试样断口韧窝较深，尺寸较小，存在较明显的撕裂痕迹，塑性较好，断裂形式为韧性断裂。粒径比1:7和1:21试样的伸长率分别提高了130%和113%，同时致密度也高于1:1的试样，粒径比1:7试样的伸长率和致密度最高，综合性能较好。

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(编辑 高海燕)

Effects of SiC particle size ratio on microstructure and mechanical properties of SiCp/Al composites

XIE Rui, LI Ping, WU Xintao, HE Peng, XUE Kemin

(School of Materials Science and Engineering, Hefei University of Technology, Hefei 230009, China)

The mixtures of SiC particles with different particle size ratio of 1:1, 1:7, 1:21 and pure Al powder were fabricated into metal matrix composites by high pressure torsion (HPT). The effects of different particle size ratio on the microstructure and mechanical properties of the composites were investigated by optical microscope, microhardness- testing device, universal testing machine and scanning electron microscope. The results show that when the particle size ratios are 1:7 and 1:21, the distribution of SiC particles is more uniform, and there is no obvious agglomeration. The effect of large particles on the hardness is more complex, and the microhardness of sample with particle size ratio of 1:21 is the lowest. The elongation of the samples have increased by 130% and 113% respectively, compared to the sample with particle size ratio of 1:1. The density is also higher than that of the sample with particle size ratio of 1:1, and the fracture manner of the two materials is ductile. When the particle size ratio is 1:7, the composite has better performance, and the density and elongation are higher than those of the sample with particle size ratio of 1:21.

SiC particle; SiCp/Al composites; high-pressure torsion; microstructure; particle size ratio mechanical properties

TB331；TG376

A

1673−0224(2016)04−576−06

国家自然科学基金资助项目(51175138)

2015−08−24；

2015−09−25

李萍，教授，博士。电话：0551-2901368，E-mail: cisi_1314@126.com