刘军娜,李华博，赵　爽，张　军

(河南科技大学 化工与制药学院，河南 洛阳 471023)



AgnPd-(n=1～5) 二元团簇的结构和电子性质

刘军娜,李华博，赵爽，张军

(河南科技大学 化工与制药学院，河南 洛阳 471023)

摘要：采用密度泛函(PW91PW91)方法，结合LANL2DZ基组，优化得到了AgnPd-(n=1～5)二元掺杂团簇稳定的基态结构和电子性质。研究结果表明：将Pd原子掺入(n=1～5)负电簇能显著提高团簇的稳定性；平均原子键能随团簇尺寸的增大而呈逐渐增加的趋势。除Ag5Pd-具有三维结构外，其他较小掺杂团簇的电子基态倾向于平面二维结构。AgnPd-团簇碎片化能量计算结果表明:AgPd-和Ag3Pd-团簇的优势解离通道解离出单个Pd原子，而Ag2Pd-、Ag4Pd-和 Ag5Pd-的优势解离通道解离出单个Ag原子。

关键词：二元团簇；密度泛函方法;几何结构；解离通道

0引言

虽然金属银(Ag)在大块固体时是惰性的，但高分散的银团簇及纳米粒子在烯烃催化氧化和甲醇部分催化氧化中表现出良好的催化活性[1-3]。在银团簇中掺入杂原子，能显著改变银团簇的物理及化学性质。近年来，掺杂银团簇的结构和电子性质成为试验及理论方面新的研究热点[4-6]。

在研究金属团簇与纳米粒子的催化及光化学活性方面，确定团簇及纳米粒子的平衡几何结构和电子性质是一项重要工作。在试验上，研究带负电荷团簇的光电子能谱是确定团簇电子结构的一种重要手段。然而，单凭试验很难确定即使是一个很小的微团簇的结构，因此，理论模拟计算发挥了不可替代的作用[7]。而目前研究带负电荷金属二元团簇的试验及理论报道却较少。……