彭英才，刘利，范志东，周子淳，刘绰

（河北大学 电子信息工程学院，河北 保定 071002）

在纳米科学技术研究中，纳米传感器是一个非常重要的研究领域［1－2］.随着现代科学技术的迅速发展，传感器在物理、化学、生物、医学以及自动化等技术检测领域的作用愈发重要，同时也对传感器在灵敏度、选择性、稳定性、响应时间以及使用寿命等方面都提出了越来越高的要求.因此，各种新型传感器材料的开发与应用越来越受到人们的重视，其中，纳米线传感器受到了人们的广泛关注.这主要是因为纳米材料具有巨大的比表面积和界面，对外部环境的变化十分敏感.温度、光、湿度和气氛的变化均会引起表面或界面离子价态和电子输出的迅速改变，而且响应快，灵敏度高.因此，利用纳米固体的界面效应、尺寸效应、量子效应等，可制成丰富多彩的传感器［3－5］.本文评述了各类纳米线化学传感器与生物传感器的制作及其响应特性，并对纳米线传感器今后的研究重点以及发展趋势进行了展望.

1 纳米线化学传感器

1.1 纳米线H2 传感器

1.1.1 SnO2纳米线H2传感器

SnO2是一种具有优异气敏传感特性的氧化物半导体.Fields等［6］利用SnO 粉体，在1 000 ℃无催化剂等条件下，热蒸发合成了SnO2纳米带，并组装了单根SnO2纳米带传感器.结果指出，当H2在N2与H2混合气体中的质量分数为2%时，该传感器温度在20～80℃时的灵敏度大于50%，而且不随温度发生变化，其响应时间短于220s，室温下的功率低于10nW，图1a示出了SnO2纳米带传感器灵敏度随温度的变化.其后，Huang等［7］采用等离子增强化学气相沉积（PECVD）工艺生长了SnO2纳米带，并构建了气体传感器.在室温条件下，该传感器可以检测到100mg／L的H2，表明它具有灵敏的气体响应特性、良好的可重复性与可逆性.Jeong等［8］利用Pd和Sn的共沉积制备了SnO2纳米线，由图1b可以清楚地看到，在H2气氛中SnO2传感器的电导急剧增加，其ΔG／G0＝500%.而在大气条件下，其ΔG／G0值将急速减小.而且在每一个变化周期，其电导都得到了近完全恢复，这意味着Sn／Pd在SnO2纳米线表面的共沉积有效增加了室温下纳米线的传感特性.

图1 SnO2 纳米带传感器灵敏度随温度的变化（a）和Sn／Pd－SnO2 传感器电导率随时间的变化（b）Fig.1 Sensitivity－temperature of SnO2nanobelt sensor（a）and G－time of Sn／Pd－SnO2sensor（b）

1.1.2 Pd纳米线H2传感器

Pd纳米线具有很高的气敏特性，尤其是对H2有着一种固有的吸附特性，并且Pd纳米线可以采用多种化学合成方法进行制备，具有很大的工艺灵活性.Yang等［9］在H2质量分数为0.2%～1.0%时，研究了尺寸为25×85nm 的Pd纳米线H2传感器在N2和大气2种情形下的传感特性，实验发现：1）无论是N2还是大气，随着其中H2的含量增加，其传感器灵敏度急剧增加；2）当N2和大气中的H2含量相同时，N2气氛中Pd纳米线的探测灵敏度更高.这是由于在大气中O2的存在导致了Pd纳米线表面H2的化学吸附浓度减小，从而导致电阻响应值减小.

Zeng等［10］采用超小Pd／Cr纳米线网络制作了高性能的H2传感器，并研究了Cr缓冲层对传感器性能的影响，实验测试了厚度为4nm Pd纳米线网络传感器与厚度为2nm Pd／2nm Cr纳米线网络传感器的H2响应特性.二者在H2缺乏情形下，前者的基准电阻可高达10MΩ，而后者仅有几kΩ.这是由于Cr的引入而导致Pd纳米线网络电阻的急剧减小.Lim 等［11］采用纳米打印技术制作了具有快速响应和低泄漏检测的柔性Pd纳米结构传感器，发现该传感器对于3 500mg／L 的H2质量浓度，其响应时间为18s，而对50mg／L的H2质量浓度，其响应时间为57s.该柔性传感器的制作为具有实际应用的量产化传感器开发奠定了重要技术基础.

1.1.3 其他纳米线H2传感器

除了SnO2纳米线与Pd纳米线2种H2传感器之外，人们发现Pd纳米粒子覆盖GaN，ZnO 以及WO3等纳米线呈现出良好的气敏传感特性.Sennik等［12］在850 ℃下，利用热化学气相沉积法制备了Pd覆盖的GaN 纳米线，进而制成了H2传感器，在室温条件下研究了50～5 000mg／L内的电阻随时间的变化.结果表明，随着H2质量浓度从50mg／L的不断增加，传感器的电阻变化也不断增加.当H2质量浓度为5 000mg／L时，其电阻值从36.0Ω 急增至37.2Ω.Lim 等［13］在室温下和H2的质量浓度为200～1 500mg／L 时，研究了由Pd覆盖的GaN 纳米线H2传感器的电阻随时间的变化.结果表明，与没有Pd覆盖的GaN 纳米线相比，具有Pd覆盖的GaN 纳米线显著改善了气敏传感特性，其响应灵敏度达到了10－6量级.这是因为Pd的覆盖将有效催化H2分子的离解，使H 原子扩散到Pd／GaN 界面，从而改变纳米线的电阻.Ren等［14］同样在室温条件下和20～4 000mg／L的H2质量浓度，实验测定了由Pd纳米粒子覆盖的ZnO纳米线H2传感器的气敏响应特性，发现当H2质量浓度从20mg／L增加到4 000mg／L时，样品的灵敏度从3.7%增加到10.17%，如此高的敏感度归因于覆盖的Pd纳米粒子催化了吸附的O－2与解离的H 原子之间的反应.

1.2 纳米线O 传感器

图2 β－Ga2O3 纳米线传感器的电流－时间曲线（a）和ZnSnO3 纳米线传感器的电流－ln（P）曲线（b）Fig.2 I－t curve ofβ－Ga2O3nanowire sensor（a）and J－ln（P）curve of ZnSnO3nanowire sensor（b）

2006年，Feng等［15］利用化学气相沉积法在980 ℃，400cm3／min的N2下，汽化蒸发0.1g的Ga制备了β－Ga2O3纳米线.利用单根β－Ga2O3纳米线制作了实现快速响应的O 传感器，图2a示出了该传感器的电流－时间曲线.由图2a可以看出，当没有254nm 的紫外波长照射时，纳米线中的响应率很低，因此其电流也是很小的.由于O2的化学势垒低于β－Ga2O3的导带，当β－Ga2O3纳米线暴露在O2中时，将被化学吸附在其表面，并导致电子从纳米线向O2分子的转移，从而在β－Ga2O3纳米线表面形成O－2离子.由于载流子浓度很低，大部分的自由电子将被吸附的O 所俘获.其后，Xue等［16］以具有大量晶粒边界的单根ZnSnO3纳米线制作了性能优异的O 传感器.当O 的气压从3.7×104Pa降低到1.0×10－4Pa时，流过单根ZnSnO3纳米线的电流则从1.20×10－7μA 迅速增加到3.78×10－1μA，即增加了6个数量级，这种独特的传感特性归因于ZnSnO3纳米线中晶粒边界势垒在不同O2气压下的调制效应，图2b示出了ZnSnO3纳米线的电流随O2气压P的对数变化.其后，Hu等［17］采用肖特基接触实现了ZnO 纳米线O 传感器的超灵敏度和快速响应探测.结果证实，基于肖特基接触的ZnO 纳米线传感器最高的探测灵敏度可达3 235%，探测响应时间为30s，这一灵敏度值是欧姆接触情形的1 085倍.这是因为O 原子在肖特基势垒表面的吸附增加了势垒高度，从而导致了电导的改变.最近，Niu等［18］进一步研究了肖特基势垒结构柔性ZnO 纳米线O 传感器在不同O2气压下传感器的电流随偏置电压的变化.结果显示，在＋1V 偏置条件下，当O2气压从2 128Pa增加到93 100Pa时，其电流将从899nA减至401nA.而在－1V 偏置条件下，在相同变化的O2气压范围内，电流从－106nA减小到－7.92nA.这是由于O的吸附作用，将在ZnO 纳米线表面形成电子的耗尽区，从而减小了纳米线中的载流子密度.特别是O原子在肖特基接触表面的吸附增加了肖特基势垒高度，故使总电流得以减小.

1.3 纳米线CO 传感器

对于CO 气体进行检测，无论在化学分析技术中，还是对人们的日常生活都具有重要意义.Huang等［19］采用PECVD 工艺和后退火处理方法制备了尺寸为φ7×100nm 的SnO2纳米棒，并实验研究了其CO 传感特性.图3a示出了Rair／Rco随温度的变化，其中Rair和Rco分别是该纳米棒在大气和大气中含有1 000mg／L CO 气体时的电阻.可以看出，当温度为250 ℃时，SnO2纳米棒的检测灵敏度达到最大值31.7，不同温度下Rair／Rco比值的这种变化起因于CO 分子在SnO2纳米线表面的吸附和解吸.CuO 纳米线CO 传感器的气敏特性也已经由Liao等［20］研究，图3b示出了100～500mg／L的CuO 纳米线对CO 气体和乙醇的传感特性.可以看出，在相同的浓度下CuO 纳米线对CO 具有更好的传感特性和较短的响应时间（＜10s）.更进一步，这是由于CO 分子吸附在CuO 纳米线表面时，将在Cu2＋空位处形成Cu—CO 化学键.该化学键将对金属贡献出1个电子，同时从Cu向CO 贡献1个电子，因此增强了CO 分子同O 自由基之间的反应，最终导致传感特性的增强.

In2O3纳米线因其独特的气敏特性被应用于CO 气体传感器.当CO 分子在In2O3纳米线表面吸附后，其近表面区域成为电子的耗尽区，由于化学吸附O 原子自由基与CO 气体分子之间的化学反应导致电子向In2O3纳米线中进行转换，因此使其电导发生改变.当CO 的质量浓度为5mg／L时，其响应敏感度为104，响应时间为130s和恢复时间为50s.此后，Zou等［21］研究了掺Mg的In2O3纳米线场效应晶体管的CO 传感特性，发现该传感器具有超好的气敏响应特性，其响应时间可低达4s，探测质量浓度极限为0.5mg／L.

1.4 纳米线NO2 传感器

除了各种类型的H2，O2与CO 纳米线传感器之外，NO2纳米线传感器也已被人们广为研究.β－Bi2O3是一种重要p型半导体，由于它具有独特的光学与电子特性，所以被广泛应用于气体传感器、光伏太阳能电池以及光催化反应等.Gou等［22］采用溶液合成方法制备了Bi2O3纳米线气体传感器，发现它对NO2气体具有很高的探测灵敏度.结果发现，Bi2O3纳米线传感的NO2响应特性远优于Bi2O3纳米带与纳米棒，其气体响应时间短于10s，此值远小于普通的商业NO2传感器.Offermans等［23］采用气－液－固（VLS）生长方法制备了垂直InAs纳米线阵列，并研究了其NO2的气体传感特性，结果显示，当NO2在N2中的质量浓度为0.009～1.700mg／L，10min内可以很容易地探测到质量浓度低达0.115mg／L 的NO2气体，其信噪比大于10.在气体探测过程中器件电流的减小，是因为NO2作为电子受主的作用，因为电荷转移使得表面电子积累层中电子密度减小的缘故.

2011年，Paul等［24］研究了InSb纳米线的NO2探测特性，结果显示，随着NO2浓度的增加，传感器的电阻随之增加，这是由于从InSb纳米线表面向吸附的NO2气体分子发生了电荷转移，使得InSb纳米线表面电子密度将进一步减小.Cuscuna等［25］采用Au催化的PECVD 生长沉积了高密度的Si纳米线，并制作了具有芯片规模的超高灵敏度NO2传感器.该传感器可以探测到低达0.01 mg／L 质量浓度的NO2气体.Sun等［26］采用V 型槽蚀刻方法制备了芯片级SnO2纳米线传感器，并实现了0.05～0.5mg／L 的NO2气体探测.实验发现，当SnO2纳米线由Pt纳米粒子覆盖后，其气敏检测得到了明显改善.

1.5 纳米线其他化学传感器

1.5.1 纳米线H2S传感器

大家知道，H2S是一种剧毒气体，当环境中的质量浓度超过250mg／L时可以导致人的死亡，因此发展具有高灵敏度和高可靠性的H2S传感器是十分必要的.迄今，人们已采用CuO 纳米线、WO3纳米薄膜、ZnO 纳米棒和CuO－SnO2纳米带等制作了H2S气体传感器.而在各类纳米结构H2S传感器中，由V2O5和Ag2O 合成的β－AgVO3纳米线传感器显示出优异的H2S传感特性，质量浓度在50～400mg／L，其检测灵敏度随H2S浓度的增加而单调增强，其传感响应时间仅为20s.Xue等［27］在350 ℃下制备了ZnO种子层，然后利用化学腐蚀的方法制备了ZnO纳米线阵列，并制作了H2S质量传感器.结果表明，随着H2S质量浓度的增加，其灵敏度线性增加，最低探测质量浓度为100mg／L，这是由于随着H2S浓度的增加，可以引起更多的O分子从ZnO纳米线表面被解吸，这样将导致电荷耗尽层厚度的减小，同时使纳米线的电导增加.而当H2S质量浓度超过1 700mg／L后，由于表面吸附空位与H2S质量浓度的相互竞争过程，敏感度随H2S质量浓度的增加呈现出饱和趋势.

1.5.2 纳米线乙醇传感器

在气体传感研究中，乙醇气体的传感特性研究不容忽视，这是因为它在生物、化学和食品工业，特别是在酿酒业和交通安全领域，人们对其有着重要需求.Song等［28］制备了直径为100～150nm 的介观（m）ZnOSnO2混合结构的纳米带，并研究了其乙醇传感特性，其结果表明该纳米带在5～4 000mg／L 时均呈现出了超好的敏感特性和重复性.当乙醇质量浓度为5，50，100，500，1 000，2 000和4 000mg／L 时，其敏感度分别为4，12，8，21，88，155，268和423，其响应时间仅为3s和恢复时间为8s.此外，ZnO－SnO2和ZnO－SnO22种样品在室温300K 下随着乙醇质量浓度的增加，其灵敏度随之增加.当乙醇质量浓度达到10 000mg／L 时，灵敏度出现饱和现象.

1.5.3 纳米线pH 传感器

pH 传感器广泛应用于各类研究中，如环境监测、食品加工以及化学分析等.由于各种纳米线结构具有大的比表面积与表面活性，所以纳米线pH 传感器的研究日渐引起人们的重视.2009年，Avdic等［29］采用Sb纳米线制作了pH 传感器，证实该传感器的灵敏度可达55.9mV／pH，此值接近于理论极限59.15mV／pH，其响应时间仅有10s.最近的2项工作值得注意，一是Ahh等［30］制作了双栅Si纳米线场效应晶体管，二是Upadhyay等［31］采用InAs纳米线场效应晶体管，二者均成功用于pH 的检测.就前者而言，对于双栅场效应晶体管，其检测灵敏度达到了68mV／pH.对于后者来说，其探测灵敏度达到了48mV／pH.

2 纳米线生物传感器

2.1 Si纳米线DNA 传感器

纳米线生物传感器主要用于医学领域的DNA 与各种病毒的检测等，尤其是DNA的定量测定，对于肝炎B病毒或其他疾病的预防具有重要意义.Gao等［32］利用Si纳米线制作了常规场效应晶体管生物传感器，实现了对DNA 的实时和无标记探测.结果指出，随着DNA 浓度的增加，电流的变化随之增加，该传感器能够探测到的极限浓度可低达0.1fmol／L（10－14mol／L）.接着，该小组又研究了具有循环放大作用的Si纳米线传感器的信噪比（SNR）增强特性.当DNA 浓度为1fmol／L时，其SNR值大于20，这是由于其探测信号得到有效增强的缘故.而未加调整的Si纳米线在相同DNA 浓度下，其电流变化是很小的.这意味着，这种Si纳米线生物传感器可用于DNA的快速和无标记探测.除此之外，Chinesa等［33］采用Si纳米线生物传感器完成了复合DNA修复的早期检测，他们证实该纳米传感器能够探测发生在纳米线－液体表面的多线DNA 链的健合.

2.2 纳米线病毒传感器

各类病毒是导致人类患病的最主要诱因之一.在医学领域中，对各种生物毒素的实时快速检测是预防各种疾病发生的有效措施.2009年，Ishikawa等［34］采用In2O3纳米线生物传感器实现了对SARS病毒的检测，其灵敏度可与常规的免疫生物学探测方法相比拟.其后，Gao等［35］采用Si纳米线场效应传感器件，对初态病原（PSA）进行了成功的高灵敏度探测.当电压为0.45V 时传感器具有最好的信噪比.当纳米线的跨导gm＝2 800nS／V 时，所探测到的极限为0.75pmol／L.Huang等［36］采用多晶Si纳米线场效应晶体管生物传感器完成了对PSA 的实时和无标记探测，并研究了该传感器电流随PSA 浓度的变化.结果表明，随着PSA 浓度的增加，其漏电流呈线性增加趋势，最低的探测浓度为5fg／mL.

3 结语

纳米材料具有巨大的比表面积和界面，对外部环境的变化十分敏感，利用纳米固体的界面效应、尺寸效应、量子效应等，制成各种传感器.而纳米线传感器尺寸小、精度高，丰富了传感器的理论，推动了传感器的制作水平，拓宽了传感器的应用领域，如医疗、生物、微电子、信息技术以及国防科技等.作为纳米结构传感器领域的重要组成部分，纳米线传感器受到了人们越来越多的关注，在提高传感器灵敏度和响应时间的同时，还应注意以下几方面的工作：1）新材料和新的异质节接触的研发，制作出选择性好，对单一气体灵敏度高的传感器；2）对现有纳米线传感器的工作原理进一步研究，找到影响传感器灵敏度的关键因素并加以改进，以提高传感器的性能；3）加大对有机／无机混合材料的研究，研制出成本低，响应时间短，稳定性好，功耗低的混合结构传感器；4）研究纳米线传感器在其他领域的应用.随着纳米工艺的不断发展，相信纳米线传感器将会在更广阔的领域得到更深入的研究和应用.

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