操文祥，沈 帆，全继宏，陈 楠，田一平

湖北省环境监测中心站，湖北 武汉 430072

随着中国改革开放的不断推进和经济高速向前发展，环境保护已成为国家的一项基本国策，大气污染治理与大气环境保护则是其中需要重点关注的对象。大气中的气态污染物、气溶胶颗粒物、沙尘物质、温室气体、有机物质、阴阳离子态物质、大气重金属物质等共同影响着我们每时每刻赖以生存的地球大气。近年来，沙尘、雾霾天气逐渐成为大气环境的新现象和问题［1-3］。

中国位于中北亚沙尘区(世界四大沙尘发源区之一)的东南方位。受地质地理、大气环流的影响，中国北方很多区域分布着大片的沙漠、戈壁滩，他们为沙尘天气提供了丰富的沙尘物质来源［4-5］。各种不同程度的沙尘天气对中国中南大部分地区的影响也越来越大［6］，武汉市也不例外。目前，人们对沙尘天气的研究重点较多关注在不同区域沙尘天气的特点分析［7-9］，少部分研究涉及到沙尘天气的输运过程［10］、酸性物质的演变过程［11］、金属元素成分分析［12-13］、沙尘天气大气光学特性的卫星遥感研究［5］、大粒径的沙尘颗粒在沙尘天气中起到的作用［14］等。而对于沙尘天气中的细颗粒则关注较少［15］。针对沙尘天气过程中多种不同粒径颗粒物变化的研究，目前还未发现。

中北亚地区、中国北方沙漠戈壁地区是影响中国沙尘物质的主要来源。扬沙、浮尘、沙尘暴、强沙尘暴天气的影响范围主要是中国的西北、华北、东北地区［1］，北方地区对沙尘的理化特性研究较多，而涉及粒径分布的研究较少，其研究结论都是沙尘暴期间的气溶胶不仅含有大量粗颗粒，而且其中的细粒子含量也大大增加［16-17］。

除了北方地区以外，沙尘时常也影响华中地区，华东、华南地区也未能幸免［1］。相比北方地区，南方地区对沙尘的研究虽然较少，但也各有其特点。2003年，与武汉市相邻的黄石市就在沙尘暴天气对API的影响展开研究，并提出沙尘暴的应对与预报措施［18］。2006年3—4月在江西庐山大气成分观测站观测到的3次沙尘天气过程中，粗颗粒与细颗粒的日均浓度比值出现了显著增大［6］，该特点与武汉地区沙尘天气过程颗粒物粒径的变化有着极其相似之处。2008年5月，厦门受到来自内蒙古地区的沙尘暴袭击，其特点是PM10与二氧化硫浓度显著增大而氮氧化物浓度减小，其成分特征变化也值得深入研究［19］。2009年4月，广州受到一次北方强沙尘暴天气的影响，研究表明，部分重金属成分大幅增多，而水溶性离子成分变化微小［20-21］。2010年3月，杭州受到一次浮尘天气的影响，研究揭示了沙尘气象场的特点和沙尘侵袭的物理过程［22］。

上述研究虽然并未直接针对颗粒物的粒径，但也从其他领域揭示了沙尘过程的理化特征和地域特点。

通过利用湖北省大气复合污染自动监控预警中心的仪器记录的武汉地区一次沙尘天气全过程的数据，揭示沙尘天气不同粒径颗粒物产生的影响，其中包括粗颗粒、细颗粒的不同变化，并推断武汉地区沙尘天气颗粒物粒径可能的分布特征，填补了目前南方地区沙尘天气过程中气溶胶粒径分布研究的空白。

1 仪器数据与研究方法

1.1 研究区域简介

武汉地区位于长江中下游平原中西部，江汉平原东部，地理位置跨越东经 113°41'～115°05'，北纬 29°58'～31°22'，雨量充沛、日照充足、夏季酷热、冬季寒冷，属于亚热带季风性湿润气候。该城市圈工业发达，钢铁、水泥、机械机床、石油化工、纺织等行业分布众多，他们是大气污染物的主要来源。沙尘天气在武汉市发生的频率远低于西北、华北地区。华中、华东地区的沙尘天气主要也是东亚沙尘源地的沙尘输送导致的［10］，武汉地区也不例外。2013年3月9日晚至3月10日白天，武汉全市受到了一次明显的沙尘天气袭击。建成并投入环境监测工作一年的湖北大气复合污染自动监控预警中心记录下了这次沙尘天气的全过程。

1.2 仪器介绍

湖北省环境保护厅大气复合污染自动监控预警中心(以下简称“中心”)设置的监测点位，位于武汉市中心的湖北省环境监测中心站大楼楼顶，周边为生活居民区，周围建有东湖、珞珈山，邻近住宅区、大专院校、中小学、企事业单位等，“中心”利用TEOM系列1405D型颗粒物监测仪(美国)监测大气中的 PM10、PM2.5，使用1405型颗粒物监测仪监测大气中的PM1。两种型号的仪器原理基本相同，均为基于石英微量振荡天平(TEOM)的工作原理，1405D、1405的不同在于1405D利用双通道同时测量 PM10、PM2.5的浓度，而1405是一个通道测量PM1浓度。当大气气溶胶颗粒连续聚集在滤膜上时，滤膜质量增加，其振荡频率同时相应减小，根据质量与频率的相关变化，结合自动记录的大气采样流量数据、温度数据，1405、1405D内部的处理系统会计算出滤膜上所累积的气溶胶颗粒总质量和质量浓度。颗粒物质量与天平振荡频率见式(1)：

式中：dm为质量变化量，K0为质量校准常数，f0为初始时刻频率，ft为t时刻频率。

“中心”同时利用Grimm EDM 180型粒径谱仪(德国)监测大气环境中粒径为0.25～32 μm气溶胶颗粒的数量浓度。Grimm EDM 180利用流量控制泵连续不断抽进包含气溶胶的空气样品，使之通过仪器测量腔内的一束激光，气溶胶颗粒物的测量基于垂直于90度的光散射原理。当测量腔的空气中没有气溶胶颗粒物时，则激光全部通过测量腔到达吸收井。当测量腔的空气中有气溶胶颗粒物时，激光照在上面发生散射，散射光经反射镜聚焦后到达检测器，根据检测器接收到的脉冲信号频率和强弱计算出气溶胶颗粒物的粒径和数量，进而得到不同粒径气溶胶颗粒物的数量浓度。粒径谱仪监测大气中31个粒径通道的气溶胶颗粒物数量浓度，具体31个粒径分布见表1。

表1 Grimm EDM 180型粒径谱仪监测31通道气溶胶颗粒物的粒径分布 μm

1.3 数据描述

湖北省环境保护厅大气复合污染自动监控预警中心一期于2012年7月建成并投入使用，“中心”有多种采样监测仪器，其中包括气态污染物监测仪、大气颗粒物监测仪、气象参数监测仪、大气光学特性监测仪、温室气体监测仪、挥发性有机物质监测仪、大气重金属物质监测仪、大气阴阳离子监测仪等。考虑到各种设备不同的时间分辨率，直接进行分析研究存在数据不同时、不同步的问题，“中心”专门建设了国内领先的系统集成平台和数据库系统，将不同时间分辨率的仪器数据平均成统一的一小时时间分辨率的数据，并集成在同一个系统平台，保存在服务器数据库中，便于直接、同步地查看和比对研究。同时，也单独保存每台仪器的原始数据供单台仪器研究。

采用2013年3月9—10日武汉地区沙尘天气发生期间，“中心”利用TEOM 1405、1405D监测所得的PM10、PM2.5、PM1质量浓度数据与EDM 180粒径谱仪监测的0.25～32 μm多通道气溶胶数量浓度1 h平均的数据，为了便于比较，同时选取了沙尘天气前后各8个小时的数据。考虑到EDM 180粒径谱仪的原理是对单个颗粒进行粒径和数量的监测。因此，将其数量浓度进行简单的转换，成为相对的质量浓度进行研究，在后文中会具体说明。

2 沙尘天气过程

根据湖北省气象服务中心的报道，此次沙尘天气过程于3月9日晚00：00前后出现，3月10日晚19：00空气质量已经恢复到“良”的级别。因此，选取从2013年3月9日16：00至3月10日 20：00逐小时测得的 PM10、PM2.5、PM1与Grimm 180光散射法监测所得的0.25～32 μm多通道的气溶胶颗粒物粒径谱分布进行分析。TEOM 1405、1405D振荡天平法测定的3种颗粒物质量浓度如图1所示。

从图1可以看出，PM10浓度在沙尘发生前为200 μg/m3左右，3月9日晚20：00出现小幅增长至约为350 μg/m3后略微回落。在3月10日凌晨00：00后，PM10浓度呈现爆发式增长，小时值迅速增长到近900 μg/m3，PM10的高浓度持续到凌晨06：00，随后开始缓慢下降，14：00回落至沙尘发生前的 200 μg/m3左右，晚 20：00回落至100 μg/m3，沙尘过程基本结束。

图1 2013年3月9日16：00至3月10日20：00PM10、PM2.5、PM1 小时浓度

反观PM2.5、PM1数据，其变化趋势与PM10有较大不同，但也有各自的特点。PM2.5、PM1浓度在沙尘发生前的变化趋势与PM10比较相似，都在缓慢增长并在3月9日22：00出现了一个较小的峰值，PM2.5、PM1达到了约 160 μg/m3。在 3 月10日00：00—01：00沙尘开始明显影响的时间段，PM2.5的小时值仍在缓慢降低，00：00—06：00从140 μg/m3缓慢降低到 80 μg/m3，到 20：00 沙尘天气结束时，PM2.5下降至 25μg/m3。3月10日00：00—01：00，PM1浓度开始显著降低，迅速从135 μg/m3下降至 35 μg/m3，随后进一步降低到10 μg/m3以下，并持续到07：00后，浓度随后也基本保持在20 μg/m3左右。

从上述结果可以看出，不同粒径的颗粒在沙尘过程中变化趋势也不同，且差异较大。为细致分析不同粒径颗粒在沙尘天气中的具体变化，选用粒径谱仪记录的不同粒径颗粒物随时间变化的数浓度分布。31通道气溶胶颗粒物数量浓度变化的等值线图，见图2。横坐标为时间变化，纵坐标刻度表示不同的通道，自下而上代表了表1中列举的31个通道粒径分布(大于0.25～32 μm)。图中的颜色表示了颗粒的数量浓度，直径为0.25～32 μm的气溶胶颗粒物小时平均数量浓度分布为10－2～107。

图2 2013年3月9日16：00—10日20：00 0.25～32 μm气溶胶颗粒物数量小时浓度(单位：颗/L)

从图2可以看出，不同粒径的颗粒在沙尘开始的3月10日00：00—01：00期间开始显著变化。其中大于5.0 μm的颗粒数量浓度在沙尘天气发生前为10－2～100，在沙尘天气开始的时间段内则显著增长到102以上。小于0.5 μm的颗粒，在沙尘天气发生之前的数量浓度为106～107，在沙尘天气时间段则显著减少到 105。0.5～1.0 μm的颗粒物数量浓度在104～105，仅有小幅增长，而1.0～5.0 μm的颗粒物浓度则从102～103增长到104，也有显著增长。细颗粒的数量浓度大幅减少，粗颗粒则显著增多。沙尘天气过后，各种粒径的颗粒物数量浓度逐渐恢复到沙尘天气之前的水平。

图2是不同粒径颗粒物的数量浓度，如与质量浓度进行比较，需根据颗粒物的粒径和数量浓度将其转换成质量浓度才能进行比较。不同粒径的颗粒物数量浓度与质量浓度有着一定的转换关系，但这个转换关系是在一定的假设条件和经验模式下的，需要较长时间的经验积累过程。考虑到粒径谱仪监测的是不同直径的气溶胶颗粒物，颗粒物的体积与直径呈三次方的关系，而质量等于密度乘以体积。因此，选取了基于某些假设的最简单的转换方法：1)假设密度为恒定常数;2)体积直接与粒径三次方成正比。质量浓度算法见式(2)：

式中：m为颗粒物质量浓度，k为比例常数，n为气溶胶颗粒物的数量，ρ为颗粒物密度常数，d为颗粒物粒径。假设比例常数和颗粒物密度都是固定常数，该公式可简化为

根据式(3)可知，一个PM0.25颗粒的相对质量是0.25×0.25×0.25=0.015 625，而一个PM32颗粒的相对质量是32×32×32=32 768，一个PM32颗粒的相对质量是一个 PM0.25相对质量的2 097 152倍，可见，较大的颗粒物虽然数量少，但质量上却占据主导。

根据式(3)转换后得到的相对质量浓度绘制三维分布图，如图3所示。图3的结果与图2数量浓度的结果相似，粒径大于5 μm的粗颗粒相对质量浓度在3月10日00：00后出现了一次爆发式的增长，沙尘出现之前的相对质量浓度为102～104，沙尘天气过程中，相对质量浓度上升到105以上，当沙尘结束后，粗颗粒浓度迅速减小到与沙尘之前相当的102～104。而小于0.5 μm的细颗粒相对质量浓度在沙尘出现之前为104～105，而在沙尘天气过程中下降为103～104，并稳定较长时间，在沙尘天气之后的一段时间内仍然持续着比之前低一个数量级的相对质量浓度。与数量浓度不同的是，从PM1～PM5的质量浓度也出现了一定程度的增长，而在TEOM颗粒物监测仪(美国)的监测结果里，PM1浓度是迅速降低的，而PM2.5浓度是缓慢降低的。这个区别可能在于PM2.5的概念是直径小于2.5 μm的颗粒。而在Grimm 180粒径谱仪中，监测的是大于某个粒径颗粒数(如大于2.5 μm)，这两者的区别使得在监测结果中有着小的差异，在明显的粗细颗粒分类上两者监测的结果是相似的。

图3 2013年3月9日16：00—10日20：00相对质量浓度三维分布

根据上述结果发现，当沙尘过程开始的时候，两种不同的监测仪器都监测到粗颗粒显著增多、细颗粒显著减少，在沙尘过程中，粗颗粒浓度增大使得空气质量下降非常明显，当沙尘天气结束时，粗颗粒逐渐恢复到沙尘天气之前的浓度，而细颗粒浓度比沙尘过程前显著偏低。沙尘天气过后一段时间，细颗粒仍然维持了低浓度，是这次武汉地区沙尘天气过程的又一显著特点。

3 总结

1)联合应用粒径谱仪、环境空气颗粒物监测仪，针对沙尘天气过程中31种粒径分布(0.25～32 μm)的气溶胶进行了数量浓度、质量浓度的研究，对中国南方地区沙尘过程中颗粒物粒径研究进行了补充。

2)武汉地区沙尘天气过程中，粗颗粒出现了明显增多，细颗粒却明显减少，粗颗粒变化的监测结果与国内北方沙尘天气普遍一致，而细颗粒变化则与粗颗粒相反。细颗粒物浓度的降低和持续可能是武汉地区沙尘天气下颗粒物变化的显著特点。

3)根据粒径谱仪的监测结果可知，无论是数量浓度还是相对质量浓度的结果，在沙尘天气过程中粗颗粒的增加主要体现在PM5以上的颗粒，而细颗粒的减少主要体现在PM0.5以下的颗粒。

沙尘暴的发生和研究虽在中国北方较为普遍，而在华中、华东、华南地区，沙尘暴的理化特征也各有特点。沙尘暴袭击的范围较广，对不同地区的影响之大，亟待开展更全面、更细致的研究，从而揭示其本质变化和地域特征，有效开展沙尘暴的预警预报工作，守护共有的蓝天。

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