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制备条件对CuCl/HMS催化甲醇液相氧化羰基化反应的影响

2014-10-13程庆彦李晶晶王延吉赵新强柴博瀚

河北工业大学学报 2014年4期
关键词:催化剂

程庆彦,李晶晶,王延吉,赵新强,柴博瀚

(河北工业大学 化工学院,天津 300130)

近几十年来,广泛受到国内外关注的环保型绿色化工产品——碳酸二甲酯(dimethyl carbonate,简称DMC),被誉为有机合成的“新基石”[1],并于1992年在欧洲被注册为无毒化学品[2].在众多合成DMC的方法中,甲醇氧化羰基化法制备DMC由于具有工艺简单、环境污染少等特点而成为国内外研究开发的重点[3],该方法不仅在热力学上十分有利,原子利用率高达80%[4],而且具有原料来源广泛,成本低廉的优势[5].

HMS分子筛是一种短程有序排列的中孔六角分子筛[6],其合成简便,扩散性能优越,并且由于氢键的作用,使其具有较厚的孔壁,进而具有更高的热及水热稳定性[7].HMS分子筛具有较高的吸附容量、热稳定性和较短的孔道长度,特别有利于反应物分子和产物分子的扩散,作为催化剂的载体有广阔的应用前景[8-10].

微波固相法利用微波作为一种非电离电磁能,具有快速加热及特殊的选择性等特点,基于金属盐类或金属氧化物在大比表面积载体上自发分散的原理,将活性组分与分子筛进行机械混合,通过微波辐射对其加热来引发固态离子交换反应,从而可制备高负载量的催化剂[11].与传统方法相比,微波固相法制备的催化剂不仅活性组分负载量大、分散度高、处理时间短,还避免了载体骨架结构在高温下坍塌[12].CuCl是一种强微波吸收体,在微波场中快速升温,易于分散到载体表面上[13].本文采用微波固相法制备CuCl/HMS负载型催化……

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