黄 涛, 冯潇妍, 戴梅玲, 潘雨倩, 田久英, 卢菊生

(江苏师范大学 化学化工学院; 江苏省功能材料绿色合成重点实验室,江苏 徐州 221116)

汽车尾气给人类生存环境带来的严重污染已引起了世界各国的高度重视.三效净化催化剂(three-way catalyst,TWC)是消除汽车尾气污染的一种有效手段[1-2].以CeO2为主体的各类复合储氧材料在汽车尾气净化催化剂等研究领域倍受关注，其中CeO2-ZrO2(CZ)固溶体因具有较高的储氧及抗老化性能而得到广泛应用[3-6].然而,当温度高于1000 ℃时,CZ的比表面积迅速下降,低于10 m2·g-1,不能满足汽车尾气净化催化剂的高温工作要求.为了解决此问题,Kaspar等[7]提出用CeO2-ZrO2等稀土材料与Al2O3相互改性,制备CeO2-ZrO2-Al2O3复合储氧材料,使其兼有储氧材料的高储氧性和Al2O3耐高温、高比表面积的共同优点.Morikawa等[8]认为,Al2O3能在CeO2-ZrO2复合氧化物中形成扩散障碍层,阻止高温条件下CeO2-ZrO2复合氧化物粒子的聚结和长大,从而提高了其热稳定性.另外,研究表明,用稀土元素La,Nd,Y或Pr部分替代Ce原子,不仅可以增加材料的氧缺陷数目和储氧能力[9-12],而且提高了γ-Al2O3向α-Al2O3的相转变温度[13-14].Pr4+的离子半径与Ce4+相近,而且PrO2具有立方萤石结构,所以Pr特别容易与Ce形成固溶体.因此,制备新型的掺杂镨(Ce,Zr,Al)O2固溶体对于提高汽车尾气净化三效催化剂的高温热稳定性和降低冷启动时催化剂的起燃温度的性能具有研究价值.另外,(Ce,Zr,Al)O2复合氧化物材料的粒径尺寸、形貌、表面缺陷和晶相等微观结构对其性能具有较大的影响.因此，制备出性能优良的掺杂谱(Ce,Zr,Al)O2纳米固溶体复……