薛文博,付 飞,王金南*,贺克斌,雷 宇,杨金田,王书肖,韩宝平

(1.环境保护部环境规划院,国家环境规划与政策模拟重点实验室,北京 100012；2.中国矿业大学环境与测绘学院,江苏 徐州 221008；3.清华大学环境学院,国家环境保护大气复合污染来源与控制重点实验室,北京 100084)

基于全国城市PM2.5达标约束的大气环境容量模拟

薛文博1,2,付 飞1,王金南1*,贺克斌3,雷 宇1,杨金田1,王书肖3,韩宝平2

(1.环境保护部环境规划院,国家环境规划与政策模拟重点实验室,北京 100012；2.中国矿业大学环境与测绘学院,江苏 徐州 221008；3.清华大学环境学院,国家环境保护大气复合污染来源与控制重点实验室,北京 100084)

基于第3代空气质量模型WRF-CAMx 和全国大气污染物排放清单,开发了以环境质量为约束的大气环境容量迭代算法,并以我国333个地级城市PM2.5年均浓度达到环境空气质量标准(GB3095-2012)为目标,模拟计算了全国31个省市区SO2、NOx、一次PM2.5及NH3的最大允许排放量.分析结果表明,以城市 PM2.5年均浓度达标为约束,全国 SO2、NOx、一次 PM2.5和 NH3的环境容量分别为1363.26×104,1258.48×104,619.04×104,627.71×104t.2010年全国实际SO2、NOx、一次PM2.5和NH3排放量分别超过环境容量的66%、81%、96%、52%.空气污染较严重的河南、河北、天津、安徽、山东及北京6省市4项污染物排放量均超过环境容量1倍以上,环境容量严重超载区域与PM2.5高污染地区具有显著的空间一致性.

CAMx；PM2.5；空气质量达标；环境容量

大气环境容量是指一个区域在某种环境目标(如空气质量达标或酸沉降临界负荷)约束下的大气污染物最大允许排放量.大气环境容量在我国一直被作为支撑国家大气污染物总量控制和空气质量管理的重要依据.围绕不同环境目标下的大气环境容量,我国学者已开展了许多研究工作.任阵海等[1]模拟了全国城市 SO2年均浓度达标下的SO2最大允许排放量约为1200万t;基于郝吉明课题组[2-4]酸沉降临界负荷研究成果,柴发合等[5]计算了硫沉降临界负荷约束下的全国SO2环境容量约为1700万t.在区域和城市层面也有诸多大气环境容量的研究案例,如李云生等[6]核算了113个环保重点城市SO2年均浓度达标下的 SO2最大允许排放量;王金南等[7]根据主体功能区划类型核算了 SO2年均浓度达标下的SO2最大允许排放量;李莉等[8]通过CAMQ空气质量模型计算了河北省滦县PM10、SO2和NO2在不同达标率下的大气环境容量,并分析了环境容量的季节性变化特征.这些研究主要以 SO2、NO2、PM10环境浓度达标或不超过酸沉降临界负荷为约束条件,采用的方法主要包括A-P值法、线性优化法及模型模拟法等线性分析方法[9-14].

由于我国2012年对《环境空气质量标准》[15]进行修订,PM2.5成为影响我国城市空气质量达标的首要污染物,环境空气中的 PM2.5标准限值相比 SO2、NO2、PM10成为更严格的约束,因此从我国空气质量管理的需求出发,亟需以 PM2.5达标为约束核算大气环境容量,为大气污染物减排提供科学依据.而由于 PM2.5是由污染源排放的SO2、NOχ、一次PM2.5、NH3、VOCs等多种污染物经化学转化形成,并可随大气的流动进行长距离传输.薛文博等[16]的研究表明我国 31个省、市、自治区PM2.5年均浓度受外来源贡献最高可达 70%以上,且 PM2.5中各化学组份的跨区域输送特征存在显著差异,因此传统的基于线性分析的环境容量核算方法不适用于计算以PM2.5达标为目标的多污染物环境容量.本研究在第 3代空气质量模型 WRF-CAMx基础上建立了环境容量迭代计算方法,开发了以 PM2.5达标为约束的多污染物环境容量计算系统,以我国 333个地级城市 PM2.5年均浓度达标为约束目标,计算了全国31个省市区SO2、NOχ、一次PM2.5及NH3的最大允许排放量,并分析了全国、重点区域及各省市区2010年大气环境容量超载率,定量描述了我国SO2、NOχ、一次PM2.5及NH3环境容量及超载率的空间分布特征.

1 方法与数据

为计算 PM2.5年均浓度约束下的环境容量,本研究针对PM2.5中关键组分(硫酸盐、硝酸盐、一次 PM2.5和铵盐)分别进行分析.在 WRFCAMx模型的基础上,设计了迭代算法,分别对PM2.5中关键组分进行迭代计算.

1.1 算法设计

本研究以全国地级城市PM2.5年均浓度达标为目标,采用数值模型迭代法计算全国各省市区大气环境容量,技术路线如图1所示,迭代循环过程如下:

图1 环境容量模拟技术路线Fig.1 Technology roadmap of environmental capacity modeling

(1) 基准情景 PM2.5年均浓度模拟.基于CAMx模型搭建适用于全国尺度的空气质量模拟系统,模拟2010年全国PM2.5及关键组分年均浓度.

(2) PM2.5及关键组分达标限值设定.依据《环境空气质量标准》(GB3095-2012)[15]规定的PM2.5年均二级标准及2010年333个城市硫酸盐、硝酸盐、一次PM2.5、铵盐占PM2.5平均比例,设置PM2.5、硫酸盐、硝酸盐、一次PM2.5、铵盐年均达标限值分别为35、5.34、5.34、20.76、3.56µg/m3.

(3) PM2.5年均浓度达标判别.对于2010年基准情景 PM2.5年均浓度已达标城市,基于空气质量反退化原则,其环境容量即现状排放量;对于2010年基准情景未达标城市制定削减方案,迭代计算,直至PM2.5年均浓度介于32～35µg/m3之间.

(4) 削减方案制定.SO2、NOχ、一次 PM2.5及NH3排放与 PM2.5浓度呈非线性关系.对于未达标城市,基于曲线是由一系列直线段构成的原理,假定污染物在一定减排范围内,其排放量与 PM2.5浓度呈线性关系,根据硫酸盐、硝酸盐、一次 PM2.5及铵盐年均浓度与达标限值之间的比值,分别制定SO2、NOχ、一次PM2.5及NH3的减排方案;

(5) 排放清单生成.基于空间差异化的SO2、NOχ、一次PM2.5及NH3削减方案,迭代创建新的多污染物排放清单;

(6) 数值模型迭代.利用新生成的多污染物排放清单,模拟新的削减方案下全国 PM2.5及关键组分年均浓度,然后重复(3)(4)(5)过程,直至所有城市PM2.5年均浓度达标,得到SO2、NOχ、一次PM2.5及NH3环境容量.

1.2 模型设置

本研究大气环境容量迭代计算方法建立在WRF-CAMx模型的基础上,WRF、CAMx模型设置如下:

(1) 模拟时段:模拟时段为2010年1、4、7、10四个月份,模拟时间间隔为1h.

(2) 模拟区域:CAMx模拟区域采用Lambert投影坐标系,中心经度为103°E,中心纬度为37°N,两条平行标准纬度为25°N和40°N.水平模拟范围 为 X 方 向 (-2682～2682km)、 Y 方 向(-2142～2142km),网格间距 36km,共将模拟区域划分为150×120个网格,研究区域包括中国全部陆域范围.模拟区域垂直方向共设置9个气压层,层间距自下而上逐渐增大.

(3) 气象模拟:CAMx模型所需要的气象场由中尺度气象模型 WRF提供[17],WRF模型与CAMx模型采用相同的空间投影坐标系,但模拟范围大于CAMx模拟范围,其水平模拟范围为X方向(-3582km～3582km)、Y方向(-2502km～2502km),网格间距 36km,共将研究区域划分为200×140个网格.垂直方向共设置 28个气压层,层间距自下而上逐渐增大.WRF模型的初始输入数据采用美国国家环境预报中心(NCEP)提供的6h一次、1°分辨率的FNL全球分析资料[18].WRF模型模拟结果通过 WRFCAMx程序转换为CAMx模型输入格式.

(4) 模型参数:WRF模型、CAMx模型参数设置及模型模拟结果的可靠性验证见前期研究成果[16,19-20].

(5) 排放清单:CAMx模型所需排放清单的化学物种主要包括 SO2、NOχ、颗粒物(PM10、PM2.5及其组份)、NH3和VOCS(含多种化学组份)等多种污染物.SO2、NOχ数据来源于2010年全国污染源普查数据[21-22],人为源颗粒物(含PM10、PM2.5、BC、OC等)、NH3、VOCs(含主要组份)等排放数据采用2010年清华大学MEIC排放清单[23],生物源VOCs排放数据源于全球排放清单GEIA[24],具体处理过程见前期研究成果[16,19-20].

2 结果与讨论

2.1 全国环境容量

模拟结果表明,全国所有地级城市PM2.5年均浓度达标下SO2、NOχ、一次PM2.5及NH3环境容量分别为1363.26×104t、1258.48×104t、619.04× 104t和627.71×104t.以2010年为例,SO2、NOχ、一次PM2.5及NH3排放量超载率分别为66%、81%、96%、52%,超载率计算方法见公式1.

式中:η为环境容量超载率,%;E为某年各种大气污染物实际排放量,×104t;Q为各种大气污染物环境容量,×104t.

以2010年大气污染物排放量为基础,使用WRF-CAMx模型对全国PM2.5年均浓度进行了模拟,结果表明333个地级城市中PM2.5年均浓度超标率约为70%.333个城市的PM2.5年均浓度呈双峰分布特征,其中超标城市 PM2.5年均浓度集中在100µg/m3左右,达标城市PM2.5年均浓度集中在 32µg/m3附近.以临界于环境容量的排放量为基础,使用WRF-CAMx模型对全国PM2.5年均浓度进行模拟表明,全国SO2、NOχ、一次PM2.5及NH3排放量达到环境容量时,依然有部分网格PM2.5年均浓度超过35µg/m3,最高达到38µg/m3,但各地级城市所处网格 PM2.5年均浓度均小于35µg/m3.相比 2010年情景,333个城市的 PM2.5年均浓度呈单峰分布特征,PM2.5年均浓度集中在32µg/m3附近,其中中东部大部分区域PM2.5年均浓度介于 20～35µg/m3之间,PM2.5浓度空间分布的差异性显著降低.PM2.5年均浓度空间分布特征及地级城市分布频率见图2、图3所示.

图2 全国PM2.5年均浓度分布Fig.2 Distribution of annual average PM2.5concentration

图3 333个地级城市PM2.5年均浓度分布特征Fig.3 Distribution characteristics of annual average PM2.5concentration of 333 cities

2.2 各省环境容量

大气环境容量主要取决于环境对污染物的自净能力与自净空间.模拟结果表明各省市间SO2、NOχ、一次PM2.5及NH3环境容量存在较大差异,其中 SO2环境容量较大的省份有内蒙古、山西、辽宁、山东,其环境容量均超过70×104t,西藏、海南、北京及天津市 SO2环境容量较小,均低于10×104t;NOχ环境容量大于60×104t的的省份依次为内蒙古、广东、山西及江苏省,西藏、北京、海南、青海NOχ环境容量均小于10×104t;一次PM2.5环境容量高值区主要集中在内蒙古、广西及广东等省市,低值区主要包括西藏、北京、海南及天津等省市;NH3环境容量高值省市依次为云南、内蒙古、四川等,而北京、天津、上海等省市NH3环境容量相对较小.全国各省市大气环境容量见表1.

按照各省市SO2、NOχ、一次PM2.5及NH3超载率大小将超载程度分为五个等级,分类结果见表2所示.重点区域中,京津冀地区为严重超载区域,北京、天津、河北SO2、NOχ、一次PM2.5超载率均大于150%,NH3超载率均大于100%;长江三角洲地区为一般超载区域,上海、江苏、浙江SO2、NOχ、一次PM2.5超载率均介于50%到150%之间,NH3超载率介于50%到100%之间;珠江三角洲地区为轻度超载区,广东省SO2、NOχ、一次PM2.5及NH3超载率均小于50%;31个省市区中,空气污染较严重的河南、河北、天津、安徽、山东及北京6省市4项污染物排放量均超过环境容量 1倍以上,空气污染较轻的省市环境容量超载率明显偏小,其中海南和西藏所辖地市空气质量达标,SO2、NOχ、一次PM2.5及NH3均未超载.上述结果表明,不同省份、不同污染物环境容量超载程度均存在显著差异,因此,以 PM2.5达标为目标控制多种大气污染物排放,需要进一步强调不同区域减排目标的差异化管理,确保污染减排与环境质量紧密挂钩.各省市环境容量超载程度分级见表2,超载率空间分布见图4.

2.3 不确定性分析

由于多种污染物的化学反应和长距离物理输送,污染物排放量和 PM2.5浓度间存在很强的非线性关系.因此,气象条件、排放清单、PM2.5组分平衡的假设等因素均会对模拟结果造成影响.本次研究的不确定性主要来源于3个方面:

(1) 气象条件.本研究在2010年的气象场基础上进行WRF-CAMx模型迭代计算,结果仅能代表2010年气象条件下全国及各省的大气环境容量;在极端气象条件下(如2013年),大气容量可能大幅降低.因此,在进一步研究中,有必要对典型和极端气象条件进行筛选,并在此基础上研究大气环境容量.此外,在计算过程中选取了 2010年1月、4月、7月、10月4个月份,分别代表一年四季进行模拟,并通过对 4个月的模拟结果取平均值,得到全年平均浓度.虽然对4个月份的模拟结果进行平均是空气质量模拟研究中常见的方法,但是1月、4月、7月和10月并非在全国所有地区都能代表四季,这种平均的方法可能对部分省市的大气环境容量计算结果造成一定的影响.

(2) VOCs排放及其影响的大气化学反应.VOCs在大气中经光化学反应可转化为二次有机气溶胶(SOA),但现有的第 3代空气质量模型对于SOA生成及转化过程的模拟表现均不如无机气溶胶,表现在模型模拟的PM2.5中SOA的质量浓度低于实验观测结果.由于模型模拟中,SOA的质量浓度对 VOCs的排放不够敏感,本研究未把 VOCs纳入迭代计算中,仅考虑了PM2.5达标对SO2、NOχ、一次PM2.5和NH3排放量的约束,未考虑对VOCs排放量的约束.除此之外,VOCs排放对大气氧化性会造成影响,从而影响 SO2、NOχ等气体向无机气溶胶的转换速率,由于模型的因素,这个影响在本研究中也未考虑.这些都在客观上将导致 SO2、NOχ、一次 PM2.5和NH3环境容量被高估.

表1 4种污染物大气环境容量(×104t)Table 1 Atmospheric environmental capacity of 4 pollutants (×104t)

图4 2010年排放量超载率空间分布Table 4 Spatial distribution of overload rate of 2010 emission

(3) PM2.5中化学组份的平衡.2013年我国仅有74个城市开展PM2.5监测,且74个城市中大多数城市未进行 PM2.5化学组分观测,无法准确掌握全国 PM2.5的化学组分构成,因此在本研究中,难以根据各城市PM2.5中组分的差异,设置PM2.5达标时其硫酸盐、硝酸盐、一次PM2.5及铵盐等关键组分的浓度阈值,而是根据我国已有少量观测结果,结合PM2.5达标要求,人为设置了硫酸盐、硝酸盐、一次PM2.5及铵盐的浓度约束条件.这对部分省市的环境容量计算结果可能造成影响,但是对全国的SO2、NOχ、一次PM2.5和NH3环境容量计算结果影响相对较小.

3 结论

3.1 全国所有地级城市 PM2.5年均浓度达标下SO2、NOχ、一次PM2.5和NH3的环境容量分别为 1363.26×104t、1258.48×104t、619.04×104t和 627.71×104t,2010年我国SO2、NOχ、一次PM2.5和 NH3排放量分别超过环境容量 66%、81%、96%、52%.

3.2 重点区域环境容量超载率由大到小依次为京津冀、长江三角洲、珠江三角洲,各省市区中河南、河北、天津、安徽、山东及北京6省市4项污染物排放量均超过环境容量1倍以上.

3.3 全国31个省市区SO2、NOχ、一次PM2.5和NH3排放量如全部控制在环境容量以内,依然有部分网格PM2.5年均浓度超过35µg/m3,最高达到38µg/m3,但所有地级城市所在网格PM2.5年均浓度均小于35µg/m3.

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Modeling study on atmospheric environmental capacity of major pollutants constrained by PM2.5 compliance of Chinese cities.

XUE Wen-bo1,2, FU Fei1, WANG Jin-nan1*, HE Ke-bin3, LEI Yu1, YANG Jin-tian1, WANG Shu-xiao3, HANG Bao-ping2
(1.State Key Laboratory of Environmental Planning and Policy Simulation, Chinese Academy For Environmental Planning, Beijing 100012, China；2.School of Environmental Science and Spatial Informatics, China University of Mining and Technology, Xuzhou 221008, China；3.State Environmental Protection Key Laboratory of Sources and Control of Air Pollution Complex, School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084, China). China Environmental Science, 2014,34(10)：2490～2496

An iterative algorithm was developed to assess the atmospheric environmental capacity governed by air quality targets, based on the third generation air quality model WRF-CAMx and national emission inventory of major air pollutants. The atmospheric environmental capacity of SO2, NOχ, primary PM2.5and NH3emissions by provinces were calculated with the constrain of annual average ambient PM2.5concentration standard (GB3095-2012). The results indicated that the national carrying capacity of SO2, NOχ, primary PM2.5and NH3emissions was 1363.26×104t, 1258.48×104t, 619.04×104t, and 627.71×104t. The actual emissions of SO2, NOχ, primary PM2.5and NH3in year 2010were 66%, 81%, 96%, and 52% higher than the carring capacity. The emissions of these four types of air pollutants came from provinces that were severely polluted, such as Henan, Hebei, Tianjin, Anhui, Shandong, and Beijing, were exceeded 100% over its carrying capacity.

t：CAMx；PM2.5；ambient air quality compliance；environmental capacity

X513

：A

：1000-6923(2014)10-2490-07

薛文博(1981-),男,陕西宝鸡人,副研究员,博士研究生,研究方向为空气质量模型、排放清单、环境卫星遥感及大气污染控制对策等.发表论文30余篇.

《中国环境科学》获评“百种中国杰出学术期刊”

《中国环境科学》编辑部

2014-08-17

环境保护公益性行业科研专项(201209001);国家自然科学基金(713401154)

* 责任作者, 研究员, wangjn@caep.org.cn

《中国环境科学》2012年被中国科学技术信息研究所评为“2011年度百种中国杰出学术期刊”.“百种中国杰出学术期刊”是根据中国科技学术期刊综合评价指标体系进行评定的,包含总被引频次、影响因子、基金论文比、他引总引比等多个文献计量学指标.