史晋森,孙乃秀,叶 浩,章如东

(兰州大学大气科学学院,半干旱气候变化教育部重点实验室,甘肃 兰州730000)

青海高原季节性降雪中的黑碳气溶胶

史晋森*,孙乃秀,叶 浩,章如东

(兰州大学大气科学学院,半干旱气候变化教育部重点实验室,甘肃 兰州730000)

对青海高原2012年季节性降雪进行采集.6个采样点集中在青海高原东南部地区,共包括36袋雪样.从分析结果可知,青海高原东南部地区季节性降雪中含有较多的沙尘,滤膜颜色多为土黄色.6个采样点雪中的黑碳浓度为(184±123)ng/g,表层雪的黑碳浓度范围是59～238ng/g,平均值为152ng/g.通过后向轨迹聚类分析知道气流主要来自南亚和青藏高原地区,有少部分是来自塔克拉玛干沙漠和戈壁地区.

黑碳；季节性降雪；青海高原；反照率

黑碳气溶胶是由于生物(如木材,秸秆等)和化石燃料(汽油,柴油等)的不完全燃烧产生并进入大气的颗粒物质[1],虽然在大气气溶胶中所占的比例较小,但它是大气气溶胶的主要光吸收组分[2],对可见光到红外的波长范围内的太阳辐射都有强烈的吸收效应,影响局地和全球的气候效应.黑碳气溶胶经过长距离传输并通过干沉降和湿沉降(如降雪和降雨)最终到达地表[3-4],这是黑碳传输到积雪中的重要机制[5].雪表面对太阳辐射有很强的反照率[6],雪中如果含有少量的吸收性物质,例如黑碳,就会大大降低雪的反照率,从而降低地表反照率,使地表吸收更多的太阳辐射,导致区域和全球气候变化及水循环[4,7-9].最近的模式研究结果表明雪冰中黑碳的辐射效应是 20世纪气候变化的主要人为强迫因素[10],导致北极和整个北半球温度升高[4,8,11].雪中黑碳浓度和雪表面反照率之间关系已经通过控制试验和辐射传输模式[9,12-15]得到确定,但这些模式和试验结果都需要实际观测结果进行对比验证,尤其是对气候变化来说,雪冰中的黑碳是评估各种辐射强迫中最不确定的因子之一[16].在北极的积雪中已经检测出黑碳,这些黑碳主要源于人类活动,并且成为北极雪盖的主要吸光物质[17-20].最近的研究表明,黑碳在中纬度地区的影响作用更强烈,主要是因为中纬度地区更靠近黑碳排放源区,黑碳的辐射强迫作用会影响雪的消融时间和速率[21-22].目前,在中纬度地区对季节性降雪中的黑碳观测比较有限,已开展过相关研究的地区主要集中在北美地区[17,23-25]和欧洲[26-29],我国对雪冰中黑碳的观测主要集中在青藏高原,祁连山脉和新疆的冰川[30-34].Xu等[30]2001～2004年首次对中国西部部分冰川上的表层雪样进行采集并分析,表明除帕米尔高原地区,积雪中的黑碳和有机碳浓度自东向西,自北向南呈现出明显的减小趋势.2004～2006年夏秋季节明镜等[33-34]从青藏高原和新疆地区9条冰川上采集表层雪样并分析,知道我国西部雪冰中黑碳的平均浓度为 63ng/g,高于北半球其他中高纬度地区的实测结果.以往的这些研究都主要集中在高山冰川地区,而针对我国冬季季节性降雪中黑碳的研究却很少,处于刚刚起步阶段.

2010年,SACOL[35]团队首次在中国北方地区开展了大范围的冬季季节性积雪中黑碳测量试验[36],范围涉及吉林、长春、黑龙江、甘肃、内蒙古和青海6省,试验结果表明我国东北地区积雪中的黑碳含量随着纬度的增高而降低, Wang等[37]对采样样品的化学分析结果也证明了一点.延续2010年的试验,2012年在新疆天山和阿勒泰山地区,以及青海高原东南部地区进行大范围的季节性降雪中黑碳测量试验,叶浩等[38]对新疆地区的采样结果已经进行了初步分析,而进一步的化学分析正在进行.

本文主要对2012年试验中青海高原东南部的 6个采样点积雪中的黑碳进行初步分析,并用气流后向轨迹模式聚类分析黑碳气溶胶的主要来源.

1 雪样采集与处理

1.1 雪样采集

2012年1～2月,在青海和新疆的38个点进行了季节性降雪样本的采集,其中 6个点位于青海高原,32个点位于天山和阿勒泰山地区,图1标注了2010年(点1～46)和2012年(点47～86)两次试验的采样点,其中点47～52是2012年青海采雪点.由于受到试验条件的限制,青海高原的西南部地区没有采集雪样本(以下简称雪样),西北部地区在2012年1月降雪较少,没有采集雪样.

图1 2010和2012年试验采雪点分布Fig.1 Snow sampling locations in 2010 and 2012

青海的 6个采样点均远离城镇和道路,避开人为的影响,目的是使样品更具代表性,能代表一定范围的雪样.在每个采样点采集雪样时,分别从垂直雪坑剖面上,左右间隔为50cm取2次雪样,计算雪样中黑碳浓度时用两个雪样的平均值.每次取雪样时,通常是从顶层到底部每间隔5cm的深度依次分层取样,这种采样方法获得的黑碳浓度可以代表相对层的黑碳含量.如果雪层有明显的分层结构,且每层厚度不足5cm,将按照分层来采集雪样.在雪样采集过程中如果伴随着降雪,那么表层的新雪要单独作为一层样本,其中具有代表性的 52采样点.在有些采样点,雪非常薄且伴有强风,雪样只能从风吹的堆积雪中分层采集,其中代表性的是47和49采样点,51采样点表层雪也为吹雪.所有采集到的雪样均保存在塑料袋中并多层包裹,试验中所使用塑料袋的成分对雪样试验的分析结果不产生影响[39].在分析之前,雪样都保持冷冻状态,防止其融化影响分析结果.在采集雪样的同时,测量并记录相应雪样层的温度和密度,按照雪剖面分层5cm测量一次,不足5cm的层不做测量.

1.2 雪样处理

青海高原6个采样点共采集雪样36袋,并在西宁市无烟宾馆设立的临时实验室对雪样进行处理.雪样通过滤膜滤技术[17,20,36]进行处理.

雪样的处理过程是首先将雪样从塑料袋中取出放入烧杯中,用微波炉迅速加热使其快速融化,这样可使黏附在烧杯壁上的黑碳颗粒物降至最少.之后用注射器吸取定量体积的雪水,立即用0.4µm的微孔滤膜过滤,用锥形瓶盛过滤液,用手动真空泵使锥形瓶处于低压状态,加速雪水过滤.在过滤每包样品后,用60mL的瓶子分别保存50mL左右过滤前和过滤后的雪水,在瓶子中滴入一滴三氯甲烷并重新冷冻保存起来,用于今后做进一步的化学分析[37].过滤后的滤膜阴干后,与 Clarke等[17]提供的已知黑碳含量的标准滤膜样本进行视觉对比,以此估计雪样滤膜的单位面积黑碳质量.雪水通过滤膜时,由于水中存在气泡,会使得有些滤膜边上留下小的空白斑,这时需要对滤膜的面积进行订正.如图 2所示,其中黑色部分表示滤膜上空白斑,滤膜的实际面积计算如下:

式中:S表示滤膜实际面积,cm2;r1为滤膜半径, mm;r2为滤膜中心到空白区域边界的距离,mm;θ为空白区域对应的圆心角,°.

根据通过滤膜的雪水体积,可计算出雪样中的黑碳浓度，计算公式如下：

式中:c表示黑碳浓度,ng/g;m表示单位面积黑碳质量,µg/cm2;S表示滤膜实际面积,cm2;V表示通过滤膜的雪水体积,mL;以这种方法获得的黑碳浓度称为视觉等量黑碳浓度(以下简称黑碳浓度).在后面的研究中,将利用分光光度计法[38-39]对过滤滤膜做进一步的分析,并与视觉估计值进行对比.Clark等[17]和Doherty[20]的研究结果表明,大约15%的黑碳颗粒物会通过0.4µm的滤膜,因此估算出的相对黑碳浓度要乘以 1.15以补偿滤膜漏掉的黑碳.

图2 存在空白斑的滤膜Fig.2 Filter with little blank spot

2 结果与讨论

6个采样点集中分布在青海省的东南部,分别位于青海省藏族自治州兴海县,青海省果洛藏族自治州玛多县,玛沁县,甘德县和同德县.采样点的信息以及从各采样点获得雪样的表层雪黑碳浓度和总体雪样平均黑碳浓度列于表 1中,雪样密度和温度列于表2中.6个采样点除52采样点海拔高度接近4000m,其余5个点海拔高度均在4000m以上.

从表1左右比率范围可以知道采样点的左右两部分雪样的黑碳浓度存在一定的误差, 其主要原因是雪样中的杂质分布不均匀.青海6个采样点表层雪的黑碳浓度范围是 59～238ng/g, 其平均值为152ng/g,大于新疆32个采样点表层雪的黑碳浓度平均值 116ng/g[38],和青藏高原腹地表层雪黑碳浓度88±25ng/g[34]比起来,值偏大. 6个采样点中新雪中黑碳浓度最小值为59ng/g,大于Xu等[30]在青藏高原采集的新雪中的黑碳浓度.

表1 采样点基本信息Table 1 Basic information of sampling site

表2 采样点雪样密度和温度的统计信息Table 2 Statistics of snow density and temperature at each sampling site

图3 47～52采样点黑碳浓度垂直分布Fig.3 Vertical profiles of BC concentrations at sites 47～52

除52采样点外,其余5个采样点的雪样过滤滤膜均呈现土黄色,和新疆和东北的雪样过滤的灰色和黑色不同,土黄色说明雪样中沙尘含量较大,灰黑色说明雪样中的颗粒物主要是黑碳成分. 52采样点雪样过滤滤膜的颜色呈现灰色,说明雪样中的颗粒物主要是黑碳成分.

从表 2可知,新降雪的密度较小,普遍小于0.2g/cm3,而其他雪的密度较大,普遍大于0.2g/cm3.雪层温度没有明显的规律,主要和当时的天气状况和地面热量交换有关.

雪中黑碳浓度与空气中的黑碳浓度以及干湿沉降过程(降雪的强度、频率和持续时间)有关,同时雪的升华和消融也会影响雪中黑碳含量,可使黑碳富集在雪层中.图3是6个采样点黑碳浓度的垂直分布,其中47采样点雪样是从吹雪堆中采集,可视范围的积雪覆盖率大约为50%,有大片裸露的草地,当地沙尘和其他杂质会随风掺入雪样,造成黑碳浓度较高,虽然尘土对地表反照率的影响较黑碳很小,但在含有较多尘土地区,其仍为主要的吸光物质[40],其中 10～15cm 雪层为雪融层,同时在新雪覆盖之前间隔有较长的时间,所以黑碳浓度为561ng/g.48采样点在公路边的湖面上, 表层为前一晚降的新雪,但采样点距离玛多县城约 10km,同样受到人为影响,表层雪黑碳含量较高,高于底层雪中黑碳含量.49采样点表层有1cm厚的前一晚降的新雪,浓度接近于48号采样点, 为142ng/g;2～7cm雪层为融雪层,沙尘含量较高,而之前7～25cm的雪层没有受到影响,黑碳浓度较低,低于表层雪黑碳浓度,平均值为96ng/g.50采样点位于玛积雪山,距离公路约150m,冬季降雪封路,过往车辆很少,距离市区较远,受到的人为活动影响较小,采样点表层有 2cm厚的前一晚降的新雪,黑碳浓度较低,为59ng/g;7～12cm雪层为融雪层,雪层内杂质较多,故黑碳浓度较高,为389ng/g;12～20cm雪层是在降雪后不久被新雪覆盖,受到影响较小,故黑碳浓度较低,为94ng/g.51号采样点的表层雪为吹雪,低层雪为融雪,同时该点周围有放牧区,所以无论是表层还是底层黑碳浓度都较高,分别为 184ng/g和295ng/g.52采样点位于省道南部约400m,周围有较大的牧区,受到人为影响较大,雪中黑碳浓度也较高,表层和底层分别为129ng/g和147ng/g.

图4 采样点后向轨迹聚类分析Fig.4 Clustering analysis of backward trajectory

3 气流后向轨迹分析

利用HYSPLIT-4模式对青海6个采样点进行气团后向轨迹聚类分析.季节性降雪的研究对象主要都是几天前的降雪或者是新降雪,同时 500m 高度层的气溶胶混合较好[41],所以利用HYSPLIT-4模式选取起始离高层为500m,聚类分析了2012年1月4～13日6个采样点48h后向气流轨迹.

图4利用聚类分类法获取到达青海6个采样点的几种典型气流分别来自于西南部和西部,这与青海大部分地区盛行偏西风相一致.同时来自西南方向的气流占主导地位,平均占 48.7%,其中50和51号采样点,西南方向的气流占到了55%和73%,主要来源是南亚地区,Xia等[42]通过卫星数据的研究结果也表明南亚地区的气溶胶会爬升到青藏高原.这些与青藏高原南部冰芯中黑碳气溶胶自 20世纪迅速增加,导致青藏高原南部冰川退缩比西北部要快,南亚地区黑碳气溶胶排放对青藏高原冰川融化起到重要作用[43]的结论相一致.

另一主要气流是偏西气流,6个采样点的偏西气流平均占到 44.2%,这主要是来自青藏高原的下沉气流.另有少部分气流是来自当地,例如47,51和52号采样点的当地气流分别占8%,10%和22%.51和52号采样点有2%的气流来自新疆的南部地区,说明青海降雪中的沙尘少部分来自塔克拉玛干沙漠和戈壁地区,这与塔克拉玛干的沙尘会通过抬升作用影响到青藏高原[44]的结论相一致.

4 结论

青海高原东南部地区的季节性降雪中含有较多的沙尘,过滤滤膜颜色多呈现土黄色,和新疆及东北的灰黑色滤膜不同.6个采样点的黑碳浓度为(184±123)ng/g;表层雪的黑碳浓度范围为59～238ng/g,其平均值为 152ng/g.通过后向轨迹聚类分析知道污染主要来自西南部和西部,受南亚和青藏高原影响较大,同时来自塔克拉玛干沙漠和戈壁地区的沙尘也会影响到青海高原.

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致谢：感谢华盛顿大学大气科学系Stephen G. Warren和付强教授在雪样采集及分析中提供技术上的帮助,NOAA提供HYSPLIT-4模式.

Black carbon in seasonal snow across Qinghai Plateau.

SHI Jin-sen*, SUN Nai-xiu, YE Hao, ZHANG Ru-dong
(Key Laboratory for Semi-Arid Climate Change, Ministry of Education, College of Atmospheric Sciences, Lanzhou University, Lanzhou 730000, China). China Environmental Science, 2014,34(10)：2472～2478

A total of 36 snow samples were collected and analyzed at 6 sites over the southeastern part of Qinghai Plateau. The results showed that the major color of the filters over these sites was yellow, indicating that the seasonal snow contained a large amount of dust. The BC concentration in the seasonal snow was (184±123)ng/g over the 6 sites. In addition, the BC concentration in surface snow ranged from 59ng/g to 238ng/g with an average of 152ng/g. Back trajectory clustering analysis, suggested that the air mass streams were mainly from South Asia and Tibet Plateau, and a small portion was from Taklimakan and Gobi desert.

t：black carbon；seasonal snow；Qinghai Plateau；albedo

X513,P426.63

：A

：1000-6923(2014)10-2472-07

史晋森(1982-),男,山西运城人,工程师,博士研究生,主要从事大气环境和大气气溶胶观测与研究.发表论文30篇.

2013-12-25

国家自然科学基金(41175134);兰州大学中央高校基本科研业务费专项资金(lzujbky-2013-208);半干旱气候变化教育部重点实验室(兰州大学)开放基金

* 责任作者, 工程师, shijs@lzu.edu.cn