池勇志，刘晓敏，李玉友，张 昱，费学宁，王愉晨

（1天津城市建设学院环境与市政工程学院天津市水质科学与技术重点实验室，天津 300384；2中国科学院生态环境研究中心环境水质学国家重点实验室，北京 100085；3日本东北大学大学院环境科学科，日本 仙台980-8579）

近年来，随着污水处理厂规模的扩大，污水处理厂产生的污水污泥产量迅速增加[1]。根据国家住房和城乡建设部的统计，截至到2012年底，全国城镇污水处理厂全年累计处理污水4.22×1010m3，按照城市污水中含固率为0.02%估算，我国污泥产量约为8.44×106t（以干物质计）。大量增加的污泥已经成为严重的环境和安全问题。在污泥处理过程中，厌氧消化扮演着重要的角色，它能减少污泥的体积和质量，还可以甲烷的形式回收污泥中的生物质能。但污泥中的有机物大部分以生物难降解且被细胞壁包裹的细胞物质和胞外多聚物的形式存在，因此污泥水解就成为整个污泥厌氧消化处理的限速步骤[2]。提高污泥水解的主要方法之一就是对污泥进行强化预处理，破解细胞壁和胞外多聚物，从而使胞内有机物质从固相转移到液相，实现微生物对有机物降解转化。目前，污泥预处理技术主要有超声波预处理[3]、机械预处理[4]、热处理[5]、微波预处理[6]等。在这些方法中，微波预处理被认为是极具发展前景的污泥处理技术，因为微波预处理技术不仅加热速度快、热效高，而且能进一步提高对污泥中病原体的灭活率及总悬浮固体和挥发性悬浮固体的溶解率。本文作者较为系统、全面地总结了近年来国内外污泥微波预处理的研究现状，以期能推动该技术在我国的研究与应用。

1 微波预处理污泥的作用机理及作用过程

1.1 微波预处理污泥的作用机理

微波是指频率为(3×102)～(3×105)MHz 的电磁波，即波长在1～1000 mm的电磁波，频率比一般的无线电波频率高，也称“超高频电磁波”。微波对污泥的作用源自微波的热效应和非热效应[7-9]，热效应主要是指污泥中的水和有机物等具有永久偶极或诱导偶极的物质吸收微波能量，从而使污泥温度迅速升高。非热效应是指微波电磁场中，污泥中生物大分子的极化部分定向排列而导致氢键等维持大分子高级结构的次级键断裂，生物分子失活变性，物化性质改变[10]。升温和变性的污泥中大分子物质水解变成了易分解的小分子物质，即微生物细胞、胞外聚合物（extracellular polymeric substances，EPS）等大分子得到破碎，胞内物质溶出水解，从而达到了污泥破解的效果。微波加热有3个特点[11]：①瞬时性，加热均匀，热量从物质内部产生，不需要从表面传递到内部，热效率高，加热时间短。②选择性，不同物料由于其介电性质不同，在微波场中的受热特性差别很大。③穿透性，电磁波能够穿透介质内部，因此微波具有穿透能力强的特点。

1.2 微波预处理污泥的作用过程

微波预处理是一种新兴而高效的污泥破解预处理技术，微波预处理可通过微波对污泥絮体及微生物细胞（细胞壁和细胞膜）进行破解、而使胞内和EPS中有机物得到释放、水解，进而提高后续污泥厌氧消化性能。在污泥的微波预处理过程中，可大致分为4个过程[5]：污泥絮体结构破解、污泥细胞破碎及有机物的释放、有机物水解及美拉德反应。

（1）污泥絮体结构破解 污泥中水分子是很好的微波吸波介质，微波辐射引起污泥中产生的温度梯度破坏了结合水与EPS之间的结合力[12]，从而使EPS中的蛋白质和脂类等物质得到释放，絮体结构破解[9，13-15]。污泥絮体结构的破解必然伴随着污泥颗粒粒径的变化。研究表明[16]，未经微波处理的污泥平均粒径为33.5 μm，经过微波处理后的污泥颗粒粒径明显减少，降到28.5 μm。

（2）污泥细胞破碎及有机物的释放 微波热效应和非热效应破坏了污泥微生物细胞的细胞壁和细胞膜，使胞内及EPS中的物质得到释放。Chen等[17]证明了微波作用可导致细胞壁的机械性破裂。Shami等[18]对原核微生物进行微波处理时观察到菌体细胞壁受损的现象。Eskicoglu等[15]表明细胞膜由于可以吸收微波而导致自身受损，进而使得胞内物泄露最终导致细胞死亡。污泥中DNA基本上来自于微生物细胞，故DNA含量的变化也可以指示污泥中微生物细胞的破碎情况[19]。肖朝伦等[10]采用微波对污泥进行处理，发现当温度升到近70℃时，污泥中的DNA浓度快速增大到约33 mgDNA/(gVS)，这与污泥中微生物细胞壁的破碎温度（65～90℃）相符，表明了细胞大量破碎，胞内物质大量溶出。

污泥中的絮体主要由细胞和EPS组成，絮体和细胞的破碎必然会使胞内及EPS中的有机物释放到液相中。这些有机物主要有蛋白质、碳水化合物、核酸、脂类等。梁仁礼等[20]发现，900 W的微波辐射60 s后，上清液的蛋白质和多糖含量分别增加了263%和602%。周翠红等[16]的实验表明微波使污泥中的大分子絮体解体，有机物如多糖、蛋白质等得到释放。

（3）有机物水解 从胞内和EPS释放到污泥液相中的有机物主要由碳水化合物、蛋白质、脂肪以及核酸等组成。在微波处理下，蛋白质水解生成多肽、二肽、氨基酸等，并进一步水解成低分子有机酸、氨及二氧化碳；碳水化合物水解成低分子量的多糖和单糖；脂肪水解生成硬脂酸、棕榈酸等；核酸水解使胞内的磷和氮释放到水解液中。有机物的水解宏观上表现为污泥有机固体的溶解，即挥发性悬浮固体（volatile suspend solid，VSS）溶解[21]。乔玮等[22]的实验发现，微波150℃、10min和170℃、5min时，污泥的VSS水解率较高，分别为20%和29.4%。Tyagi等[23]发现，污泥经95℃、pH=12的微波和碱（NaOH）联合处理后，VSS水解率可达到72.4%。王凌等[24]的实验发现，微波700 W、5 min时，污泥的VSS水解率最大可达到23%。综上可见，微波预处理促进了污泥有机物的水解反应。

（4）美拉德反应 美拉德反应（Maillard reaction，又称羰氨反应）是羰基化合物（还原糖类）和氨基化合物（氨基酸和蛋白质）间的反应，经过复杂的历程最终生成棕色甚至是黑色的大分子物质类黑精或称拟黑素。研究表明[25]，污泥微波预处理后释放的大分子物质水解生成的化合物（如羰基化合物、氨基酸、蛋白质等）在温度＞80℃时可发生该反应，生成类黑精等难生物降解物质。高瑞丽等[26]的实验发现微波预处理污泥时，污泥厌氧消化过程中的产气量有所下降，可能的解释是微波产生的热效应使蛋白质发生了美拉德反应。

通常情况下，污泥絮体结构破解、细胞破碎及有机物的释放、美拉德反应这3个过程所要求的温度较低，而有机物水解要求的温度较高，污泥微波预处理过程中可能同时发生这4个过程，也可能只发生其中的几个过程，这主要取决于污泥的处理温度。

2 微波预处理污泥的作用效果

2.1 物理特性

2.1.1 污泥温度

温度变化是微波辐射对污泥作用的最重要、最直接的结果，而温度是影响污泥性质的一个重要因素。微波预处理过程中，污泥温度随着微波功率和接触时间的增加而增加。通常污泥温度高些，污泥的分解效果就会较好些。但温度过高不利于后续污泥厌氧消化，因为太高的污泥温度会导致污泥中产生大量难降解有机物，甚至会发生腐殖质碳化[27]。从经济性考虑，污泥温度高意味着高的微波功率或长的接触时间，也就需要高的能量投入，即能耗大，Danesh等[28]也得到了类似的结论。故此，在微波预处理的过程中要选择合适的处理条件，使得污泥温度升到适度的范围。Chi等[12]得到的较为合适的污泥温度为170℃。

2.1.2 沉降性和脱水性

污泥的沉降性能通常采用污泥沉降比（settling velosity，SV）进行评价。微波处理对剩余污泥沉降性的研究结果表明[9]，污泥沉降性在最初的一段时间内SV随着处理时间的增加而增加，当达到某一峰值后继续延长处理时间，则SV呈下降的趋势。这表明污泥的沉降性与微波处理时间之间存在着一个优化问题，这似乎与超胶体颗粒随处理时间的变化情况相悖。一个可能的解释就是随着微波处理时间的增加，有可能增加了粒度范围不在超胶体颗粒粒度范围内的胶体颗粒，而正是这些颗粒对SV产生了上述影响。

污泥颗粒由于表面负电荷的存在使得其脱水性能很差。微波辐射的高频电场使污泥及其中的水分子不断移动、旋转，污泥的Zeta电位、表面双电层结构遭到破坏，污泥颗粒脱稳，从而可以促进污泥脱水性的改善。Karr等[29]认为粒度范围在1～100 μm的超胶体颗粒数量是影响活性污泥过滤性的重要因素。当超胶体颗粒所占的比例越少，脱水性能就越好[9]。

2.1.3 污泥粒径分布

Yu等[9]采用激光粒度分析仪对微波处理后得剩余污泥中粒径在0.2～200 μm之间的产物进行了测定，结果表明随着微波强度和辐照时间的增加，dp90（累计频率分布为90%的粒径）降低，同时粒度范围在1～100 μm的超胶体颗粒数量也在减少。对剩余污泥超滤液的分析也表明，微波处理后剩余污泥超滤液中化学需氧量（chemical oxygen demand，COD）浓度高于经水浴加热处理后剩余污泥超滤液中的COD浓度[30]。

2.2 化学特性

2.2.1 氮、磷的水解规律

污泥上清液中的无机氮包括氨氮、硝酸盐和亚硝酸盐，是评价微波处理对污泥化学特性影响的重要指标。Liao等[31]的研究表明，总固体（total solid，TS）浓度为0.17%的污泥经170℃微波处理后其氨氮浓度由35 mg/L增至107 mg/L。乔玮等[21]对TS浓度为7%和9%的污泥在170℃下进行微波处理，处理后污泥上清液中氨氮浓度变化范围在900～1200 mg/L之间。此外，经微波处理后污泥上清液中氨氮浓度高于对照（相同加热温度，水浴加热）[25]。污泥经微波处理后其上清液中氨氮和总氮浓度增加的原因有3个：①由于胞内物质的释放；②由于污泥上清液中蛋白质和氨基酸的氨化作用；③由于微波的非热效应。

与氮的变化规律类似，污泥经微波处理后其上清液中总磷浓度也是随着处理温度和处理时间的增加而增加。程振敏等[32]采用900 W、100 s的微波条件对污泥进行了预处理，结果发现污泥上清液中的总磷浓度从处理前的19.58 mg/L提高到115.10 mg/L，提高了近5倍。

2.2.2 碳、氢的水解规律

乔玮等[22]对混合污泥（TS浓度为5.1%）的微波处理研究表明，污泥中氢的水解率大于碳的水解率。温度对元素水解率的影响不明显，随着温度的升高，元素的水解率有所增大。在处理时间为5 min、处理温度为80～170℃时，氢元素的水解率为44%～47%，碳元素的水解率为26%～33%，这表明在微波处理污泥时碳元素和氢元素的水解较快[31]。

2.3 生物特性

微波预处理对污泥生物特性的影响主要表现在污泥中病原菌的灭活方面。微波预处理对污泥中病原菌的灭活机理包括以下3种。①菌体细胞壁受损：Woo等[33]在对Escherichia coli和Bacillus subtilis进行微波处理时观察到菌体细胞壁受损的现象。②菌体细胞膜受损：菌体双层脂膜的细胞膜由于可以吸收微波而导致细胞膜受损，进而使得胞内物泄露最终导致细胞死亡[15]。③DNA受损：琼脂凝胶电泳试验表明，与对照（相同加热温度，水浴加热）相比，粪大肠菌悬浊液经微波处理后其DNA带的亮度明显减弱[34]。

3 影响微波预处理效果的因素

3.1 污泥特性

3.1.1 污泥浓度

乔玮等[21]的研究表明，在处理温度为170℃、处理时间为20 min的条件下，微波处理对TS浓度为7%、9%和13%的混合污泥中VSS的溶解率分别可达到33%、36%和27%。这说明微波预处理污泥时污泥浓度存在一个优化问题。污泥浓度越小，微波能量的有效利用效率越低。反之，如果污泥浓度太高，不仅很难获得上清液，还会给搅拌等带来不利影响。故此，最大TS浓度不宜超过9%。

3.1.2 污泥种类

污泥种类也是影响污泥微波预处理的重要因素，通常污水厂污泥包括初沉污泥、剩余污泥及混合污泥（初沉污泥+剩余污泥）。微波对介质的穿透性常用微波穿透深度表示，即微波功率从物料表面衰减到表面值的1/2时的距离，且该值越大则穿透性越强。Hong等[35]对初沉污泥和剩余污泥的微波穿透深度进行了研究，结果表明微波对初沉污泥（TS浓度为3.0%）和剩余污泥（TS浓度为4.1%）的穿透深度分别为1.73 cm和1.11 cm。接着，他们又分别比较了微波处理对初沉污泥、剩余污泥和混合污泥的处理效果。在温度均为72.5℃的条件下，微波处理可分别使初沉污泥、剩余污泥和混合污泥的SCOD相对增加16%、125%和45%。这表明微波对剩余污泥的处理效果优于对初沉污泥和混合污泥的处理效果。

3.2 处理条件

3.2.1 加热方式

对污泥进行微波加热有许多方法，包括家用微波炉（开放系统，常压）、微波消解仪（密闭系统，高压）和自制微波处理装置等。家用微波炉是最初的微波处理装置，但其加热温度通常在100℃以下，这限制了微波技术的发展[34]。微波消解仪由于其具有可控性、自动性、高温高压及温度可显示性，目前已得到了广泛的应用[25-36]。但由于前两种装置没有搅拌功能，越来越多的人开始研究自制微波处理装置。研究人员对3种方式进行了比较，结果显示：加热温度＜100℃时，前两种装置对污泥的处理效果相同；当加热温度＞100℃时，微波消解仪优于家用微波炉，且由于温度处于高温高压，这更有利于污泥水解。

3.2.2 加热功率及加热速率

对质量一定、初始温度一定、加热终温一定的污泥而言，当微波功率增加时，处理时间会缩短、升温速率会减小。Eskicioglu等[15]利用家用微波炉处理TS浓度为5.4%的剩余污泥，在处理温度分别为50℃、75℃和96℃的条件下，低功率（加热功率为50%的微波炉输出功率）处理后污泥的溶解性化学需氧量（Soluble COD，SCOD）/总化学需氧量（Total COD，TCOD）值比高功率（加热功率为100%的微波炉输出功率）处理后污泥的SCOD/TCOD值分别提高17%、27%和6%。Toreci等[37]采用微波消解仪在设定加热终温为175℃的情况下，分别研究了升温速率为1.75℃/min（低升温速率、低功率）和3.75℃/min（高升温速率、高功率）时的处理效果。研究表明，低升温速率的处理效果略高于高升温速率的处理效果。究其原因，微波处理污泥的本质是由于微波能被污泥吸收而产生各种效应，即处理效果应该与吸收的微波能量呈正比。当处理终温一定时，低升温速率的微波处理时间显然要大于高升温速率的微波处理时间，由于时间的增加从而可能在一定程度上提高处理效果。

表1 微波及其组合工艺对剩余污泥后续厌氧消化性能的影响

3.2.3 加热温度及处理时间

微波处理效果随着加热温度的增加而提高，通常可将加热温度分为低温处理（处理温度≤70℃）[35]、中温处理（70℃＜处理温度≤100℃）[15]和高温处理（处理温度＞100℃）3种[37]。若从污泥减量化效果来看，显然加热温度越高，减量化效果越好。但是若从对后续污泥厌氧消化过程影响来看，当加热温度＞170℃，由于类黑精类物质（Melanoidins）等难生物降解有机物的生成量随温度的升高而增加[5]，将对后续厌氧消化处理产生不利影响。此外，对加热时间而言，在相同的加热温度下，微波处理污泥效果随着时间的延长而提高，但若加热时间超过30 min，处理效果不会再明显提高。

4 微波预处理对剩余污泥后续厌氧消化性能的影响

对于污泥厌氧消化来说，不同于一般的有机物厌氧发酵，需要首先让生物细胞破裂、水解，只有释放出胞内和EPS中的有机物后方可能实现后续厌氧消化效率的最大化[38]。微波预处理不仅破解了污泥絮体、破坏了微生物细胞、使胞内和EPS中的物质溶出，而且还将溶出的大分子物质水解成易被生物降解的小分子物质，因此，微波预处理能够提高污泥厌氧消化过程的处理速率和消化性能[39-41]。部分微波及其组合工艺对剩余污泥后续厌氧消化性能的影响如表1所示。

由表1可以看出，微波预处理污泥，对其后续厌氧消化有一定的促进作用，且微波组合工艺处理剩余污泥后对厌氧消化的影响基本上大于单独的微波预处理工艺。因此，今后微波预处理污泥可能会向着微波组合工艺方向发展，以提高污泥破解效果，进而提高污泥厌氧消化性能，实现污泥处理的资源化、减量化和无害化。

5 结语及展望

尽管微波预处理剩余污泥具有加热速度快、热效率高等一些优点，但该技术仍存在一些不足：①污泥微波预处理需要特殊设备，能满足各种化学反应条件（高温、高压、耐腐蚀），并且污泥微波预处理有一定的能耗；②污泥微波预处理厌氧消化效率还有待进一步提高；③关于微波组合工艺的研究还不够深入和成熟；④污泥微波预处理还存在一些盲区，需要进一步探索，如微波预处理机理、破解微生物细胞的过程等。在以后的研究中，应该在污泥微波预处理的机理、减少难降解物质的生成、提高有机物的释放效率、加强对污泥中有毒有害有机物和病原微生物去除的研究、加强微波组合工艺和污泥微波预处理设备开发等方面进行深入研究，以期推动该技术在我国的发展和工业化应用。

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