梁帮宏，张劲松，李已才，陈云明，张 舸，杜文鹤

(中国核动力研究设计院，四川 成都 610005)

2012-06-28；

2012-10-20

梁帮宏(1983～)，男(羌族)，四川北川人，从事核燃料元件辐照后放化分析及质谱分析。E-mail: wdlbh@163.com

同位素稀释-热电离质谱法测定乏燃料中裂变产物121Sn和126Sn

梁帮宏，张劲松，李已才，陈云明，张 舸，杜文鹤

(中国核动力研究设计院，四川 成都 610005)

乏燃料样品基体复杂、具有放射性，裂变产物锡含量低，难以准确测定。本研究以天然锡(Sn)标准溶液为稀释剂，采用同位素稀释-热电离质谱法测定乏燃料元件中121Sn和126Sn裂变产物的含量。热电离质谱测量时采用硅胶-锡-磷酸涂样，优化选择电离带升温速率和温度保持时间，利用阻滞电位四极杆(RPQ)跳峰对13个质量数信号进行数据采集，有效扣除了Te、Sb、CaPO3+多个同量异位素的干扰，获得了ng/g级Sn的含量及同位素丰度测量数据。乏燃料元件中121Sn和126Sn的质量浓度分别为5.5、230.5 ng/g，测量不确定度分别为4.2%和1.4%(k=2)。

锡; 裂变产物; 乏燃料元件; 同位素稀释-热电离质谱法(ID-TIMS)

核裂变中共生成23种锡的放射性同位素，除121Sn和126Sn外，其他锡的同位素寿命都很短[1]，121Sn半衰期为55 a，126Sn半衰期为2.3×105～2.5×105a[2-3]，因此在乏燃料元件的后处理中要考虑121Sn、126Sn含量和长期剂量贡献。

裂变产物锡含量的分析一般可采用放化法和电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)。但放化法测量的灵敏度较低，对低含量的裂变产物Sn测量误差较大。ICP-MS法有较高的灵敏度，在裂变产物中Sn的测量上已有应用。张生栋等[3-5]采用放化法和多接收电感耦合等离子体质谱法(MC-ICP-MS)对126Sn进行了测量。

同位素稀释-热电离质谱法将化学称重和热电离质谱测量的高精度双重优点结合，灵敏度高、准确性好，适合于低含量锡的测量。……