FeO x/HZSM-5催化剂上苯与氯苄苄基化反应动力学及催化剂的表征
2011-11-09张贵泉
林 涛,张 昕,李 蓉,张贵泉,龚 婷,祁 敏
(西北大学 化工学院,陕西 西安 710069)
FeOx/HZSM-5催化剂上苯与氯苄苄基化反应动力学及催化剂的表征
林 涛,张 昕,李 蓉,张贵泉,龚 婷,祁 敏
(西北大学 化工学院,陕西 西安 710069)
采用浸渍法制备了不同Fe负载量的FeOx/HZSM-5催化剂,用于催化苯与氯苄苄基化反应。考察了FeOx/HZSM-5催化剂的催化性能并得到了反应动力学参数。采用XRD、N2等温吸附-脱附和UV-Vis等手段对FeOx/HZSM-5催化剂进行了表征。实验结果表明,Fe负载量(质量分数)为8.0%的8.0-FeOx/HZSM-5催化剂对苯与氯苄苄基化反应有较好的催化性能; Fe负载量影响FeOx/HZSM-5催化剂上铁物种的结构和性质,当Fe负载量小于等于5.0%时,FeOx/HZSM-5催化剂上铁物种主要是“分立”的Fe3+物种;当Fe负载量大于等于8.0%时,催化剂上铁物种主要是“分立”的Fe3+物种和少量超细Fe2O3,由于“分立”的Fe3+物种和超细Fe2O3协同作用,使8.0-FeOx/HZSM-5催化剂的性能较佳。
苄基化反应;苯;氯苄;反应动力学;协同催化;FeOx/HZSM-5催化剂
二苯甲烷是一种重要的精细化工产品和中间体,广泛用于生产香料、药物、杀虫剂、塑料和喷气燃料添加剂。二苯甲烷主要采用苯与氯苄经苄基化反应合成,但由于苯不具有给电子基团(如侧链烷基、烷氧基、羟基等),因此该反应至今还是合成化学领域中的一个挑战,关键是使用高效催化剂[1-2]。传统的苯与氯苄苄基化反应中主要使用均相酸催化剂,如H2SO4,HF,AlCl3,ZnCl2等,它们不仅腐蚀设备、回收困难、存在污染环境隐患,而且还易导致生成多烷基或多苯基芳烃化合物等副产物。由此可见,开展用于苯与氯苄苄基化反应的高效、绿色、固体催化剂研究具有重要的理论意义和广阔的应用前景。……
