吴健生，宋 静，郑茂坤，谢 婧，李俊杰，黄秀兰

（1.北京大学深圳研究生院城市规划与设计学院，城市人居环境科学与技术重点实验室，广东 深圳 518055；2.北京大学城市与环境学院，地表过程分析与模拟教育部重点实验室，北京 100871）

随着工业化和城市化的飞速发展，土壤环境问题越来越受到重视，土壤重金属污染，特别是工业区土壤重金属污染，已逐渐成为环境科学界研究的热点[1-2]。土壤污染中重金属主要指汞、镉、铅、铬以及类金属砷等生物毒性显著的重金属，也指具有一定毒性的一般重金属如锌、铜、钴、镍、锡等，目前最引起人们关注的重金属是汞、镉、铅等。重金属对土壤的污染是短期不可逆过程，在土壤-植物系统中，重金属污染通过食物链进入农产品，影响农产品质量安全，危害人类健康，因此对土壤重金属污染监测是必要的。从20世纪50年代开始，发达国家相继发生了由化学污染引起的严重公害事件，重金属的分析技术应运而生，并迅速发展起来。美国是最早开展有限监测的国家，早在20世纪70年代中期就开始测重研究重金属含量是否超标，接下来苏联卫生部在1975年也下达了有害重金属物质的最大允许浓度，欧洲经济共同体及中国环境优先监测研究也先后提出重金属污染测定方法及限制污染浓度。国内外传统的土壤环境监测常采取现场取样后实验室化学和仪器分析的方法进行，其测定和分析结果对土地利用、项目可行性研究、污染控制、环境预警等方面起到积极指导作用。最近发展起来的高光谱学（基于3S技术）、环境磁学、生物学等发展起来的土壤环境监测方法为国内外土壤环境的检测研究提供了新的研究方法及手段。文章总结了近20年来国内外土壤重金属全量的监测方法，比较分析了基于化学分析法、仪器分析法的异位监测方法和高光谱学（基于3S技术）、生物、数学及计算机科学的原位监测方法的优缺点及其发展趋势，为土壤重金属全量监测的研究工作提供了相关参考。

1 土壤重金属全量监测方法介绍

1.1 异位监测方法

土壤重金属异位监测方法是比较传统的监测方法，其监测的时间相对较长，精度较高。其一般步骤是样品田间采样，然后进行实验室分析和数据处理。实验室分析方法分为化学分析法和仪器分析法两种方法。

1.1.1 化学分析方法

化学分析方法是以特定的化学反应为基础的分析方法。在土壤重金属全量分析中常运用的化学分析方法为滴定法（容量法）[3-4]。该法操作简便、迅速、结果准确、费用低，但选择性较差，样品前处理繁琐、灵敏度低，仅适用于样品中常量组分的分析。常见于早期土壤重金属含量及微量元素研究。

1.1.2 仪器分析方法

由于化学分析方法不能精准定量痕量重金属，于是将精密仪器引入化学分析。目前用来测定土壤重金属浓度的仪器主要分为光学类仪器、电化学类仪器和联用仪器。

光学类仪器分析法主要包括分光光度法（SP）、原子吸收光谱法（AAS）、原子发射光谱法（AES）、荧光光谱法（FS）等。但德忠等运用紫外分光光度法测量土壤微量元素，其精度可达mg·L-1[5]；Kashem等运用原子吸收光谱法测定土壤重金属含量，其精度可达mmol·L-1（mg·L-1），但较紫外分光光度法测素范围更广[6]；Little等在研究土壤重金属空间分异特征时采用原子发射光谱法测定土壤重金属含量，其精度可达mmol·L-1（mg·L-1）到μg·L-1，且可以实现同时测定多种元素[7]；刘江斌等运用χ射线荧光光谱法（XRF）同时测定土壤样品中的36种组分，其检出限可达到0.01 mmol·L-1（mg·L-1）[8]；范宝磊等运用原子吸收和原子荧光光谱法测定土壤中的微量元素，其检出限可达到0.01 mmol·L-1（mg·L-1）[9]；魏显有等用断续流动在线分离富集-蒸气发生原子荧光光谱法测定痕量Cd，其检出限极低、灵敏度高，可达 ng·L-1[10]。

电化学类仪器主要为极谱仪，它秉承了光学仪器适用范围广、精度高、可测定组分含量范围宽的优点，具有选择性好、可实现连续测定的特点，尤其用于液体样品测定时勿需消化处理，可直接上机测定，对铅、镉离子测定，常得到较好结果[11]。周杰郛等运用极谱法快速检测地球化学勘查样品中的钨和钼[12]，丁建文等用示波极谱法精确测定铅、镉，其精度均可达到0.1 μg·L-1[13]。

微量元素监测研究中，为了满足更高精度、操作简便等要求，同时将两种或多种光学、电化学仪器联合使用，发挥各个仪器优势，为联用仪器分析法。在土壤重金属含量监测中，常用的联用仪器分析法有电感耦合等离子体发射光谱法（ICP-AES）和电感耦合等离子质谱法（ICP-MS）。联用仪器大大提高了元素检出限，大部分重金属元素可测至ng·L-1，某些元素甚至接近ng·L-1；能测得元素也更多，样品检测重复性更好；检测模式灵活多样，可进行定性、半定量、定量分析[14-16]。Zhou等运用电感耦合等离子体发射光谱仪（ICP-OES）确定中国南部恒世河流域土壤重金属含量[17]；Wei等运用ICP-AES、ICPOES、ICP-MS测得中国城市土壤重金属及道路灰尘重金属含量，检出限均可达μg·L-1[18]。目前，欧美许多国家采用高精度PE-AA800原子吸收光谱仪与ICP结合对多种微量金属元素进行定量分析，用来测定 Pb、Cd、Cu、Al、Ba、Mo、V、Ni、As、Se、Sn、k、Na、Ca、Mg、Li、Sr、Fe、Mn、 Zn等元素，其精度接近ng·L-1。

1.2 原位监测方法

原位监测，即在不影响被测物状态及周围环境的前提下，对目标物含量进行实时在线跟踪测定。在土壤重金属原位监测中，将土壤遥感（电磁感应）（传播可见、近距离、中-红外线分光镜）、全球定位、空气传播、卫星遥感、光学侦测和修正（LIDAR）、地理信息系统和数据库管理系统、处理多维环境数据的计算力量、先进的多元统计和地理统计方法等多学科整合，逐步实现连续、高密度监测[19]，方便了土壤特性在时间和空间分布上的准确映射。其思路多为利用全球定位系统定位被测区域，依靠原位分析技术结合遥感技术获取光谱信息，通过对光谱信息整合计算获得被测物含量，进而可以用地理信息系统技术确定重金属空间分异特征。目前支持原位分析法的技术主要有三大类，即高光谱分析技术、环境磁学技术和生物量间接测定技术。

高光谱分析技术（Hyperspectral remote sensing technology），运用遥感（RS）高光谱数据以其高光谱分辨率和多而连续的光谱波段预测土壤重金属含量，实现了大面积、非破坏性和非接触快速测样，避免了采样等复杂步骤。国内外利用高光谱技术监测土壤重金属含量的研究报导不多。其主要原因是土壤中的重金属尽管达到了污染程度，但并不是土壤组分的主要成分，现有的光谱仪器难以探测到重金属自身的光谱特征。最近研究表明，基于土壤有机质、铁锰氧化物等对重金属的吸附规律，可以通过无光谱特征物质与有光谱特征物质之间的相关性，实现监测无光谱特征的土壤组分。Kooistra等发现莱茵河流域河漫滩土壤中的Cd，Zn含量与土壤有机质、矿物含量之间存在正相关关系，发现700、1050、1400、1850、2150、2280、2400、2470 nm附近的光谱与这几种土壤组分的含量有密切关系，基于这种关系使用反射光谱预测了Cd和Zn的污染[20]。Kemper等利用反射光谱成功预测了矿区土壤As、Fe、Hg、Pb的含量[21]。国内的吴昀昭利用实验室反射光谱模拟Hymap，Aster以及TM光谱快速预测了南京土壤Hg污染，发现预测Hg的最佳波段和土壤Fe吸收波段一致，且相关分析表明Hg与土壤反射率成负相关关系[22]。李巨宝等发现滏阳河两岸农田土壤样品的室内反射光谱与土壤中的Fe，Zn，Se元素存在较好的相关性，同时还指出在使用经验方法预测没有光谱特征的成分时，光谱分辨率不是一个必要的条件[23]。王玉等研究发现可见光光谱对于成都经济区土壤污染污染程度有一定的指示性，紫光、蓝光光谱与根系土壤Cd含量成正相关，黄光、橙光、红光波段光谱与根系土壤Cd含量成负相关[24]。Ren等研究发现农用地中反射光谱可对As和Cu有一定的指示性[25]。贺军亮等通过对昆山市水稻土研究，运用统计学相关分析方法，总结分析土壤有机质对不同重金属元素的吸附规律，尝试利用遥感光谱法实现对土壤重金属含量的模型估算[26]。结果表明，研究区土壤有机质对不同重金属吸附强度由大到小的排序为：Cu＞Pb＞As＞Zn＞Cd＞Ni＞Cr＞Hg，有机质对Cu和Pb的吸附固持强度较大，相关性显著。总体来说，运用高光谱技术估算土壤中重金属含量，其模型拟合总体精度能达到75%～80%，平均相对误差30%～40%，验证精度60%和70%。从误差分析结果来看，该方法估算精度不是很高，其主要原因是，重金属进入土壤后通过吸附解析等化学作用以有机态、碳酸盐结合态、铁锰氧化物结合态和残渣态等多种形态存在，而研究工作中只针对一种形态进行建模，如果在今后的研究中，综合考虑其他吸附重金属的土壤组分如铁锰氧化物等的光谱特性，则在一定程度上可以实现利用土壤光谱对土壤重金属环境容量值进行监测估算的目的，该研究思路可以借鉴但其实用性仍需要验证[27]。环境磁学（Environmental magnetism），任何物质都具有某种磁性质，根据物质对外加磁场的效应对应特征电流，可用以定量物质，根据某些磁参数值可以定量土壤重金属[28]。

与传统的化学方法相比，用磁学方法监测土壤污染具有快速（野外每个测点只需要几秒钟）、灵敏（可以检测出相当于化学分析中mg·L-1精度的铁磁性矿物的磁性）、经济（与昂贵的化学分析相比，成本低）、无破坏性（经磁学测试后的样品仍可用于地球化学、生物学研究）和信息量大（包括磁性矿物的含量、粒度、种类等）的显著优点[29]。它可用于传统的大量耗费人力、物力和时间的污染分析技术（化学）之前的预研究[30]。而且磁测方法可以经济、便捷地提供大量的数据，有利于对磁参数的空间分布进行统计和图像处理，进而对污染状况做出全面系统的解释。最近欧洲MAGPROX工作组研制出了野外袖珍式磁化率仪（SM30）和野外土壤剖面磁化率仪（SM40）。这些新仪器的使用，将大大提高野外工作效率，使得磁学高分辨率的污染研究成为可能。磁学监测方法有以上诸多优点，为环境污染的研究提供了一项非常实用有效的方法。因此，有关磁学方法在土壤污染研究中的应用，越来越受到国内外环境工作者的关注[31-32]，把磁性监测手段成功应用于城市土壤环境监测的例子也越来越多[33]：Bermea等用磁学手段测得城市表层土壤重金属污染情况[34]；Yang等研究发现磁学信息也确定出碳酸盐沉积物中污染状况，判断污染的来源、污染程度和分布规律，为监测土壤重金属污染提供了有效手段和重要依据[35]。

生物量间接测定技术（Indirect determination of biomass technology），利用生物基因表达发光等特性，运用遥感技术接收光谱特征，进而确定土壤重金属含量。国外已经有大量的关于采用发光细菌法对土壤中重金属的污染状况的研究和报道，但在我国国内关于这方面的研究比较少，还需要深入的研究[36-37]。此外，由于土壤生态系统的复杂性，土壤中重金属的毒性与土壤理化性质及生物学性质密切相关，发光细菌在应用于固相样品如土壤、污泥和沉积物等样品时，则需要考虑固相颗粒、固相样品的理化性质及提取方法在发光细菌毒性测定中的影响，使得该方法有一定弊端。国内，顾宗濂等最早采用发光细菌法研究土壤的重会属污染[38]，茆婷等通过实验室模拟利用细菌发光特性实现对土壤重金属污染的监测[39]。然而，目前该法仅仅处于实验室模拟研究阶段，国内外还没有相关野外原位、在线研究的报道，但作为一种支持原位监测的技术，如何建立一种遗传稳定、检测灵敏、功能多样、适合高通量筛选并能在各种生物系统中表达的报告基因技术以及与新光电子技术（光纤技术、传感器技术）相结合实现快速、便捷的原位在线监测将是我们面临的一大挑战[39]。

2 两种监测方法比较

为了更好的认识两种监测方法，有必要对其进行比较，表1给出了两种方法的优缺点。

表1 土壤中金属全量异位、原位监测方法比较Table 1 Comparison on different methods in the monitoring

异位监测主要包括传统的室内化学分析法，光学、电学等仪器分析法。化学分析方法虽然测量精度高、准确性强，但工作步骤繁琐、成本高，对化学反应要求严格，且无法精确定量土壤中含有的痕量重金属；仪器分析法多为分析金属及类金属物的可靠手段，其灵敏度、特异性和准确度俱佳，但相关仪器的购置和运行成本高，并对操作者的专业知识和技能有较高要求，以及不具备实时监测的功能等不利条件，困扰并限制着很多研究人员的研究。

原位监测法避免了不能实时监测以及监测地区范围狭小等异位监测的弊端。原位监测可以实现高时效性，同时做到大面积、连续、高密度获取数据，避免采样、土样前处理这一系列繁琐环节，且不会破坏待测物组分，保证其周边环境不被扰动，不影响其余工作者的研究工作，此外还可以保证经济(与昂贵的化学分析相比，成本低)，获取信息量大等优势。它可用于传统的大量耗费人力、物力和时间的污染分析技术(化学)之前的预研究。然而，其弊端也不可忽略，该类方法精度较仪器分析法、化学法相差甚远，因而主要应用于大范围重金属含量的估测，非精准测量，且原位分析法大多处于试验阶段，对土壤类型也有一定的要求。尽管如此，由于磁学监测方法本身的理论和方法在不断完善，其应用前景，尤其是在城市土壤和环境研究中的应用前景，还是很乐观的。

总之，在实际工作中我们要根据重金属的特征和工作条件选用不同的分析方法，对土壤重金属进行更进一步的研究和分析。

3 土壤重金属全量监测方法发展趋势

3.1 异位监测智能化

异位监测主要包括化学实验分析法和仪器分析法。就当前土壤重金属相关研究结果来看几乎没有研究者使用化学分析法研究土壤重金属，大多研究者均选择精度高、操作简单、可同时测得多个样的仪器分析法。科学技术的发展已对现代仪器提出越来越高的要求，不仅要求测量仪器及时、精密、可靠获取有关物质组分和含量，同时还要求操作简单，尽量避免大量人力，逐渐追求仪器智能化，操作简单化，操作人员要求降低化。

3.2 异位监测精准化

从分光光度法、原子吸光光度法、原子发射光谱法、荧光光谱法、极谱法到仪器联用，对痕量土壤重金属的检出限逐渐降低，精准化程度提高，所能测素范围更广，研究者逐渐倾向于使用仪器联用法。从50年代初，仪器仪表发展取得突破，60年代测试技术提高、计算机引入，到70年代计算机算法深入，到80、90年代网络大面积兴起，到21世纪微电子技术、计算机科学技术以及多媒体技术、人机友好交互、虚拟现实、模糊控制、人工神经网络等新技术的巨大进步，实现了仪器监测精度从mg·L-1到μg·L-1，再到ng·L-1，在精准测量领域内展开了一场新的推动力革命。

3.3 原位监测准确化

原位监测技术为土壤重金属全量研究的发展带来新的活力，其优势在于可实现快速、非破坏、大面积监测土壤重金属全量，兼具直接性、真实性及实用性，且该方法较为容易重复验证，缩短实验周期，这些都是异位监测不可比拟的。目前研究热点多集中在高光谱遥感探测及生物发光技术进行原位监测，其观点具有一定的创新性，有一定的理论意义，但这些技术大多仍处于试验、测试阶段，研究思路可以借鉴但其大面积推广应用仍需要验证。因此，土壤重金属全量监测方法总体是向原位监测技术即高光谱遥感技术、环境磁学技术和基因技术方向发展，但从技术本身的发展趋势而言，是向精度更高的微观探索技术和节约时间成本的中观甚至宏观监测技术发展。

目前，遥感、全球定位系统及其它科学手段能做到的仅仅是大面积、快速估算土壤重金属含量，而非准确值，因而原位监测进一步精准化是学者研究的热点。目前研究比较多的就是选择合适的波段[39-40]信息确定土壤重金属含量，同时也可以通过改进高光谱遥感技术进一步提高测量精度，从现有的75%左右的精度向85%甚至更高精度发展。原位监测必将全球定位系统、信息采集系统、遥感监测系统、地理信息系统、专家系统、智能化系统、环境监测系统、系统集成、网络化管理系统和培训系统合一，其核心是建立一个完善的原位监测系统，将土壤重金属原位精准监测研究带入数字和信息时代，是21世纪农业的重要发展方向。

3.4 监测技术综合化

在土壤重金属监测中，逐渐实现土壤遥感（电磁感应）（传播可见、近距离、中-红外线分光镜）、全球定位、空气传播、卫星遥感、光学侦测和修正（LIDAR）、地理信息系统和数据库管理系统、处理多维环境数据的计算力量、先进的多元统计和地理统计方法等多学科整合，逐步实现连续、高密度监测。异位监测中运用GPS技术定位监测对象，测得的实验数据通常运用GIS技术、数据库管理系统、先进的多元统计和地理统计方法[41-42]进行处理，获取空间分异表达情况，实现土壤重金属污染可视化，以便进一步治理、修复研究。原位监测中，不仅可以用遥感技术对土壤重金属监测进行实地定位观测，还可用不同时期的同一幅影响进行影像叠加、对比，来准确地观测土壤质量的变化情况，与此同时，土壤重金属含量可通过近红外和热红外接收的遥感影像、光学侦测和修正（LIDAR）探测进而计算得到。

4 结论

针对不同的研究需求，采用不同的研究方法是比较合理的方法选择。就目前的研究现状而言，主流土壤重金属全量监测方法仍为异位监测法。但是，随着人们对重金属测试物理机理上认识的不断深人，必然引起对测试手段的不断改进和完善，使得土壤重金属测量技术必将朝着准确、快速、安全、原位、连续、非破坏、自动化、低成本、宽量程、少标定、易操作的原位监测法方向发展，最终会形成一套完备的监测方法。

土壤重金属定量监测方法，作为研究土壤重金属污染的基础工具，是必须的也是至关重要的。面对科技日新月异的不断发展，以化学反应，高精度、高智能仪器为基础的异位监测将朝向超痕量、超精准方向发展；而以3S、高光谱技术、环境磁学和生物技术为基础的原位监测将朝着高适宜性，高精度方向不断发展。

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