徐大海，王 郁，朱 蓉（.灾害天气国家重点实验室，中国气象局大气化学重点开放实验室，中国气象科学研究院，北京 0008；.国家气候中心，北京 0008）

大气环境容量系数A值频率曲线拟合及其应用

徐大海1*，王 郁1，朱 蓉2（1.灾害天气国家重点实验室，中国气象局大气化学重点开放实验室，中国气象科学研究院，北京 100081；2.国家气候中心，北京 100081）

在用A值法确定大气环境容量的方法研究中，给出了大气环境容量系数的理论定义、特性及其累积频率曲线的PⅠⅠⅠ型拟合，同时证明该系数亦可定义为空气自洁指数.以北京为例探讨了各重现期的大气环境容量系数在不同控制区面积、时段所对应的容量及其相应空气质量的关联.按1951～2014的气象数据计算的北京百年一遇的年均A值为4.47，而百日一遇的日均A值仅为0.23.研究结果表明大气环境容量系数的频率分析或可成为大气环境管理中的一个重要工具.

大气环境容量系数；A值；累积频率曲线；空气自洁指数

环境容量的概念是根据环境管理的需要提出的，在实践中有着广泛应用，特别是在区域大气环境规划和管理［1-10］领域.25年前颁发的国家推荐标准《制定地方大气污染物排放标准的技术方法（GB/T3840-91）》［11］给出的A值法是大气环境容量估算的基本方法之一，由于使用简便、实用性强的特点被广泛应用于我国城市环境容量核算中［12-22］.其中定义了地理区域性总量控制系数A，如果给定了控制区面积S，其子区为Si，年均浓度标准限值Cs，那么Si内的容量qi，按该标准应为

由于在标准中将我国分为7个地区，文献［23-24］分别给出了各区的A值范围，但未给出在此范围内取值准则，导致确定容量时出现一定的随意性.此外，在该标准中只是将总量控制值规定在一年的时段里，导致由式（1）计算出的浓度控制值常不能与大气污染物的其他时段的平均浓度相对应，而不利于空气质量的管理.文献［22］曾使用经验累积频率的概念对此进行了探讨，由于未使用理论曲线拟合，对高重现期分位数的确定和分析尚存在困难.

经过多年的应用和研究，本文将从理论上说明：地理区域性总量控制系数A实际上就是静态的大气环境容量系数，同时也是表征动态大气自洁能力的指数.由于该系数完全取决于大气边界层和地表面的特征要素，与气象学中其他要素一样，是一个随机量，应该使用统计参数来表达.

为此本文使用北京南郊观象台（站号：54511）气象站1951年1月～2015年6月的定时观测气象数据，按照GB/T3840-91［11］规定的确定混合层厚度的参数和公式计算了北京的混合层高度，并根据式（6）计算各时段的A值，分析其统计特性，用Pearson ⅠⅠⅠ型曲线（以下简称PⅠⅠⅠ型曲线）拟合A值的累积频率曲线，从而得到不同重现期的A值序列，并对其在环境空气质量管理中的应用方法进行分析.

1 环境容量系数和大气自洁指数的定义

徐大海等［25］将大气环境容量定义为：在给定空气体积中和给定时段内，当某种污染物在给定平均浓度水平上，其产生量和清除量达到平衡状态时，就称该平衡量为在此平均浓度阈值下的该大气污染物容量.根据文献［26］给出的气块体积内的大气污染物的平衡方程为

使用Pasqull［27］定义的伪扩散速度的概念，即

对某个体积块求取面积分后，上式可写为

其中

式中：A为大气容量系数，104km2/a；q为体积块内的大气在Cs浓度水平下的对污染物的排放率或清除率总量，104t/a； Cs为污染物平均浓度阈值，mg/m3；S为区域面积，km2；U为平流+伪扩散速度，m/s；H为大气混合层厚度，m；vd为干沉降速度，m/s；wr为清洗比，无量纲1.9×10-5；R为年降水量，mm/a.

事实上，（5）式就是仅仅考虑大气通风和干、湿沉降对污染物清除效应时单一控制区的大气环境容量的计算式，A值就是在上述大气环境容量定义下的容量系数.应注意到，（6）式中只有地域面积和气象参数，并无排放源的配置参数，因此大气环境容量系数完全是自然属性量.此外，（5）式可以写为

该式说明，给定A值和浓度限值，源强增加10倍，同样浓度的污染面积将增加100倍.

Qd与反比，排放面积增大100倍，要保持平均浓度达标，排放率密度减少10倍.

其中Vc为

式中：Vc代表着在dt时段通过τ体积的大气通风稀释和干湿沉降的相对浓度通量之和，常数表示初始平均浓度.在给定δT的积分时段内，若Vc和q都与时间关联甚小，上式可解出：

考虑到，体积τ=H×S 和式（10），那么式（9）就成为

在无源的条件下，0q=，式（13）即为

在无源的情景下，大气中污染物浓度衰减的快慢取决于大气自洁能力的大小，A为单位面积、单位高度的空气体积中的浓度衰减指数.由此可见，A值确是大气清除污染物的物理自洁能力指数，因为如A=0，那么体积中浓度永有立即有.当然，无源体积内的浓度衰减除与A值有关外，还与H、S有关，H值的变化范围较小，而S的变化范围很大，大面积的污染会导致浓度的减退变缓.

以下应用式（13）试举一例，直观说明A值的变化对当地日平均浓度的影响.设地区面积为1300km2，在污染物以2.64g/（s·km2）的排放率密度作用下，当A值为4的平衡浓度是75µg/m3，大气环境容量系数A降为0.7，维持了3d，浓度升到400µg/m3.到第3d末，大风来临，A值升为30，源强不变，经过6h，该地区大气污染物浓度立即下降到10µg/m3左右，见图1.

当污染面积扩大到130000km2时，设A为4，在0.264g/（s·km2）的排放率密度的作用下，初始平衡浓度仍为75µg/m3.当A降为0.7维持了20d，到第20d末，浓度升到400µg/m3，尚未到达A为0.7的平衡浓度429µg/m3，这时大风来临，A值升为30，大气自洁能力增强，源强不变，经过4d的时间，该地区大气污染物浓度下降到10µg/m3以下，见图2.

图1 城市尺度大气环境容量系数改变后的大气污染物浓度变化Fig.1 Concentration of atmospheric pollutants as a function of time in the city scale after the atmospheric environmental capacity coefficient changed

图2 区域尺度大气环境容量系数改变后的大气污染物浓度变化Fig.2 Concentration of atmospheric pollutants as a function of time at the regional scale after the atmospheric environmental capacity coefficient changed

上述两个算例表明，区域性污染的累积过程和缓解过程均比城市尺度的为慢，显然直观上合理.此外，在A值同样为4、平衡浓度为75µg/m3的情况下，1300km2的污染区，排放率密度为2.64g/（s·km2），而130000km2的污染区，排放率密度为0.264g/（s·km2）.相应的排放率前者为3.432kg/s，而后者为34.32kg/s.这就说明，排放总量大了10倍，相同程度的污染面积要大100倍.从另一方面来说，如果有一百个按浓度标准设置的相邻的开发区，两两间都不存在足够的消纳距离［25］，那么这些开发区建成后，合成的平均浓度可能为当初设置值的10倍.这其实也是密集城市群易发生空气污染的原因之一.

2 大气环境容量系数累积频率的拟合

2.1 大气环境容量系数的时间变化特征

大气过程的随机性非常显著，像其他气象要素一样，大气容量系数也是随机变动的.图3为1951～2014年大气环境容量系数年均值的变化，由图3可知：近64年来，北京年均大气环境容量系数在1959年（A=4.681）和1990年（A=5.079）出现低值后，从2007年始到目前正在形成起伏向下的低值区，2013年的年均A值（A=5.713）尚处于1950年以来的第3个低点，2014年的A值已经有所提升（A=5.774）.冬季的均值与全年趋势相同但变化幅度大，2013年冬季均值为4.191，2014年冬季为4.955，上升了18%.此外，从1982年开始A值的冬季均值低于年均值，且差值有逐年扩大趋势.这些数据有助于浓度年际变化成因分析.

图3 北京大气环境容量系数的年际变化Fig.3 Annual variation of the atmospheric environmental capacity coefficient in Beijing

图4 2013年北京逐时A值曲线和10d滑动平均曲线Fig.4 The hourly A value and 10 days moving average curve of Beijing in 2013

图4是2013年北京全年逐时气象数据计算的大气环境容量系数.由图4可知，大气环境容量系数逐时值随机变动于50和0之间，但其10d的滑动平均值相对较有规律，在1月最低，多在3～4以下，而春季（约1400h～4335h）最高，为5～10，这是春季南北气流交换频仍所致.

2.2 经验频率、经验累积频率、PⅠⅠⅠ型频率曲线的定义

由于不同文献或研究领域使用的术语不是很一致，这里将本文使用的术语，作如下界定.

经验频率：将样本数为n的A值序列ai（i= 1，2，…，n）值可能出现的范围，按大小顺序分m组.那么ai出现在第j个组内的样本个数为mj，那么A值在j组出现的经验频率为

显然有

经验累积频率：将样本数为n的A值样本按数值的大小排成序列ai（i=1，2…，n），使得aj+1＜aj.那么，A值（使用a表示，以下同）大于等于aj的经验累积频率为

PⅠⅠⅠ型频率曲线［28］：如果，给定累积频率P（a≥ap）=p，其中ap可称为A对应频率p的分位值，那么按PⅠⅠⅠ型分布曲线可得

其中A值样本序列ai的均值为

而离均系数，pcsφ ，可按计算出的偏差系数Cs和给定的累积频率P，由金光炎［28］所著书中的附表取得.

重现期：在等时间采样中，同一事件出现的时间间隔的平均值称重现期，等于事件出现频率的倒数.由于大气环境容量系数出现极小值时，易发生空气污染的灾害，故使用P（a＜ap）的倒数表示重现期T.

保证率：保证在时间间隔N内不出现｛a＜ap｝事件的机率为保证率，由下式计算

2.3 大气环境容量系数经验频率分析和PⅠⅠⅠ曲线拟合

使用北京1951年1月～2015年6月A值的逐年和逐日平均值，给出了年均值经验频率图5和日均值经验频率图6，图中虚点线为滑动平均的拟合线.尝试用PⅠⅠⅠ曲线［28］拟合A值的累积频率曲线，由于后者不能严格满足PⅠⅠⅠ拟合要求，拟合时会出现负分位值现象.但是如果将A值序列取对数后，再用PⅠⅠⅠ曲线拟合其累积频率曲线，对两者均能得到满意结果，见图7～8.图中三角点为经验点，圆点为PⅠⅠⅠ拟合点，虚线为圆点趋势线.

图5 1951～2014北京A值年均值的经验频率Fig.5 The empirical frequency of annual average A value during 1951～2014 in Beijing

图6 1951～2014北京A值日均值的经验频率Fig.6 The empirical frequency of daily mean A value during 1951～2014 in Beijing

图7是64年的年均值累积频率PⅠⅠⅠ拟合的结果，拟合中的A多年均值=6.4916，离差系数Cv= 0.13073，偏差系数Cs= -0.0662，图中拟合结果满足科尔莫哥洛夫适合度检验［28］.表1为拟合取得的具体频率百分位数ap.由表1可知，2013年的年均容量系数5.713对应的累积频率大约为20%（准确计算，可按式（17）求出离均系数后，再按偏差系数，查表求得累积频率），其重现期为5年.按式（19），N=T，在重现期内A值不小于5.713的概率仅仅为32.8%，而10年重现期的A值为5.41，在5年内安全保证率为59%，超过了不安全率41%.

图7 北京1951～2014年A值年均值累积频率PIII拟合曲线Fig.7 The cumulative frequency PIII fitting of annual average A value in Beijing from 1951 to 2014

表1 北京1951～2014年均A值累积频率PIII型曲线的拟合结果Table 1 Annual average A value of Beijing cumulative frequency PIII fitting curve in 1951～2014

图8 北京1951～2014年逐日平均A值累积频率PIII曲线拟合Fig.8 The cumulative frequency PIII fitting of daily mean A value in Beijing from 1951 to 2014

表2 北京1951～2014日均A值累积频率PIII型曲线的拟合结果Table 2 Daily mean A value of Beijing cumulative frequency PIII fitting curve in 1951～2014

这时应该取P（a＜ap） =3.3%的分位值ap≈0.59，对应重现期为30d.

3 举例和应用讨论

3.1 年均浓度的分析

设周边无任何排放源存在，建成区面积S1=1300km2，污染物PM2.5浓度年均限值取Cy= 0.035mg/m3.标准GB/T3840-91［11］给定华北地区的年均A值为4.2～5.6，平均A=4.9.从表1可见是33年一遇的数值.该建成区容量按式（1）计算为6.18万t/a，考虑到容量和清除率的等同，折算成对应的清除率密度约等于1.508g/（s·km2）.在没有外来影响时，可预计，平均33a内可能有一年的年均值超标.如果包括四周共S=130000km2内都有同类排放源，按标准GB/T3840-91，当地容量减低为0.618万t/a，清除率密度约等于0.1508g/（s·km2），为前者的10%，这种情形下，对建成区而言，清除率密度所对应的A值为0.49，如果仍按A=4.9来布置排放源，那么年排放率远大于清除率，年均浓度几乎不可能达标.

3.2 日均浓度的分析

同样设周边无排放，地区面积为S=1300km2，污染物浓度日均限值取Cd=0.075mg/m3.按一年内允许超标日数为n天，那么按P（a＜ap）=n/（365+ 1），在表2或图8查出ap，使A=ap，按式（1）可计算出大气容量.

例如，要求一年内超标天数不超过20d，那么P（a＜ap）=20/（365+1）=0.0492，在表2和图8可估出ap=0.88，日均标准浓度取Cd=0.075mg/m3，于是，容量万t/a，即清除率密度为0.581g/（s·km2）.再设包含外围有130000km2同类排放源，那么清除率密度为0.0581g/（s·km2），当地的排放率密度不能超出此值.当然，同时也要求周边排放率密度的平均水平与此相当.

3.3 四季的日均浓度分析

为了方便叙述，在表3中将A值的各时段的一些有用的统计参数列出.表3中处理年均A值的重现期的单位是年，而处理日均值的重现期单位是日.重现期对应的容量系数为ap，均值对应的是A值，对控制区计算容量的计算式为式（1），清除率密度是由容量折算出的每s每km2的可能清除量.

表3 不同重现期的大气环境容量系数ap及其对应的排放率密度Table 3 Atmospheric environmental capacity coefficient in different return period and its corresponding density discharge rate

从表3可以归纳出下5点：

1） 一个地区的大气环境容量，随周边排放面积增大而减小，大致是周边面积增大100倍，当地容量减少近10倍.因此在扩展人口、经济、生产活动密集的区域时，必须同时按式（8）给出相应降低人口密度或排放率密度的方案，以避免因周边排放面积的增加而使当地空气质量降低.

2） 大气容量系数秋冬季低、春夏季高.日均A值400d重现期的分位值ap=0.0625，秋日30d重现期的分位值ap=0.05，似接近大气自洁能力的下限，如果按此分位值来管理大气污染物在一年期间的排放量，那么可预期在年内发生大气污染的几率甚小.

3） 在秋冬季，要使每月超标天数少于1d，在不考虑周边影响的情况下，控制区污染物清除率密度为0.04～0.03g/（s·km2）之间.在周边有排放影响时，此数值还会大幅下降到mg/（s·km2）的量级.在此种情形下，如不及时减排，大气中污染物浓度会按式（11）快速累积起来，而成高浓度污染事件.

例如，初始是按全年20d一遇的ap（Tday=20）= 0.88，Cd=0.075mg/m3确定的源排放，那么当出现冬季30d一遇的ap（Twin=30） =0.06，这时由于排放率大于清除率，污染物积累后的平衡浓度为

如果该控制区面积为100km2，稳定边界层厚度为150m，在上述ap从0.88下降到0.06，1h后其浓度从75µg/m3跃升到121µg/m3，2h为164µg /m3，12h为507µg/m3，1d后为757µg/m3，如能维持3d，则可近最大平衡值1.1mg/m3.

4） 在人口、经济、生产活动程度密集的区域规划源排放时，按各季节的不同重现期的A值分位数，按季节管理源排放率密度，才有可能达到管理目标.

5） 需要注意的是，一般而言，当出现特低概率的分位值ap时，常常风速低，大气边界层稳定度高，但层深较薄，平时对污染贡献率低的无组织排放收缩了活动空间，而大幅度提高污染浓度份额.届时，高架源排放的烟温甚高的烟流会突破稳定层，不会对底层污染产生大的贡献.按表3各重现期分位数分析，低架源（有效高度在100m以下）的允许排放量应按秋季30d重现期的分位值计算结果为最好，因为很低的分位值ap所对应的稳定边界层厚度一般在200m甚至100m以下.

4 源强、浓度和容量系数关系的检验

本文所以能立足的2个关系式是稳态条件下的式（5），动态条件下的式（13）.除此两式需要检验外，还需要检验由不同分位值ap所决定的浓度统计特征与实际监测到的浓度统计特征一致性.为此，使用2014年全年监测到的北京逐日PM2.5日均浓度、逐日日均A值和日均混合层厚度H，作了以下检验.首先使用表示大气污染过程惯性的监测浓度延期1天的自相关系数作为判别标准，

该系数表明，使用第1d的平均浓度，作为第2d预报浓度的相关系数可达60.49%，就是说只有预测浓度和实测的相关高于此系数的预报工具才具有实用上的意义.

4.1 稳态式（5）的检验

按给定的监测浓度序列Ci和按每日气象条件给出的ai序列，按式（5），认为相邻两天里的源强不变，以ai代替A，Ci代替Cs，而建立一新的浓度序列（事实上就是稳态预测值），

4.2 动态式（13）的检验

利用式（5），ai、Hi，将式（13）改写为

4.3 由式（13）再建浓度序列的累积频率特征的检验

由于本文使用日均容量系数累积频率分位数确定大气的清除率密度，以达到管理大气污染物浓度的目的.于是由式（13）再建的浓度序列的累积频率特征是否和原始监测浓度的特征一致，是很重要的.

图9和的排序相关Fig.9 The sorting relevant diagram betweenand

由图9可知，两者间的回归方程中，斜率为0.9499，接近1，而截距仅仅为2.7958µg/m3，说明两个序列的概率分布函数是相当一致的，从而根据分位值ap确定的清除率来管理源强，使空气质量达标的方法是可靠的.

5 讨论

在管理空气质量的局地区域，附近有较大范围同类排放物时，除使用GB/T3840-91［11］的子区分析外，一般还可在标准浓度基础扣除估计的外来影响浓度以计算当地容量.对于平均A值不一致的大范围跨界或跨区域的大气容量计算，可使用按给定重现期制定的各子域容量清单，再采用数值积分方程式（2）［26］，来优化清单以得到实用的管理清单.优化过程也可使用常用的多源模拟工具，如CMAQ等.

本文确定大气容量的方法，按其原理，并通过源强、浓度和容量系数关系的检验，应该适用于二次污染物如PM2.5.但是在确定其前体物的容量时，需按监测到的PM2.5的组分，用元素平衡法将PM2.5的容量分解订正到原生前体污染物的容量中去，以便按常规方法控制前体污染物.

6 结语

大气环境容量系数等同于大气自洁指数，其年均值、日均值的累积频率分布曲线均可使用PⅠⅠⅠ型曲线拟合，以此可求得各百分位点的分位值.

用这些分位数安排各季节生产活动，配置不同高度和类型的排放源强（即GB/T3840-91中的高架源和低矮源的允许排放量的比例），来管理区域空气质量应该是合理的，而使用一年内的大气最低日均清除率来确定一年的允许排放总量以控制大气污染不是最优的.

在出现特低概率的分位值ap时，特别要加大控制无组织排放低矮源低温废气的力度.在控制区即使在冬季也鼓励对高架源设置烟气加温装置，以增加污染物活动空间.

人口、经济、生产活动密集的区域在扩展时，必须相应降低人口密度或排放率密度的阈值，避免排放物的累积.诸多小密集区间要加大污染缓冲消纳区，否则会造成密集区环境大气容量的大幅下降.

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The atmospheric environmental capacity coefficient cumulative frequency curve fitting and its application.

XU Da- hai1*， WANG Yu1， ZHU Rong2（1.State Key Laboratory of Severe Weather & Key Laboratory of Atmospheric Chemistry of China Meteorological Administration， Chinese Academy of Meteorological Sciences， Beijing 100081，China；2.National Climate Center， China Meteorological Administration， Beijing 100081， China）. China Environmental Science， 2016，36（10）：2913～2922

Atmospheric environmental capacity coefficient is defined in this study. In addition， its characteristics as well as the type PIII fitting of the cumulative frequency curve are investigated. It has been proved that the coefficient can be served as air-self-cleaning Index. The relationship in different return periods between the air quality and the environmental capacity coefficient is studied for several special area and periods. According to the meteorological data observed in Beijing from 1951 to 2014， the average annual A-value with hundred years return period was calculated out as 4.27 and the average daily A-value with hundred days return period as 0.23 only. The research results indicate that the frequency analysis of atmospheric environmental capacity coefficient can be an important tool in the atmospheric environment management.

atmospheric environmental capacity coefficient；A-value； cumulative frequency curve；air-self-cleaning Index

X16

A

1000-6923（2016）10-2913-10

徐大海（1941-），男，江苏镇江人，研究员，研究方向为边界层气象、污染气象学.发表论文60余篇.

2016-01-29

国家自然科学基金项目（41405136）

* 责任作者， 研究员， xudh2013@qq.com